Capitolo 3 – La pericolosità delle scorie e il loro bruciamento

Capitolo 3 – La pericolosità delle scorie e il loro

bruciamento

3.1 La “pericolosità” delle scorie: il livello di miniera

Come già accennato (cap. 1) un comune LWR da 1000 MWe scarica in media, ogni

anno, circa 30 tonnellate di HLW, di cui circa 250 kg di plutonio e 25 kg di attinidi minori. La loro composizione media, se l’arricchimento iniziale è intorno al 3.5% in U235 ed il burnup di circa 33 GWD/tU, è la seguente[3.1][3.2]:

- 94% U238 - 1% U235 - 0.4% U236 - 1% Pu (Reactor Grade1₎ - 0.1% attinidi minori (Np, Am e Cm) - 3÷4% prodotti di fissione

Per dare un’idea più precisa della composizione isotopica del Pu RG e degli MA, si riporta in tab. 3.1.1 l’output di un PWR da 1000 MWe2con burnup di 33 GWD/tU, dopo

quattro anni di invecchiamento[2.8][3.1][3.3]:

Nuclide PWR UOX - waste 4 years old

Np237 0.046 Pu238 0.023 Pu239 0.490 Pu240 0.215 Pu241 0.114 Pu242 0.062 Am241 0.028 Am243 0.016 Cm244 0.005 Cm245 0.000

Tabella 3.1.1 – Composizione relativa degli elementi transuranici nel combustibile scaricato da un PWR dopo 4 anni di raffreddamento[2.8]

Il Pu RG così ottenuto può essere riprocessato e, dopo esser stato mescolato in opportune proporzioni ad uranio naturale o depleto, utilizzato per la fabbricazione di

1 _{Cfr. cap. 2 per la composizione media del Pu Reactor Grade}

2 _{Queste composizioni variano in realtà, anche se non di molto, da un reattore all’altro e, a maggior} ragione, da una filiera all’altra: infatti esse sono funzione di innumerevoli parametri (arricchimento, temperature, burnup, ciclo del combustibile usato, ecc.)

elementi MOX. Il plutonio in essi contenuto presenta pertanto, a inizio vita, la composizione isotopica riportata nella seguente tabella.

Nuclide Isotopic Composition, w/o in Putotal

Pu238 1.8

Pu239 59.0

Pu240 23.0

Pu241 12.2

Pu242 4.0

Tabella 3.1.2 – Vettore isotopico del Pu nel MOX[2.8]

Ovviamente, nell’ottica della chiusura del ciclo del combustibile, anche il MOX esausto andrà recuperato e reimpiegato come plutonio di II generazione, che sarà caratterizzato da composizioni isotopiche diverse in funzione di vari parametri, quali il burnup, il tempo di raffreddamento, il tipo di reattore in cui è stato impiegato, ecc. Un esempio in tal senso è illustrato dalla tab. 3.1.3.

Composizione in Atomi/barn.cm in funzione di burnup e tempo di decadimento

Comb. fresco 20GWd/tHM 40GWd/tHM 60GWd/tHM Nuclide 1 Year Cooling 5 Years Cooling 1 Year Cooling 5 Years Cooling 1 Year Cooling 5 Years Cooling

U-234 2.7999E-7 6.3600E-7 1.3530E-6 7.7718E-7 1.5879E-6 9.1664E-7 1.8564E-6 U-235 5.8570E-5 4.2219E-5 4.2287E-5 2.9018E-5 2.9070E-5 1.9181E-5 1.9223E-5 U-236 - 3.7252E-6 3.8580E-6 6.1753E-6 6.2984E-6 7.5360E-6 7.6448E-6 U-238 2.3074E-2 2.2732E-2 2.2732E-2 2.2365E-2 2.2365E-2 2.1986E-2 2.1986E-2 Pu-238 2.4700E-5 2.2785E-5 2.2389E-5 2.5504E-5 2.5364E-5 2.9509E-5 2.9410E-5 Pu-239 8.0623E-4 5.9182E-4 5.9176E-4 4.5028E-4 4.5024E-4 3.6327E-4 3.6325E-4 Pu-240 3.1298E-4 3.1445E-4 3.1491E-4 2.9067E-4 2.9250E-4 2.5605E-4 2.5961E-4 Pu-241 1.6533E-4 1.8251E-4 1.5056E-4 1.8125E-4 1.4953E-4 1.6525E-4 1.3633E-4 Pu-242 5.3981E-5 7.0592E-5 7.0592E-5 9.1733E-5 9.1733E-5 1.1211E-4 1.1211E-4 Np-237 - 1.6134E-6 1.6134E-6 3.0746E-6 3.0746E-6 4.1997E-6 4.1997E-6 Am-241 - 1.8432E-5 5.0375E-5 2.2303E-5 5.4028E-5 2.1568E-5 5.0491E-5 Am-243 - 1.3528E-5 1.3528E-5 2.4023E-5 2.4023E-5 3.2566E-5 3.2566E-5 O-16 4.8992E-2 4.8992E-2 4.8992E-2 4.8992E-2 4.8992E-2 4.8992E-2 4.8992E-2

Cm-242 - 3.2217E-7 6.4678E-10 6.7186E-7 1.3488E-9 8.4273E-7 1.6918E-9

Cm-243 - 2.8535E-8 2.6018E-8 1.1090E-7 1.0111E-7 1.8772E-7 1.7116E-7

Cm-244 - 4.1736E-6 3.5812E-6 1.3749E-5 1.1798E-5 2.8565E-5 2.2194E-5

Cm-245 - 3.0261E-7 3.0261E-7 1.6967E-6 1.6967E-6 3.9227E-6 3.9227E-6

Dai dati qui presentati, risulta che il principale responsabile della radiotossicità a lungo termine nel combustibile proveniente da un reattore ad acqua (nell’ipotesi di riciclare tutto il plutonio) sia il Np237 _{(per dettagli sul bruciamento del Np}237 _{cfr. cap. 8).}

Infatti, gli isotopi dell’Am e del Cm diventano importanti per burnup superiori (e/o combustibili diversi) rispetto ai comuni reattori LWR caricati con UOX; la situazione,

per esempio, è già piuttosto diversa se a venire scaricato è combustibile di tipo MOX (che, quando è fresco, contiene le percentuali di Pu, Am e Cm di Tab. 3.1.3). Per dare una valutazione della “pericolosità” (potenziale) della parte di combustibile destinata ad essere stoccata definitivamente, risulta utile definire un parametro, il tempo di ritorno al

livello di miniera (LOMBT: Level Of Mine Balancing Time): esso rappresenta

l’intervallo di tempo necessario affinché la radiotossicità del materiale considerato torni al medesimo livello di quella del minerale da cui discende. In altre parole, per calcolare il LOMBT bisogna risalire, per ogni attinide transuranico presente nel combustibile da stoccare, a quanto uranio originario (naturale) corrisponde; di conseguenza, occorre conoscere l’efficienza di ogni impianto attraverso cui detto materiale è passato. Una volta ottenuto l’uranio corrispondente per ogni isotopo, si sommano tutte queste quantità e si moltiplica la somma per 20 mSv/gU [3.4]: tale valore equivale alla radiotossicità dell’uranio estratto dalla miniera (LOM, Level Of Mine). Il LOMBT sarà dunque il tempo necessario perché la radiotossicità del materiale in questione pareggi questo valore.

Figura 3.1.1 – Radiotossicità di 1 ton. di metallo pesante estratto dal core di un reattore LWR (45 GWd/Ton) vs. tempo[3.1]

Dal grafico di fig. 3.1.1 si evince che la radiotossicità del minerale di uranio è pari a 200 mSv/gU: in detta figura ci si riferisce al metallo pesante estratto dal reattore[3.5] e per ottenere 1 g di uranio arricchito al 3-4% occorrono, tenendo conto del rendimento del processo di arricchimento[3.6], circa 10 g di uranio naturale. Per cui, alla fine, torna

il risultato di 20 mSv/gU con riferimento all’uranio naturale estratto dalla miniera. Tale valore[3.5] può essere valutato sulla base delle seguenti considerazioni: prendiamo 10 t di uranio naturale appena estratto dalla miniera, la cui radiotossicità nel tempo ha il seguente andamento (tempo 0 = momento dell’estrazione):

Figura 3.1.2 – Radiotossicità totale vs. tempo di 10 t di U naturale ottenuta col codice CARL2.1[3.5]

Th230

Th227

Figura 3.1.3 – Contributi dei vari isotopi di decadimento allaradiotossicità vs. tempo di 10 t di U naturale ottenuta col codice CARL2.1[3.5]

E’ evidente come il valore di 20 mSv/gU in realtà si raggiunga dopo 105÷109 anni, a causa dell’accumulo dei prodotti di decadimento Th230 e Th227 mentre per il resto del tempo ci si mantenga di un ordine di grandezza sotto. Si tenga presente inoltre che quando si verifica il picco, supponendo che abbia senso ai fini pratici (si parla di qualcosa che avverrà fra circa 1 milione di anni!), esso è dovuto a isotopi del torio che3 per loro natura chimica non entrano nelle catene alimentari.

Si è visto all’inizio del capitolo come con l’irraggiamento medio di un LWR si abbia in uscita circa l’1% in massa di plutonio e lo 0.1% di attinidi minori (MA). Di conseguenza, è possibile ricavare la corrispondente radiotossicità in termini di uranio naturale (dato necessario per poter risalire al LOMBT): 100 g di uranio arricchito (che corrispondono, come si è detto poc’anzi, a 1000 g di uranio naturale) danno dunque 1 g di plutonio reactor-grade. Per cui la radiotossicità del minerale che ha originato 1 g di plutonio equivale a: 20 20 ) ( 1 1000 = ⋅ gUnat mSv RG gPu gUnat Sv/gPu(RG)

Analogamente per gli attinidi minori si ottiene:

200 20 1 10000 = ⋅ gUnat mSv gMA gUnat Sv/gMA

In modo simile si può risalire al livello di miniera per il plutonio che esce da un MOX se se ne conosce la composizione iniziale, e così via.

Analizzando i grafici già esposti al cap. 1.1 nonché la fig. 3.1.1 è abbastanza ovvio che il riciclo completo di plutonio e attinidi minori, che non sono in realtà “vere” scorie (cfr. cap. 5), avrebbe di fatto risolto il problema di dover stoccare materiale pericoloso per migliaia di anni. Cambiando cioè ottica (cfr. fig. 3.1.4), ovvero considerando plutonio e attinidi minori per quello che sono, ovvero combustibile sfruttabile, e sviluppando la tecnologia dei reattori veloci affiancata da una opportuna gestione del ciclo del combustibile, i livelli del LOMBT da prendere in considerazione sarebbero dell’ordine delle centinaia di anni (più facilmente gestibili) e non delle migliaia o centinaia di migliaia, anche lasciando come parametro di riferimento il cautelativo LOM[3.7][3.8], fig. 3.1.5.

Figura 3.1.4 – Quanto è possibile riciclare dal combustibile scaricato[3.7]

3.2 Considerazioni sulla difficoltà di bruciamento del

Cm

: l’Indice Spettrale

Si è visto come il principale responsabile della radiotossicità a lungo termine delle scorie, anche nell’ipotesi di riciclare tutto il plutonio in esse presente, sia il Cm244 che decadendo dà origine al Pu240, con tempo di dimezzamento dell’ordine del milione di anni. Bisogna quindi cercare di identificare se e come sia possibile eliminare efficacemente il Cm244 o, perlomeno, minimizzarne la produzione. Nasce da qui l’idea di trovare un parametro che esprima almeno qualitativamente la capacità di neutroni appartenenti ad un certo gruppo energetico di soddisfare le predette esigenze.

Considerando uno spettro neutronico monoenergetico, la produzione del Cm244 è regolata dalle seguenti equazioni di bilancio:

ϕ λ238 238 238 238 a U dt dU _{=− −Σ} ϕ ϕ λ239 239 239 238 239 c a Pu dt dPu _{=− −Σ +Σ} ϕ ϕ λ240 240 240 239 240 c a Pu dt dPu _{=− −Σ +Σ} ϕ ϕ λ241 241 241 240 241 c a Pu dt dPu _{=− −Σ +Σ} ϕ ϕ λ242 242 242 241 242 c a Pu dt dPu _{=− −Σ +Σ} ϕ ϕ λ243 243 243 242 243 c a Am dt dAm _{=− −Σ +Σ} ϕ ϕ λ244 244 244 243 244 c a Cm dt dCm _{=− −Σ +Σ} dove:

U238, Pu239,… è la densità dell’isotopo 238, 239, … dell’elemento U, Pu, … espresse in atomi/cm·barn

λ238_{, λ}239_{, …è la costante di decadimento dell’isotopo U}238_{, Pu}239_{, …. in s}-1

Σ238, Σ239, … è la sezione d’urto macroscopica (di assorbimento, cattura o fissione, come specificato dal pedice) dell’isotopo U238, Pu239,… in cm-1

φ il flusso neutronico monoenergetico il cm-2·s-1

Trascurando il contributo del decadimento (visto che i tempi di dimezzamento di tutti questi elementi sono grandi rispetto ai tempi di permanenza nel reattore, cfr. cap. 2, fig. 2.4.5) si ottiene:

ϕ 238 238 a dt dU _=−Σ ϕ ϕ 238 239 239 c a dt dPu _{=−Σ +Σ} ϕ ϕ 239 240 240 c a dt dPu _{=−Σ +Σ} ϕ ϕ 240 241 241 c a dt dPu _{=−Σ +Σ} ϕ ϕ 241 242 242 c a dt dPu _{=−Σ +Σ} ϕ ϕ 242 243 243 c a dt dAm _{=−Σ +Σ} ϕ ϕ 243 244 244 c a dt dCm _{=−Σ +Σ}

Da qui si può già intuire come un ciclo che sfrutti il Th232 come fertile anziché l’U238, abbinato però ad un burnup elevato, risolverebbe il problema alla radice.

Se si vuole che la quantità del Cm244 decresca, dovrà essere:

0

244

<

dt dCm

Lo stesso dovrà essere per i suoi due precursori:

0 243 < dt dAm , 242 <0 dt dPu

Quindi, dalle equazioni sopra scritte si avrà:

243 244 244 243 243 244 244 0 0 c a c a Cm Am dt dCm σ σ ϕ ϕ+Σ < ⇒ < Σ − ⇔ <

Da qui si deduce che il rapporto ₂₄₃

244

c a

σ σ

deve essere più grande possibile. Se anche

0 244 > dt dCm , un alto valore di ₂₄₃ 244 c a σ σ

garantisce che tale derivata, se positiva, è piccola. Considerazioni del tutto analoghe valgono anche per i suoi precursori, Am243 e Pu242, e si ottengono le seguenti relazioni:

242 243 243 242 242 243 243 0 0 c a c a Am Pu dt dAm σ σ ϕ ϕ +Σ < ⇒ < Σ − ⇔ <

241 242 242 241 241 242 242 0 0 c a c a Pu Pu dt dPu σ σ ϕ ϕ+Σ < ⇒ < Σ − ⇔ <

per cui anche i due rapporti ₂₄₂

243 c a σ σ e ₂₄₁ 242 c a σ σ

devono essere più grandi possibile.

Inoltre, occorre tener presente che, in ultima analisi, la formazione del Pu242 è conseguenza della mancata fissione del Pu239_{[3.9], quindi bisognerà considerare anche i}

due rapporti: 240 241 c a σ σ e ₂₃₉240 c a σ σ

Allora, visto che i rapporti fra le sezioni d’urto richiesti devono essere tutti massimi, conviene definire originalmente un unico parametro, l’Indice Spettrale (I.S.) [3.10], che riassuma le condizioni trovate:

239 240 240 241 241 242 242 243 243 244 . . c a c a c a c a c a S I σ σ σ σ σ σ σ σ σ σ _{⋅ ⋅ ⋅ ⋅} =

esso sarà massimo pertanto nel gruppo energetico in cui più efficacemente si minimizzano le quantità di Cm244_.

Per trovare l’indice spettrale occorre avere le sezioni d’urto a più gruppi degli elementi considerati. In questo paragrafo si prendono quelle fornite dal codice XnWlup3 e valutate alla temperatura di 273 K. I dati da cui il codice ha tratto tali valori sono le librerie IAEA a 69 gruppi definiti come illustrato nella tab.3.2.1. Nelle successive figure 3.2.1 e 3.2.2 è presentato l’Indice Spettrale ricavato in base ai dati e alle considerazioni qui descritte.

L’I.S. mostra quindi che le energie più favorevoli alla minimizzazione delle quantità di Cm244 sono quelle alte (sopra 500 keV): infatti in tale intervallo tutti gli isotopi considerati sono fissili. Nei gruppi energetici precedenti, in particolare in quelli ad energia più bassa, si assiste ad un fenomeno di accumulo del Cm244 _{a causa dell’effetto}

combinato delle sue relativamente piccole sezioni d’urto sia di fissione sia di cattura (basso tasso di rimozione) e della relativamente alta sezione di cattura dell’Am243: praticamente, una volta che l’Am243 si forma dal Pu242 presenta un’altissima probabilità di assorbimento neutronico, dando così origine al diretto precursore del Cm244.

Si noti come l’I.S. più basso competa alle energie termiche e alle basse risonanze (fino a circa 3 eV), coerentemente con quanto trovato nei calcoli sul reattore HTR (cfr. capp. 1 e 8), in cui la quantità di Cm244 per l’appunto aumenta notevolmente col burnup.

Gruppo superiore Limite [eV]

Limite inferiore

[eV]

Gruppo superiore Limite [eV]

Limite inferiore

[eV]

Gruppo superiore Limite [eV]

Limite inferiore

[eV]

1 1,00E+07 6,07E+06 24 4,81E+01 2,77E+01 47 5,00E-01 4,00E-01

2 6,07E+06 3,68E+06 25 2,77E+01 1,60E+01 48 4,00E-01 3,50E-01

3 3,68E+06 2,23E+06 26 1,60E+01 9,88E+00 49 3,50E-01 3,20E-01

4 2,23E+06 1,35E+06 27 9,88E+00 4,00E+00 50 3,20E-01 3,00E-01

5 1,35E+06 8,21E+05 28 4,00E+00 3,30E+00 51 3,00E-01 2,80E-01

6 8,21E+05 5,00E+05 29 3,30E+00 2,60E+00 52 2,80E-01 2,50E-01

7 5,00E+05 3,03E+05 30 2,60E+00 2,10E+00 53 2,50E-01 2,20E-01

8 3,03E+05 1,83E+05 31 2,10E+00 1,50E+00 54 2,20E-01 1,80E-01

9 1,83E+05 1,11E+05 32 1,50E+00 1,30E+00 55 1,80E-01 1,40E-01

10 1,11E+05 6,73E+04 33 1,30E+00 1,15E+00 56 1,40E-01 1,00E-01

11 6,73E+04 4,09E+04 34 1,15E+00 1,12E+00 57 1,00E-01 8,00E-02

12 4,09E+04 2,48E+04 35 1,12E+00 1,10E+00 58 8,00E-02 6,70E-02

13 2,48E+04 1,50E+04 36 1,10E+00 1,07E+00 59 6,70E-02 5,80E-02

14 1,50E+04 9,12E+03 37 1,07E+00 1,05E+00 60 5,80E-02 5,00E-02

15 9,12E+03 5,53E+03 38 1,05E+00 1,02E+00 61 5,00E-02 4,20E-02

16 5,53E+03 3,52E+03 39 1,02E+00 9,96E-01 62 4,20E-02 3,50E-02

17 3,52E+03 2,24E+03 40 9,96E-01 9,72E-01 63 3,50E-02 3,00E-02

18 2,24E+03 1,43E+03 41 9,72E-01 9,50E-01 64 3,00E-02 2,50E-02

19 1,43E+03 9,07E+02 42 9,50E-01 9,10E-01 65 2,50E-02 2,00E-02

20 9,07E+02 3,67E+02 43 9,10E-01 8,50E-01 66 2,00E-02 1,50E-02

21 3,67E+02 1,49E+02 44 8,50E-01 7,80E-01 67 1,50E-02 1,00E-02

22 1,49E+02 7,55E+01 45 7,80E-01 6,25E-01 68 1,00E-02 5,00E-03

23 7,55E+01 4,81E+01 46 6,25E-01 5,00E-01 69 5,00E-03 0,00E+00

0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 1 2 3 4 5 6 7 8 9 _{10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 30 31 32 33 34 35 36 37 38 39 40 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 51 52 53 54 55 56 57 58 59 60 61 62 63 64 65 66 67 68 69} Gruppo letargico I. S .

Figura 3.2.1 – I.S. (in scala lineare) in funzione del gruppo letargico

1,00E-03 1,00E-02 1,00E-01 1,00E+00 1,00E+01 1,00E+02 1 2 3 4 5 6 7 8 9 _{10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 30 31 32 33 34 35 36 37 38 39 40 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 51 52 53 54 55 56 57 58 59 60 61 62 63 64 65 66 67 68 69} Gruppo letargico I. S .

Nel range tra 3 e 100 eV le cose vanno notevolmente meglio poiché si tratta dell’unico intervallo in cui il Cm244 ha una sezione d’urto totale superiore a 100 barn ed il rapporto fra la sezione di assorbimento del Cm244 _{e di cattura dell’Am}243 _{è inferiore}

rispetto allo stesso nei gruppi precedenti4 (cfr. Appendice E e fig. 3.2.3).

0,00E+00 1,00E+00 2,00E+00 3,00E+00 4,00E+00 5,00E+00 6,00E+00 1 2 3 4 5 6 7 8 9 _{10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 30 31 32 33 34 35 36 37 38 39 40 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 51 52 53 54 55 56 57 58 59 60 61 62 63 64 65 66 67 68 69} Gruppo letargico R a ppo rt o x s

Figura 3.2.3 – Rapporto fra sezione d’urto di assorbimento del Cm244 _{e sezione d’urto di cattura} dell’Am243 _{in funzone del gruppo energetico}

I risultati ottenuti sono coerenti anche con gli andamenti trovati nei calcoli di vita per il reattore GCFR (cfr. capp. 7 e 8), la cui distribuzione spettrale percentuale è illustrata dalla fig. 3.2.4: pur essendo il flusso nullo nelle due regioni a più bassa energia, percentualmente esso è comunque più abbondante nei gruppi IV e V, caratterizzati da un I.S. abbastanza basso. Infatti, con un ciclo di combustibile standard, quale quello considerato nel Calcolo di Riferimento proposto dalla CEA (cfr. cap. 7), di fatto il GCFR non riduce il quantitativo finale di Cm244, sebbene ne produca molto di meno rispetto all’HTR a parità di miscela di Pu+MA (cfr. fig. 3.2.5 e cap. 8).

4 _{In definitiva si evince come non sia importante tanto il valore della sezione di assorbimento dei singoli} isotopi presi singolarmente bensì i rapporti relativi: infatti, le massime sezioni di assorbimento (eccettuando la regione delle risonanze) si hanno alle basse energie, cioè proprio dove il Cm244 _si accumula nonostante il suo più alto tasso di trasmutazione

0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50

E<0.1 eV 0.1 eV<E<1 eV 1 eV<E<100 eV 100 eV<E<100 keV 100 keV<E<1 MeV 1 MeV<E<20 MeV

% f

lu

s

so

Figura 3.2.4 – Spettro del reattore GCFR con fuel plates in CERCER, CEA Reference Case (cfr. cap. 7) Catena del Cm-244 0,00E+00 2,00E+04 4,00E+04 6,00E+04 8,00E+04 1,00E+05 1,20E+05 1,40E+05 1,60E+05 1,80E+05 2,00E+05 21 _{126 315 441 462 567 756 882 903} 1008 1197 1323 After 1 ye ar co oling After 6 ye ar co oling t [d] q u an ti tà [ g ] Pu-242 Am-243 Cm-244

Figura 3.2.5 – Quantità in g di attinide vs. burnup nel reattore GCFR, CEA Reference Case (cfr. cap. 7).

E’ interessante notare come una trattazione a pochi gruppi non fornisca valori significativi dell’IS. a causa della presenza delle risonanze. Per avere effettiva riduzione della quantità di Cm244 lo spettro dovrebbe essere fortemente piccato intorno ai 10 eV

oppure sopra i 500 keV e dovrebbe essere abbinato ad alte fluenze. Queste sono ulteriori conferme che l’Indice Spettrale qui definito è in accordo con i risultati trovati nei calcoli.

Si può dunque concludere che, in un ciclo ad un solo passaggio5, gli unici modi per ridurre la quantità di Cm244 in uscita sono o piccare lo spettro in una ristretta zona epitermica attorno ai 10 eV oppure, e dovrebbe essere la strategia più efficace, cercare di ottenere uno spettro molto duro, praticamente tutto al di sopra dei 100 keV. Di fatto, quindi, si giustifica l’idea che i reattori veloci a spettro più duro (cioè, refrigerati con Pb, Pb/Bi oppure con He) siano, almeno in linea di principio, adatti al bruciamento degli elementi transplutonici. Analogo discorso dovrebbe valere pertanto anche per i reattori di tipo ADS se, per l’appunto, dotati di uno spettro molto spostato sopra i 100 keV. Fra i due concetti di ADS proposti, cioè refrigerato con sodio oppure refrigerato con piombo o Pb/Bi, quest’ultimo dovrebbe essere fra i due il migliore (vedi figg. 3.2.6÷3.2.8).

Figura 3.2.6 – Spettro del reattore ADS CAPRA con combustibile sotto forma di ossido e refrigerato con sodio [2.8]

Figura 3.2.7 – Spettro del reattore ADS JAERI con combustibile sotto forma di nitruri, refrigerato con eutettico Pb/Bi [2.8]

Figura 3.2.8 – Confronto fra gli spettri di fig. 3.2.7 e fig. 3.2.8 [2.8]

Pare quindi che nell’utilizzo di un reattore sottocritico rispetto ad un reattore veloce non ci sia alcun vantaggio neanche dal punto di vista del bruciamento. L’unica possibilità in più che un ADS potrebbe teoricamente dare è quella dell’impiego di combustibile “fertile-free” (di cui si darà qualche informazione nel par. 4.4).

Si ricorda infine una interessante osservazione[3.11] valida nel caso di ciclo “once through”: fra tutti gli isotopi del Pu e superiori che più abbondantemente si formano nella vita del reattore, e specialmente in caso di “ultra-high burnup”, il meno radiotossico è il Pu242; esso infatti presenta un lungo periodo di dimezzamento (cfr. fig. 2.4.5) e decade in U238. Di conseguenza, nell’ottica di stoccare definitivamente il combustibile scaricato dopo un lungo burnup, la strategia per minimizzarne la radiotossicità consiste nel limitare la trasmutazione del Pu242 in isotopi superiori ovvero, in ultima analisi, in Cm244_{. Conviene quindi scegliere uno spettro neutronico piccato sul}

gruppo energetico in cui è minimo il rapporto : la potenza del reattore e il flusso sono infatti proporzionali a , mentre il tasso di formazione degli isotopi superiori dipende da . Tra l’accumulo di Cm

239 242_/ f c σ σ 239 f σ 242 c σ 244 _{e l’accumulo di Pu}242 _{il “male}

minore” è proprio quest’ultimo. E’ stato trovato[3.11] che l’energia ottimale per la minimizzazione della quantità di Cm244 in un reattore HTR a pebbles è intorno a 0.3 eV. E’ evidente che, nell’ottica dei cicli simbiotici con reattori termici e veloci (ovvero dello sfruttamento integrale del potenziale energetico dei TRU) una strategia del genere non possa essere applicata: il plutonio è infatti destinato ad essere riciclato e bruciato completamente, in tutti i suoi isotopi.