Con il termine trasmutazione si definisce il cambiamento del numero di nucleoni di un nu- cleo, cioè la trasformazione di un nuclide, tramite assorbimento od emissione di particelle, in uno o più radionuclidi differenti.
Si può distinguere tra due processi differenti di trasmutazione: la trasmutazione naturale, cioè l’emissione di particelle α e β da un nuclide radioattivo, e la trasmutazione artificiale, che presuppone il bombardamento di un nucleo con particelle (deuteroni, protoni, neutroni
Reattori e sorgente di neutro- ni:
Tipologia di riprocessamento e radionuclidi coinvolti nella trasmutazione:
Commenti:
Light water reactors
(LWRs) reattore critico e caricato con uranio naturale o ossidi misti (MOX)
Riprocessamento: acquoso.
Radionuclidi: principalmen- te Pu, Tc-99 e I-129
La maggior parte dei MAs non viene efficacemente tra-
smutata, i coefficienti di
feedback negativi diminui- scono e il riprocessamento comporta grandi quantità di rifiuti nucleari
Fast reactors (FR): il reatto- re è critico e può essere rica- ricato con uranio, plutonio e contenere piccole quantità di MAs
Riprocessamento: soprattut- to a secco. Radionuclidi: Pu e MAs Per Tc-99 e I-129 si ottengono risultati solo in zo- ne a flusso moderato fuori dal reattore
La tecnologia dei reattori veloci non è ancora sta- ta completamente sviluppa- ta, la trasmutazione dei pro- dotti di fissione non è effica- ce, consistente produzione di transuranici
Sub-critical reactors: un si- stema di spallazione associa- to ad un acceleratore di par- ticelle garantisce un corret- to apporto di neutroni al core sotto-critico
Riprocessamento: a umido o a secco o una combinazione dei due. Radionuclidi: Pu, MAs, Tc-99 e I-129
Lo stato di avanzamento di questi reattori è solo allo sta- dio di research & develop- ment, i costi si prefigura- no alti, i prodotti di fissione sono difficilmente trasmutati Tabella 2.4: Alcuni dettagli dei principali schemi di trasmutazione
ed elettroni) di energia opportuna fornitagli in un reattore, termico o veloce, oppure attraver- so un’accelerazione in macchine dedicate, ad esempio i ciclotroni e gli acceleratori lineari di particelle (es. LINAC).
Se si utilizza, però, questo termine riferito al contesto specifico del ‘management’ dei rifiuti radioattivi particolare attenzione è rivolta alla conversione di Plutonio, Attinidi Minori
(Nettunio, Americio, Curio) e Prodotti di Fissione a Lunga Vita-LLFP (i.e.99T c,129I,135Cs,
. . . ) in isotopi con caratteristiche più favorevoli, cioè più stabili o con tempi di decadimento inferiori, al fine di raggiungere l’obiettivo di riduzione dell’inventory della radiotossicità dei rifiuti radioattivi che devono essere inviati al deposito geologico.
Le reazioni nucleari che permettono la trasmutazione isotopica sono principalmente la fissione e la cattura neutronica, ma a seconda del livello energetico dei neutroni considerati possono assumere importanza anche reazioni quali (n,2n), (n,3n) ed (n,p). La trasmutazione indotta da fissione avviene attraverso l’irradiazione in un reattore dei transuranici con al- to flusso, comportando la formazione di frammenti di fissione che a loro volta subiranno, attraverso catture e decadimenti, un continuo cambiamento fino alla fuoriuscita dal reattore.
Si riporta, come esempio di trasmutazione tramite fissione, il caso del Pu-239 soggetto a flusso neutronico veloce (2.2), dove risulta evidente la riduzione dei tempi di decadimento fra il plutonio, prima, ed i prodotti di fissione, poi:
n+239Pu(24000y) →134Cs(2y) +104Ru(stabile) + 2n + 200Mev, (2.2)
La trasmutazione del Pu-239 è un utile esempio perché è in grado di mostrare adegua- tamente un’altra caratteristica che la trasmutazione può avere, cioè un grande fattore di ri- duzione dell’attività e della radiotossicità sul lungo periodo di tempo ma a discapito di un incremento della stessa a breve termine (subito di seguito alla fissione), comportando per questo un aumento del rischio per gli operatori che dovranno gestire e trattare il materiale in uscita dai reattori dedicati alla trasmutazione.
Per altri isotopi, il processo di fissione può essere preceduto da vari steps di cattura e de- cadimento, come nel caso del Pu-240 (2.3) e dell’Am-241 soggetti a flusso veloce di neutroni (eq.(2.4)).
n+ Pu240(6600y) → Pu241(14y)
n+241Pu(14y) → 134X e(stabile) +105Rh(35h) + 3n + 200MeV. (2.3)
n+241Am(432y) → 242Am(16h)
242Am(16h) → 242Cm(163d) [decay β −]
242Cm(163d) → 238Pu(88y) [decay α]
n+238Pu(88y) → 142Ce(stabile) +95Zr(64d) + 2n + 200MeV. (2.4)
Sembra evidente che la reazione nucleare più adeguata per una trasmutazione efficiente dei TRU sia la fissione sia con flusso termico (utilizzando LWR) che con flusso veloce. Volendo entrare più nel dettaglio, potremmo esaminare il rapporto fra la sezione di cattura
e di fissione mediate sul flusso, rispettivamente σc e σf, calcolate sia per flusso neutronico
termico che per flusso veloce [3].
Isotope Flusso termico Flusso veloce
σc σf α σc σf α 237N p 0.52 33 63 0.32 1.7 5.3 238N p 134 13.6 0.1 3.6 0.2 0.05 239Pu 102 58.7 0.58 1.86 0.56 0.3 240Pu 0.53 210 396.6 0.36 0.57 1.6 241Am 1.1 110 100 0.27 2.0 7.4 243Am 0.44 49 111 0.21 1.8 8.6 244Cm 1.0 16 16 0.42 0.6 1.4
Tabella 2.5: Sezioni microscopiche di cattura e di fissione mediate sul flusso (termico e veloce) per alcuni TRU [3]
Dalla tabella (2.5) si evince il vantaggio (α = σf
σc più piccolo) dell’utilizzo di un flusso
veloce, anziché di uno termico, per la trasmutazione dei più significativi isotopi di Ameri- cio, Nettunio e Curio. L’attenzione al tipo di flusso considerato risulta essere importante
perché permetterà, insieme ad altri fattori,di determinare l’efficienza di bruciamento per le varie tipologie di sistemi che sono stati pensati di adibire a tale scopo, cioè reattori veloci, termici o sottocritici (vedere Paragrafo 2.2.2). A questo punto dopo aver riportato solo alcuni esempi di trasmutazione a titolo esplicativo, rimane da entrare nel dettaglio delle catene di decadimento-trasmutazione che avvengono continuamente all’interno del core di un reattore, sia esso termico o veloce.
Le catene di decadimento sono descrivibili attraverso un sistema di equazioni differen- ziali lineari accoppiate del primo ordine, conosciute con il nome di Bateman Equations. La forma più generale assunta da questo sistema di equazioni differenziali è la seguente (2.5):
dNi(~r,t) dt = N
∑
j>1 li jλjNj(~r,t) − λiNi(~r,t) + N∑
k>1∑
r Z ∞ 0Nj(~r,t)Yk,r(E)σk,r(E)ϕ(~r, E,t)dE
−
Z ∞ 0
Nj(~r,t)σj,a(E)ϕ(~r, E,t)dE, (2.5)
in cui:
- Ni= numero di atomi su unità di volume dell’isotopo i
- λi= costante di decadimento dell’isotopo i
- li j = la frazione di decadimenti dell’isotopo j sull’isotopo i
- Yi,r = la resa di reazione per l’isotopo i riferita alla reazione r
- σi,r = la sezione microscopica dell’isotopo i riferita alla reazione r
- σi,a = la sezione di assorbimento microscopica per l’isotopo i
- ϕ = flusso neutronico
Se si va ad integrare il sistema riportato sopra è possibile determinare il cambiamen- to della composizione durante la vita del reattore, presupponendo di conoscere a priori la dipendenza del flusso dal tempo. In realtà, la distribuzione del flusso a sua volta dipende proprio dalla composizione del combustibile e quindi, in pratica, per risolvere il sistema sarà necessario fare alcune approssimazioni. In primo luogo si fa una discretizzazione temporale
andando a considerare opportuni intervalli in modo da assumere costanti in essi le proprie- tà dipendenti dal tempo, in più si vanno a considerare adeguate regioni in cui sono assunti indipendenti dalla posizione sia il flusso neutronico che la composizione del materiale.
Grazie a queste approssimazioni il sistema (2.5) è riducibile nella seguente forma:
dNi(t) dt = N
∑
j>1 li jλjNj(t) − λiNi(t) + N∑
k>1∑
r Nj(t) Z ∞ 0 Yk,r(E)σk,r(E)ϕ(E)dE − Ni(t) Z ∞ 0 σi,t(E)ϕ(E)dE. (2.6)Tale sistema (2.6) è ulteriormente semplificabile se si considera il flusso ad un unico grup-
po energetico φ (2.9), le sezioni di cattura mediate sul flusso σi,r (2.8) e le rese di reazione
anch’esse mediate sul flusso Yi,r(2.7).
Yi,r =
R∞
0 Yi,r(E)σi,r(E)ϕ(E)dE
R∞ 0 σi,r(E)ϕ(E)dE (2.7) σi,r = R∞ 0 σi,r(E)ϕ(E)dE R∞ 0 ϕ (E)dE (2.8) φ = Z ∞ 0 ϕ (E)dE. (2.9)
così da ottenere il seguente sistema semplificato (2.10):
dNi(t) dt = N
∑
j>1 (li jλj+∑
r Yj,rσj,rφ )Nj(t) − (λi+ σi,tφ )Ni(t). (2.10)Per risolvere questo sistema, in pratica, si calcola la distribuzione del flusso per quel particolare intervallo di tempo sulla base della composizione ad inizio intervallo, nota poi la distribuzione del flusso la si mantiene costante e si integrano le equazioni di Bateman
sull’intervallo di tempo considerato, ∆ti. La composizione ottenuta, dopo l’integrazione,
servirà per calcolare il flusso neutronico nell’intervallo ∆ti+1 successivo, e così di seguito
per arrivare a coprire l’intero arco di tempo considerato. Gli intervalli di tempo utilizzati per la discretizzazione avranno un’ampiezza massima funzione della rapidità di variazione della composizione dei materiali e degli effetti che tale variazione comporta per la distribuzione del flusso neutronico, tale ampiezza sarà anche funzione dell’accuratezza dello schema di integrazione numerica scelto. Se si trascurano i fenomeni su breve scala temporale, quali
ad esempio l’accumulazione di xeno e samario, per avere cambiamenti significativi della composizione e quindi del flusso neutronico è possibile arrivare ad avere intervalli di tempo di centinaia di ore.
Per calcolare il flusso neutronico all’interno del ∆ti ci possiamo avvalere di metodi de-
terministici o stocastici per la risoluzione del problema del trasporto; in questo lavoro, a tale scopo, si è fatto uso di calcoli Monte Carlo a energia continua (è stato utilizzato in partico- lare il codice MCNPX [19]) . Per il calcolo delle sezioni di cattura si hanno varie possibilità quali, ad esempio, calcoli omogenizzati sulla cella, o spettri mediati.
La risoluzione delle equazioni di Bateman può essere fatta attraverso vari modi di discre- tizzazione spaziale più o meno precisi a seconda degli interessi dell’utilizzatore; la scelta può ricadere nell’integrazione su un gran numero di punti, dove per ogni punto sarà calcolato il flusso, oppure limitando il calcolo ad ogni fuel pin o assembly, mediando opportunamente in questi casi il flusso rispettivamente sulla ‘fuel pin’ e sull’elemento di combustibile stesso.
Per risolvere questo sistema di equazioni differenziali del decadimento-trasmutazione esistono attualmente vari tipi di codici evolutivi, uno fra questi è ORIGEN2.2 [20], utilizzato in questo lavoro per determinare l’evoluzione dei wastes all’uscita dal reattore. Il procedi- mento di risoluzione utilizzato all’interno del codice può essere schematizzato come segue.
Si considera in flusso φi costante su un intervallo ∆tburn = (ti+1− ti) e si pone il sistema di
equazioni differenziali in forma matriciale (2.11)
dN(t)
dt = A(φ (ti))N(t). (2.11)
dove:
- dN(t)dt è il vettore delle variazioni nel tempo delle concentrazioni dei nuclidi considerati - A è la matrice dei ratei di reazione e delle costanti di decadimento per tutti i nuclidi
considerati
- N è il vettore delle concentrazioni dei nuclidi
La soluzione del sistema (2.11) avrà la forma esponenziale seguente (2.12):
dove con N(0) ci si riferisce al vettore delle concentrazioni iniziali. Su piccoli intervalli di tempo l’esponenziale della matrice è sviluppabile in serie di Taylor (2.13):
eAt= 1 + At +1
2A
2t
+ .... (2.13)
Questo metodo, chiamato metodo dell’esponenziale della matrice, è quello utilizzato al- l’interno del codice ORIGEN2.2 [21] ed è uno dei metodi più adeguati quando si ha interesse a calcolare la composizione di un elevato numero di nuclidi (circa 1300). Se l’interesse del- l’utilizzatore è invece quello di calcolare la composizione di un ristretto gruppo di isotopi,
ove è possibile approssimare σi jN j= 0 se l’isotopo j non fa parte del gruppo di nuclidi in
studio, risulta essere più conveniente risolvere il sistema più ridotto di equazioni differenziali accoppiate che ne viene fuori, utilizzando direttamente un metodo alle differenze finite.