Capitolo 1 Polaritoni Intersottobanda di cavità

Capitolo 1

Polaritoni Intersottobanda di

cavità

Nell’ introduzione a questa tesi abbiamo già accennato al fatto che, in alcuni sistemi in cui la radiazione è fortemente confinata ,come le microcavità, si possono avere degli stati quantistici misti radiazione-eccitazione materiale, detti polaritoni di microcavità. Abbiamo anche accennato al fatto che i po-laritoni eccitonici furono introdotti già negli anni 50 e hanno rappresentato oggetto di ricerca soprattutto negli anni 90. Nel frattempo la continua mi-niaturizzazione dei dispositivi a semiconduttore ha stimolato la scoperta di nuove tecniche di fabbricazione. Oggi, attraverso i processi di crescita epitas-siale come l’ MBE (Molecular Beam Epitaxy), si possono realizzare strutture cristalline di materiali e composizioni differenti, creando eterostrutture per quasi ogni esigenza. Queste tecniche hanno consentito di studiare e modi-ficare la dinamica dei portatori all’interno delle eterostrutture, aprendo la strada ad un’ enorme varietà di dispositivi.

Un’ eterostuttura particolarmente usata nei dispositivi fotonici consiste nel pozzo quantico (Quantum Well) (figura1). Questo è formato da una mul-tistruttura di semiconduttori costituita da uno strato A con gap minore ri-spetto agli strati superiore ed inferiore. In tale struttura, dunque, le bande presentano delle discontinuità. Per i portatori questo si traduce in un cambia-mento del potenziale al quale sono soggetti. Ad esempio un pozzo quantico può essere formato da GaAs tra due strati di AlxGa1−xAs che fungono da barriera per i portatori nella buca di potenziale. Quando, in particolare, le dimensioni del pozzo sono inferiori alla lunghezza d’onda di de Broglie termica dei portatori di carica in quel particolare materiale, allora si ha un confinamento quantico degli stessi nella direzione di crescita che produce una riduzione della dimensionalità della struttura. Ciascuna banda del semicon-duttore viene divisa in un numero di sottobande trasversali discrete. Da questo scaturiscono delle proprietà ottiche molto interessanti.

Figura 1.1:

Schema di un pozzo quantico realizzato inserendo un strato di un semiconduttore A in un altro semiconduttore B. Sono mostrati il minimo della banda di conduzione e il massimo della banda di valenza. Sono mostrati anche i livelli energetici a k⊥= 0 delle possibili sottobande nelle bande di valenza e conduzione.

V

eff

(y) il cui andamento corrisponde a quello del minimo della banda di

con-duzione E

c

(y). I livelli energetici nella banda di conduzione possono essere calcolati

nell’approssimazione della funzione inviluppo [6], [7].

Nella trattazione a singola banda, in un intorno del vettore k, la funzione

elettronica pu`o essere approssimata nel modo seguente

Ψ = e

ik⊥·r

u

_ck

(r)χ

_n

(y),

(1.1)

dove y `e la direzione di crescita, k

⊥

`e la componente del vettore d’onda

perpen-dicolare alla direzione di crescita, u

ck

(r) `e la parte atomica relativa alla banda di

conduzione e χ

n

(y) `e appunto la funzione inviluppo [6]. Quest’ultima `e determinata

in un singolo strato dall’equazione:

!

−

_2m

!

_∗2

_(y)

_∂y

∂

2₂

+ V

eff

(y)

"

χ

n

(y) = ε

n

χ

n

(y),

(1.2)

dove m

∗

_{`e la massa efficace dell’elettrone, V}

_eff

_{`e il potenziale efficace e ε}

_n

_{`e l’energia}

di confinamento dei portatori di carica.

Nel caso di una particella con massa efficace m

∗

_{in una buca unidimensionale}

infinitamente profonda e larga L, gli autovalori dell’energia sono

ε

n

=

!

2

2m

∗

k

yn2

=

!

2

2m

∗

#nπ

_L

$

₂

,

(1.3)

dove n `e il numero quantico che individua il livello.

7

Figura 1.1: Un tipico esempio di eterogiunzione di tipo I

In questo capitolo analizzerò le transizioni tra sottobande (intersottobanda) per un caso molto semplice, descrivendone le proprietà. Descriverò l’ intera-zione radiaintera-zione-materia in sistemi molto confinati ed introdurrò il concetto di polaritone. Successivamente mostrerò, con un esempio concreto, come le transizioni intersottobanda possono essere usate per la formazione di pola-ritoni intersottobanda in una particolare microcavità. Infine presenterò la fisica dei polaritoni intersottobanda in sistemi confinati sia attraverso un approccio semiclassico che attraverso uno, più completo, quantistico.

1.1

Transizioni Intersottobanda

Per una breve descrizione teorica delle transizioni intersottobanda nei poz-zi quantici presento qui il formalismo della funpoz-zione inviluppo di un singolo elettrone in approssimazione di massa effettiva, rimandando per una descri-zione più dettegliata al libro [4].

In un intorno di un vettore d’onda k la funzione d’onda elettronica in un’ eterostruttura può essere scritta come:

Ψ(r) =X l

χ_l(r)u_lk(r) (1.1)

dove l è l’indice della banda, uk è la parte periodica della funzione di Bloch che in questa approssimazione è assunta essere uguale nei due materiali della eterogiunzione, χ è la funzione inviluppo. Generalmente la funzione d’nviluppo è un vettore a n componenti, dove n è il numero di bande su cui

1.1 Transizioni Intersottobanda 3

è scritto lo sviluppo Per semplicità considererò una sola banda: l’equazione si riscrive semplicemente decurtando il termine di somma su l in 1.1.

La funzione inviluppo dipende dal potenziale del pozzo quantico o da quello esterno applicato al sistema e si riduce ad un’ onda piana eikr _{nel caso di} un cristallo bulk, come asserisce il teorema di Bloch. Avendo fissato come z l’asse di crescita, la funzione inviluppo è più in generale della forma:

χ = √1 Se

ikkr_{f (z)}

cioè è il prodotto di una funzione d’onda di particella libera lungo il piano della giunzione e di una funzione f dipendente solo da z le cui variazioni spaziali avvengono su una scala (≈ 100Å) molto maggiore rispetto a quelle della funzione di Bloch (≈ 1 Å). La funzione χ(r) obbedisce alla seguente equazione di Schrodinger:[4]

−~2 2 ∇(

1

m∗∇)χ(r) + V (r)χ(r) = Eχ(r) (1.2) La massa efficace dell’elettrone m* così come il potenziale efficace V dipen-deranno soltanto da z e la funzione inviluppo dovrà essere raccordata ad ogni interfaccia z0 attraverso le seguenti condizioni:

χA(z₀) = χB(z₀) (1.3) 1 m∗A ∂χA(z₀) ∂z = 1 m∗B ∂χB(z₀) ∂z (1.4)

Gli autovalori della equazione di Schrodinger 1.2 sono della forma : E = E_n+~

2_k2 k

2m∗ (1.5)

cioè continuano ad essere continui nel piano dei pozzi ma vengono discretiz-zati a causa del confinamento quantico lungo la direzione z. Gli autovalori discreti dell’energia possono essere ricavati sia in forma analitica per alcuni casi semplici e sia attraverso simulazioni numeriche. Ad esempio per una buca di potenziale infinitamente profonda gli En sono dati da :

E_n= ~ 2 2m∗( nπ L ) 2 _(1.6)

dove L indica la larghezza del pozzo quantico.

La quantizzazione dell’energia lungo una direzione crea delle sottobande. Per eterostrutture del tipo Al1−xGa_xAs-GaAs i valori tipici della differenza di energia tra le sottobande è nell’ordine di 100 meV. Questi valori di energia appartengono in termini di frequenze alla zona spettrale che va dal THz al

medio infrarosso.

Le transizioni ottiche possono in genere avvenire tra sottobande della stessa banda di partenza e in tal caso vengono dette intrabanda o tra sottobande originate da bande diverse, cioé interbanda.

Per studiare più in dettaglio le proprietà di tali transizioni supponiamo di avere un sistema a due livelli |ψii e |ψfi con i 6= f ed una radiazione elet-tromagnetica esterna di frequenza angolare ω descritta dal potenziale vet-tore A. Nei limiti di validità dello sviluppo perturbartivo, la probabilità di assorbimento per unità di tempo Wif è data dalla regola d’oro di Fermi:

W_if = 2π

~ |hψf|Hint|ψii|2δ(Ef − Ei− ~ω) (1.7) con Hintespresso in termini di accoppiamento minimale al primo ordine come:

H_int = e

2m∗(A· p + p · A)

Supponiamo di disporre di un’ onda piana, descritta da un potenziale vettore del tipo

A = A₀ˆsin(q· r − ωt)

dove ˆ è il vettore polarizzazione e q è il vettore d’onda perpendicolare a ˆ. Nell’approssimazione di dipolo elettrico eiq·r _{≈ 1 e la probabilità di} transizione si riscrive come:

W_if = 2π ~ e2A2₀ 4m∗|hψf|ˆ· p|ψii| 2_δ(E f − Ei− ~ω) (1.8) Se si riscrive l’elemento di matrice che appare nella 1.8 sulle funzioni d’onda del tipo 1.1 e tenendo conto delle suddette proprietà di variazione lenta della funzione inviluppo ci si accorge che questo è composto da due termini:

hψf|ˆ· p|ψii ≈ ˆhuν|p|uν0ihχn|χn0i + ˆhuν|uν0ihχn|p|χn0i (1.9)

Il primo termine rappresenta il dipolo tra funzioni di Bloch di bande dif-ferenti (ν 6= ν0_{) ed è l’unico termine che rimane quando lo stato iniziale e} finale appartengono a bande differenti. Per questo motivo è detto termine di transizione interbanda. Al contrario quando lo stato finale ed iniziale appar-tengono alla stessa banda allora ν = ν0 _{e solo il secondo termine è diverso da} zero. In tal caso si ha una transizione intrabanda (intersottobanda).

Il secondo termine scritto esplicitamente nel caso di transizione intersotto-banda tra differenti stati risulta essere [4]

ˆ

hu_ν|u_ν0ihχ_n|p|χ_n0i = _zδ_kf,ki1

S Z

1.2 Accoppiamento radiazione materia in microcavità 5

La 1.10 sintetizza le regole di selezione delle transizioni intersottobanda. La prima consiste nel fatto che queste transizioni sono verticali (kf = ki). La seconda regola è detta di polarizzazione in quanto asserisce che le transi-zioni avvengono soltanto se esiste una componente del campo elettrico lungo la direzione di crescita delle eterostrutture. Nel resto della tesi ci riferiremo a quest’ultima regola semplicemente dicendo che le transizioni intersottobanda sono polarizzate TM.

Infine la terza regola riguarda il caso particolare di pozzi quantici simmetrici. In tal caso infatti per le funzioni d’onda fnla parità è un buon numero quan-tico e quindi l’operatore pz ha elemento di matrice diverso da zero soltanto tra stati a parità opposta.

1.2

Accoppiamento radiazione materia in

mi-crocavità

L’ interesse per le transizioni intersottobanda in questa tesi è strettamente legato al loro utilizzo nello studio dell’ interazione radiazione-materia in mi-crocavità. Per questo motivo è utile discutere prima la fisica di tali sistemi in un semplice caso generico.

Supponiamo di disporre di un sistema atomico a due livelli, E1 ed E2 in una cavità tale per cui la frequenza di transizione atomica coincida con una ri-sonanza della cavità (figura 1.2). L’ interazione tra il sistema atomico e la radiazione, in tal caso, è determinata da tre parametri:

• il numero di fotoni persi per unità di tempo dalla cavità, κ, espresso in termini del fattore di qualità Q da κ = ω/Q;

• il rate di decadimento non risonante γ del sistema atomico, legato al-la probabilità di decadere emettendo un fotone in una direzione non confinata dalla microcavità o non radiativo;

• il parametro di interazione atomo-radiazione, g.

Questi tre parametri possono essere utilizzati per definire diversi regimi di accoppiamento radiazione-materia.

Nel regime di accoppiamento debole g < γ, κ e in tal caso si assiste ad una modifica del rate di emissione spontanea a causa della microcavità che modifica la densità di stati finali disponibili per il fotone, ma il processo di emissione spontanea continua ad essere irreversibile.

Nel regime di accoppiamento forte, invece, g > γ, κ e l’interazione atomo-fotone è più veloce della perdita di fotoni dalla cavità. Questo fa si che il fotone emesso per emissione spontanea alla frequenza di risonanza della cavità venga riassorbito e riemesso più volte prima di essere perso dalla cavità.

Figura 1.2: Schema di una generica microcavità: γ è il rate di decadimento non risonante, κ è il numero di fotoni persi dalla microcavità per unità di tempo e g₀ è il parametro dell’accoppiamento tra atomo e fotone

Il parametro g che ho usato per classificare i regimi di accoppiamento può essere scritto come il prodotto tra il momento di dipolo del sistema atomico µ e il campo elettromagnetico della cavità. In un sistema molto confinato (V ≈ λ3) con grandi fattori di merito Q l’interazione con il campo elettromagnetico avviene attraverso la fluttuazione di punto zero, data da Evac =

q ~ω 20V e

quindi il parametro g si scrive come: g =

s µ2ω

2~₀V (1.11)

Per spiegare questo regime di emissione e riassorbimento, denominato oscil-lazione di Rabi di vuoto considererò una semplice descrizione quantistica del sistema composto da due oscillatori accoppiati, quello relativo al sistema a due livelli e quello relativo alla radiazione. Lo stato nel quale il primo oscil-latore è nello stato fondamentale e il secondo è nello stato eccitato viene rappresentato con |g, e > e corrisponde ad uno stato con nessuna eccitazio-ne ed un fotoeccitazio-ne in cavità. Analogamente è possibile definire uno stato con nessun fotone ed una eccitazione materiale, |e, g >. Quando la differenza in energia tra i due livelli atomici coincide con la frequenza di risonanza i due stati sono degeneri; in caso contrario il primo stato ha energia EA ed il secondo EB. Se Ω = ~g è l’ energia d’ interazione tra i due oscillatori, allora

1.3 Polaritoni intersottobanda 7

l’ Hamiltoniana totale del sistema microcavità si scrive come: H_tot =  E_A Ω Ω E_B  (1.12) Gli autostati relativi a questa Hamiltoniana sono una combinazione lineare dei due stati non accoppiati |g, e > e |e, g > e sono :



ψ₊= cos(α)|g, e > +sin(α)|e, g >

ψ₋=−sin(α)|g, e > +cos(α)|e, g > (1.13) con α definito da tan(2α) = Ω

EA−EB. I relativi autovalori possono essere

scritti come _

E₊ = 1₂(E_A+ E_B+p(E_B− EA)2+ Ω2)

E₋ = 1₂(E_A+ E_B−p(E_B− E_A)2 + Ω2) (1.14) Nella condizione di risonanza EA = EB = E, cioè il modo della transizione coincide esattamente con il modo risonante della microcavità. In questo caso la degenerazione degli stati non accoppiati viene rotta e si ottiene uno splitting, detto splitting di Rabi di vuoto, dato da Eres

+ − E−res = Ω. Nella figura 1.3 è mostrato il tipico andamento di anticrossing di questo sistema in funzione della differenza di energia EB − EA. Si nota come le due branche si allontanano l’una dall’ altra ed hanno una distanza minima proprio nel punto di risonanza. Questo effetto diventa più pronunciato quando il sistema atomico è costituito da N atomi. In tal caso è stato dimostrato in [1] che la condizione di accoppiamento forte si riscrive come g√N > κ, γ.

Nei sistemi a stato solido l’interazione radiazione-sistema atomico avviene attraverso eccitazioni materiali e gli stati misti luce materia prendono il nome di polaritoni. Un particolare tipo di polaritone è quello nel quale l’ eccitazione materiale è costituita dalla transizione tra i livelli discreti di energia che si formano all’interno di una banda a causa del confinamento quantico in una direzione, detto appunto polaritone intersottobanda.

1.3

Polaritoni intersottobanda

Lo sviluppo perturbativo presentato nel equazione 1.7 è certamente valido quando il campo elettromagnetico esterno non viene modificato dall’intera-zione con la materia ed è un primo approccio al problema delle transizioni intersottobanda. D’altra parte i sistemi che andremo a studiare in questa tesi sono sistemi nei quali la radiazione è fortemente confinata e la sua interazione con le transizioni ottiche è paragonabile alle perdite del sistema. Come scritto in precedenza l’ accoppiamento forte può essere spiegato in termini di intera-zione tra i modi discreti di due diversi tipi di oscillatori: quello che descrive la radiazione e quello dell’ eccitazione materiale sotto forma di oscillatori

Figura 1.3: Autovalori dell’ Hamiltoniana totale in funzione della differenza di energia: in risonanza E_B− E_A= 0

di Lorentz. Il lavoro sperimentale che ha affrontato questo problema per transizioni intersottobanda è quello trattato in [5], che rappresenta la prima osservazione sperimentale dello splitting di Rabi di punto zero per tali tran-sizioni dentro una microcavità planare. La geometria usata in questo lavoro è riportata in figura 1.4. Il dispositivo è cresciuto con una tecnica crescita epitassiale di tipo MBE su un substrato di GaAs non drogato che presenta un indice di rifrazione intorno a 10µm di n ≈ 3.27. Il cladding è composto da un materiale con indice di rifrazione minore, cioè AlAs (n ≈ 2.8). Infine la regione attiva è costituita da 18 pozzi quantici di GaAs di larghezza 7.2 nm e altrettante barriere di Al0.33Ga_0.67As (n ≈ 3.1) di larghezza 107 nm. Nelle barriere si trovano pochi monostrati di silicio che servono a fornire un gas di elettroni liberi nei pozzi. La concentrazione Si − δ è di nSi = 6× 1011cm−2 e la densità superficiale di elettroni risultante è stata misurata, attraverso oscillazioni di Shubnikov-de Haas, essere di Ne = 4.17× 1011cm−2. La tran-sizione tra la prima e la seconda sottobanda per questo sistema risulta essere di circa 143 meV, che corrisponde ad una radiazione approssimativamente di 9µm. Uno strato aggiuntivo di Al_0.33Ga_0.67As serve per compensare lo sfasa-mento diverso da π nella riflessione totale all’interfaccia regione attiva-AlAs. L’angolo θ nella figura è di 60◦_{, appena superiore all’angolo limite tra il GaAs} e AlAs (≈ 58◦_{). La radiazione nello strato di AlAs risulta perciò essere} eva-nescente con una trasmissione di circa 0.07.La cavità è poi completata dalla

1.3 Polaritoni intersottobanda 9

whole structure was grown by solid-source molecular-beam epitaxy on an undoped GaAs (001) substrate. It consists of a 3:9 !m-thick layer of AlAs followed by 18 nm wide GaAs quantum wells separated by 107 nm-thick Al_0:33Ga_0:67As barriers; the latter are Si " doped (nSi ! 6 " 1011 cm#2) with 65 nm- and 42 nm-thick

spacers below and above the wells, respectively. The well width was chosen in order to have the transition be-tween the first and second subbands at about 9 !m wave-length, as short as possible but sufficiently far from the continuum and in a spectral region relatively free from atmospheric absorption. The last Al_0:33Ga_0:67As barrier has a thickness of 243 nm to give the correct cavity length for 60$ _{angle propagation. The latter was designed}

to be #=2 of the transition; note however that the wave dephasing at both total internal reflections is different from $ (particularly at the interface with the AlAs layer), which needs to be appropriately compensated in the cav-ity thickness. The sample was completed with a 5 nm GaAs cap layer to avoid Al oxidation. The growth con-ditions were optimized particularly in terms of the criti-cal AlAs layer morphology, which could negatively affect light reflection at the interface and enhance the QW roughness. We checked the uniformity of the carrier density among the 18 QWs by measuring the Shubnikov– de Haas oscillations on van der Pauw structures at 1.5 K and magnetic fields up to 5 T. A single oscillation fre-quency was recorded, corresponding to a carrier sheet density of 4:17 " 1011_cm#2_{. Before the realization of the}

final microcavity sample, preliminary transmission

mea-surements were also performed on calibration structures to check the intersubband transition linewidth and to pre-cisely monitor the cavity thickness. For the reflectance measurements the resonator was mechanically lapped into wedge-shaped prisms, with the facets at an angle of 60$ _{with respect to the cavity plane (see Fig. 1). It was}

then soldered onto a copper holder and mounted onto the cold finger of a closed-cycle cryostat. The latter was in-serted in the sample compartment of a Nicolet Fourier-transform infrared (FTIR) spectrometer, equipped with an Ever-Glo source and a liquid-nitrogen cooled HgCdTe detector. A metallic wire grid polarizer was inserted in the optical path to select either TM or TE polarization. By manually rotating the sample holder, the angle between the light beam and the prism facet could be varied, enabling us to change the incidence angle on the cavity surface % around the central value of 60$ _{defined by the}

prism shape.

Figure 2 shows the TM reflectance spectra in the fre-quency range of the intersubband transition measured at 10 K for different incidence angles. Two evident dips can be clearly identified, with a typical anticrossing be-havior. By increasing the angle, the cavity mode is tuned across the intersubband one, until at resonance they mix and become strongly coupled, giving rise to intersubband polaritons with a splitting of around 14 meV. The resonance energy of the intersubband tran-sition is about 142 meV, in very good agreement with the 143 meV computed with self-consistent calculations including dynamical many-body contributions such as the excitonic and depolarization shifts [11]. Its line-width has been measured using a 45$ _{wedged prism to}

exclude any possible cavity effect and a full width at half maximum (FWHM) of 5 meV has been recorded. This very low value attests the high quality and good uniformity of the quantum wells. On the other hand, the cavity mode has a FWHM of almost 15 meV. This value is larger than expected (a few meV) and is probably due to the nonideal reflectance of the cavity surfaces (roughness, etc.) and to the angle spread of the incident light beam. Inside the FTIR this is in fact focused on the sample with nearly f=3 optics and, although it was aper-tured to the lowest possible size, it is still not a parallel configuration. It is anyway worth pointing out that, at perfect anticrossing, the two fully mixed modes tend to share a nearly common linewidth, average of the two individual ones. For comparison, in the right inset of Fig. 2 we report a TE reflectance spectrum. Only the single cavity mode is visible, as in this polarization the intersubband transition is dipole forbidden, owing to the well-known selection rule [12]. As expected, the TE cavity mode is slightly broader than in the TM case and shifted to lower energies. In the left inset the energy position of the dips is plotted as a function of angle, to evidence the polariton anticrossing behavior. The disper-sion appears to agree quite well with that of a simple Lorentzian dipole oscillator.

50 100 150 200 250 300 0.0 0.5 1.0 0.07 Tr an sm itt an ce Energy (meV) θ AlAs 3900 core 2303.6 GaAs 5 Al0.33Ga0.67As 243 QW GaAs 7.2 Al0.33Ga0.67As 65 Si δ-doping Al0.33Ga0.67As 42 60o

(b)

x 18

(a)

FIG. 1. (a) Calculated transmittance of a 3:9 !m-thick layer of AlAs embedded in GaAs at an angle of incidence of 60$_{; the} arrow indicates the energy of the chosen intersubband transi-tion (143 meV). (b) Schematic view of the prism-shaped micro-resonator. The large arrows represent the optical path of light in the substrate. The right-end part shows the structure of the active core; thicknesses are given in nm.

P H Y S I C A L R E V I E W L E T T E R S _{21 MARCH 2003}week ending

VOLUME 90, NUMBER 11

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Figura 1.4: Microrisuonatore a prisma basato sulla riflessione interna totale usato per l’osservazione dello splitting di Rabi; il substrato è di GaAs, la regione attiva (core) è zoomata a destra: la microcavità e costituita dalla regione attiva con riflettori dati dall’interfaccia con l’aria e con il dielettrico sottostante. Immagine tratta da [5]

riflessione interna totale all’ interfaccia superiore con l’aria

Lo spettro in riflettanza è stato studiato attraverso uno spettrometro a tra-sformata di Fourier. Per lo studio del solo modo di cavità si è effettuato uno spettro in riflettanza TE, riportato nel riquadro a destra della figura 1.5. Per lo studio dei modi polaritonici è stato invece effettuato uno spettro TM a vari angoli. Questo ha condotto al risultato mostrato nella stessa figura, dove appare il tipico andamento di anticrossing del polaritone superiore ed inferiore. Aumentando l’angolo di incidenza il modo della cavità si sposta verso energie maggiori, fino a quando diventa fortemente accoppiato con il modo della transizione intersottobanda per poi disaccoppiarsi nuovamente. Al massimo dell’accoppiamento lo splitting di Rabi ~ΩR risulta essere di 7 meV.

Questi dati sperimentali sono stati anche confrontati con un modello semi-classico che tratta la risposta del gas di elettroni bidimensionale in termini di oscillatori di Lorentz in un campo di polarizzazione:

(ω) = _∞+Nee

2_{f sin}2_(θ) m₀₀L_eff

1

(ω₀2− ω2)− iγω (1.15) dove ∞ è la costante dielettrica del pozzo quantico ad alte frequenze, e è la carica dell’elettrone, ~ω0 è l’energia della transizione intersottobanda, f la forza dell’oscillatore della transizione, m0 la massa elettronica, 0 la permittività del vuoto, γ un fattore fenomenologico che tiene conto della larghezza a metà altezza della transizione ed infine Leff è lo spessore efficace

In order to obtain a more quantitative description of the experimental data, we have performed a calculation of the structure reflectance using the transfer-matrix formalism [17]. In this approach every layer in the sample is char-acterized by a 2 ! 2 matrix, which, through dielectric constant and thickness, fully accounts for the propagation of the electromagnetic wave across that layer. The optical response of the complete structure is then simply ob-tained by multiplying together the matrices correspond-ing to all the individual layers. The contribution of the intersubband transition within the 2DEGs has been con-sidered by including in the dielectric permittivity " of the quantum well layers an additional term in the form of a collection of classical polarized Lorentz oscillators:

""!# $ "1 %

Nse2f sin2!

m0"0Leff

1 "!2

0& !2# & i"!

; (1)

in which "₁ is the quantum well high-frequency dielec-tric constant, Ns is the electronic sheet density, e the

electronic charge, f the oscillator strength of the inter-subband transition, !h!0 its energy, m0 the electronic mass, "0 the vacuum permittivity, and Leff an effective QW thickness related to the confinement of the electronic wave functions [12]. The damping " is a phenomenologi-cal factor nominally equivalent to the transition FWHM. The oscillator strength is related to the dipole matrix element d between the envelope functions of the two subbands: f $ "2m0= !h#!0d2. In our case a value d $ 1:9 nm is computed using the proper orthonormalization procedure outlined in [18]. This form of the susceptibility obviously neglects the nonlocality of the 2DEG response; the latter would in general alter the line shape of the resonance and can introduce small corrections to its en-ergy and strength. These are however minor effects, clearly not identifiable with the present experimental uncertainties.

In Fig. 3 we report the TM reflectance curves calcu-lated in this way for various incidence angles. As one can see, this simple linear-dispersion model reproduces re-markably well the measured data and correctly describes the anticrossing behavior and polariton splitting. This should not be surprising in view of the known equivalence of the semiclassical and quantum description of coupled harmonic oscillators. Some discrepancy arises from the

100 120 140 160 180 62.0 61.5 61.0 60.5 60.0 59.5 59.0 58.5 58.0

R

ef

le

ct

an

ce

(a

. u

.)

Energy (meV) 100 120 140 160 180 Energy (meV)

FIG. 3. TM reflectance of the sample as obtained at different incidence angles using the simulation procedure described in the text. The spectra are offset from each other for clarity. In the inset we report a comparison between the experimental and calculated spectrum at the resonance angle of 60:05'_.

100 120 140 160 180 58.20 58.37 58.38 58.90 59.28 59.49 59.76 60.00 60.05 60.13 60.3260.61 61.25 61.63 61.98 sin θ

R

ef

le

ct

an

ce

(a

. u

.)

Energy (meV) 100 120 140 160 R ef le ct an ce (a . u .) Energy (meV) 0.85 0.86 0.87 0.88 120 140 160 E ne rg y (m eV )

FIG. 2. Reflectance of the microcavity sample for different angles of incidence in TM polarization. The spectra were collected at 10 K, with a resolution of 2 cm&1_{. The angle values}

refer to ! at the substrate-cavity interface; dashed lines are just a guide to the eye. The spectra are offset from each other for clarity. The rapid oscillations in the high energy portion are due to residual water vapor absorption in the purged FTIR system. In the left inset the experimental points corresponding to the energy position of the dips are reported. The solid lines are fitted with a standard dipole oscillator dispersion. The right inset contains a spectrum recorded under TE polarization; only the dip of the cavity mode appears.

P H Y S I C A L R E V I E W L E T T E R S _{21 MARCH 2003}week ending VOLUME 90, NUMBER11

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Figura 1.5: Spettri di riflettanza TM per differenti angoli di incidenza: è possibile osservare il tipico comportamento di anticrossing polaritonico; nel riquadro a destra invece è presentato lo spettro TE nel quale appare il modo della cavità. Immagine tratta da [5]

1.3 Polaritoni intersottobanda 11

del pozzo quantico che tiene conto del confinamento effettivo della funzione d’onda [6]. La forza dell’oscillatore f è legata al momento di dipolo tra le due funzioni inviluppo della transizione ed è dato da

f = 2

m0~ω0|hχn|pz|χn0i|

2 ₌ 2m0 ~ ω0d2 con d = |hχn|z|χn0i| = 1.9 nm.

La risposta ottica del sistema può essere calcolata attraverso il formalismo della matrice di trasferimento [7, 8] nel quale ad ogni strato dielettrico viene associato una matrice 2×2 e le proprietà del sistema ottico sono ricavate come semplice prodotto di tali matrici. Inserendo in tali matrici l’espressione 1.15 si ottiene la relazione di dispersione dei polaritoni intersottobanda. Il grafico teorico ricavato in questo modo fitta molto bene i dati sperimentali, giusti-ficando almeno al primo ordine l’approccio semiclassico dell’accoppiamento forte tra radiazione e materia. L’approccio semiclassico riesce a spiegare bene la risposta lineare del sistema ma non considera la non località del campo di polarizzazione P. In altri termini P(r) non dipende soltanto dal campo elettrico E nel punto r ma è del tipo P(r) = F(E(r0_{)), con F operatore lineare} che obbedisce alle relazioni di causalità. Un modo per superare questo pro-blema consiste nel sostituire la forza di richiamo nell’equazione del moto per P con un termine che tenga conto di questo effetto o ancora con un termine non lineare.

1.3.1

Descrizione quantistica

Come spesso succede, più che cercare termini di approssimazioni successive, conviene cercare una teoria più generale, che includa in sé l’approccio semi-classico e chiarisca i limiti di validità dello stesso.

Supponiamo di disporre di una cavità Fabry-Perot di spessore Lcav, costituita da una sequenza di nQW pozzi quantici tra due specchi (figura1.6).

Ogni pozzo quantico è popolato da un gas di elettroni 2D, che assumiamo a basse temperature occupi il livello più basso in energia. La relazione di dispersione del modo fotonico fondamentale della cavità è :

ω_cav(k) = √c _∞

p

(k_z2+ k2) (1.16)

dove k è il vettore d’onda nella direzione perpendicolare all’asse di crescita delle eterostrutture e kz il vettore d’onda quantizzato a causa del confina-mento della radiazione nella cavità Fabry-Perot. Ad esempio supponendo una cavità con specchi perfettamente riflettenti allora kz = _Lπ

cav.

L’Hamiltoniana totale del sistema radiazione-materia si scrive [10]:

In a recent theoretical work,13we have shown that in the case of intersubband microcavities, it is possible to achieve an unprecedented ultrastrong coupling regime, where the

vacuum Rabi frequency !_R can become comparable to the

intersubband emission frequency "₁₂ In this regime, the

an-tiresonant terms of the light-matter interaction start playing a significant role. As a consequence, the ground state of the system is not the standard vacuum of photons and electronic excitations, but an anomalous squeezed vacuum containing a finite population of virtual photon pairs. In this Proceeding of ICPS-28, we wish to revisit some key features of inter-subband microcavities in the ultrastrong vacuum Rabi

coupling,13,14 pointing out some future perspectives in this

field of research.

From a quantum point of view, the present planar micro-cavity system can be described by the Hamiltonian

H= H_sys+ H_bathphot+ H_bathel .

Hsys describes the cavity system, while Hbathphot and Hbathel

de-scribes the coupling to, respectively, the radiative and non-radiative environment. For simplicity, we will consider only one cavity photon branch and one intersubband transition. The Hamiltonian

Hsys= H0+ Hres+ Hanti,

for the cavity system has the typical Hopfield form,5

contain-ing three parts, respectively, describcontain-ing the energy of the

bare cavity photons and of the electronic excitations !H0",

the resonant part of the light-matter interaction !Hres", and

the antiresonant terms !Hanti". Let us call ak† the creation

operator of a cavity photon with in-plane wave-vector k and

energy #"_cav,k. Due to the well-known selection rule of

quantum well intersubband transitions10 !dipole oriented

along the growth direction", the cavity photon has to be TM

polarized. In the following, we will omit all polarization

in-dexes. Let us define b_k† _{as the creation operator of the bright}

intersubband excitation mode of wave vector k of the doped

quantum well structure.13 In terms of these operators, the

quantum Hamiltonian terms are

H₀=

#

k #"_cav,k

$

a_k†ak+ 1 2

%

+

#

_k #"12bk †_b k, Hres= #

#

k i!R,k!ak†bk− akbk†" + Dk!ak†ak+ akak†", H_anti= #

#

k i!_R,k!akb−k− ak†b−k† " + Dk!aka−k+ ak†a−k† ".

H₀describes the energy of two quantum harmonic oscillators

!the cavity photon mode and the intersubband excitation

mode". The terms proportional to the vacuum Rabi frequency

!_R,k in H_res describe the resonant photon absorption and

emission processes. On the other hand, those proportional to

Dk in Hres are due to the squared vector potential term in the

light-matter interaction,5 producing a renormalization of the

cavity photon frequency. For a typical quantum well

poten-tial, one has D_k&!_R2_{,k/ "}

12. Hanti is the antiresonant part of

the vacuum Rabi coupling. This less intuitive term describes

the simultaneous creation !or destruction" of two particles

with opposite in-plane momentum !in-plane momentum is a

conserved quantity in a planar cavity". Importantly, the

cre-ation of two particles from nothing costs an energy '2#"12

!when cavity photon and intersubband transition have similar

frequencies". This is why the antiresonant terms of the

vacuum Rabi coupling are usually negligible with respect to

the resonant terms when !_R,k/ "12!1. Hantihas the

paradig-matic form of a Hamiltonian generating quantum optical squeezing. The quantum role of the antiresonant terms was

first studied for the bulk exciton-polariton system,15,16where,

however, the ratio !_R,k/ "exc is very small. Moreover, in

these early studies the coupling to the environment was not

considered.15,16

Now, we wish to point out some key properties of the bright intersubband excitations, whose creation operator reads b_k†=

₍

1 NQW$elS

#

j=1 N_QW

#

)q)%kF c_2,q+k!j"† c_1,q!j".

Here, N_QW is the number of quantum wells present in the

cavity !which are assumed for simplicity to be at the

antin-odes of the cavity field and identically coupled to the

photo-nic mode", $el= Nel/ S is electron density per unit area in each

quantum well and S is the quantization area. The fermionic

operator c_1,q!j" annihilates an electron of in-plane wave vector

q from the lowest subband of the jth quantum well, while

c_2,q!j"† creates an electron in the second subband of the jth

quantum well. k_F is the Fermi wave vector of the

two-dimensional electron gas in each well, and the electronic

ground state is written as )F*=&Nj=1QW&)q)%k_Fc1,q!j"†)0cond* in

terms of the empty conduction band state )0cond*.

Impor-tantly, the bright intersubband excitation mode takes all the intersubband oscillator strength available for the electron gas

in the multiple quantum well structure. The N_QWN_el− 1 states

orthogonal to b_k†_{)F* are dark excitations !uncoupled to the}

cavity photon". When the bright intersubband excitation FIG. 1. !Color online" Top panel: a sketch of a microcavity system

embed-ding a doped multiple quantum well structure. Bottom panel: a dense two-dimensional electron gas populates the fundamental subband of each quan-tum well !the electronic subbands are supposed to have parallel energy dispersions vs in-plane momentum with effective mass m!_{". The}

intersub-band transition of energy #"12 is strongly coupled to a microcavity photon

mode, whose energy #"cav,kdepends on the propagation angle '.

Downloaded 28 Sep 2007 to 192.167.204.12. Redistribution subject to AIP license or copyright, see http://jap.aip.org/jap/copyright.jsp Figura 1.6: Schema della microcavità Fabry-Perot presa in considerazione per lo

studio dei polaritoni intersottobanda di cavità. Immagine tratta da [9]

Il primo termine è il contributo del campo fotonico di cavità e del campo di polarizzazione dovuto alle transizioni intersottobanda ed è dato da :

H₀ =X k ~ωcav(k)(a†kak+ 1₂) + X k ~ω0b†kbk (1.18) dove sono stati introdotti gli opportuni operatori di creazione e distruzione del campo fotonico (a†_k e ak) e del campo polaritonico (b†_k e bk). Il termine risonante è dato da

H_res=~X k

[iΩ_R(k)(a†_kb_k− a_kb†_k) + D(k)(a†_ka_k+ a_ka†_k)] (1.19) ed è la somma di un termine risonante di interazione proporzionale alla fre-quenza di Rabi ed un altro termine proporzionale alla costante di accop-piamento Dk. Il primo descrive la creazione (distruzione) di un fotone e la distruzione (creazione) di una eccitazione intersottobanda. Il secondo, invece, è l’analogo del termine in quadratura del potenziale vettore nell’ac-coppiamento minimale e comporta un spostamento verso il blu (D(k) > 0) dell’energia del modo fotonico di cavità. La costante di accoppiamento D(k) è approssivamente data da D ≈ Ω2R

ω0.

La frequenza di Rabi per questo sistema è stata calcolata in [11] ed è : Ω_R(k) =

s

2πe2

_∞m₀L_cavNenQWf sin

1.3 Polaritoni intersottobanda 13

con θ l’angolo di incidenza della radiazione rispetto alla normale alla super-ficie degli specchi del Fabry-Perot.

Infine il terzo termine dell’ Hamiltoniana 1.17 è detto antirisonante ed è dato da:

H_anti =~X k

[iΩ_R(k)(a_kb_−k− a†_kb†_−k) + D(k)(a_ka_−k+ a†_ka†_−k)] (1.21) Esso corrisponde ad una creazione (distruzione) simultanea di due particel-le con vettore d’onda opposto. Per analogia al caso precedente, il termine proporzionale alla frequenza di Rabi riguarda l’interazione tra fotone ed ec-citazione, mentre il termine proporzionale a D(k) l’interazione tra due fotoni di cavità. L’Hamiltoniana cosiddetta di Hopfield 1.17 si può utilizzare sol-tanto nell’ipotesi di campo polaritonico bosonico.. Nel caso di polaritoni intersottobanda questo si verifica quando

1 Sh

X k

b†_kbki  Ne (1.22)

dove S è l’area del campione.

L’Hamiltoniana totale H è stata diagonalizzata introducendo degli operatori di distruzione del polaritone superiore (UP) e del polaritone inferiore (LP) [3]:

p_j,k = w_j,ka_j,k+ x_j,kb_j,k + y_j,ka†_j,−k+ z_j,kb†_j,−k (1.23) con j ∈ {LP, UP }. La sua forma diagonale è

H = E_G+ X j∈{LP,UP } X k ~ωjkp † j,kpj,k (1.24)

con EGl’energia del stato quantistico fondamentale. La combinazione lineare di operatori 1.23 che diagonalizza l’ Hamiltoniana si ricava dagli autovettori relativi agli autovalori ±ωj,k della matrice:

M_k =    

ω_cav,k+ 2D_k −iΩR,k −2Dk −iΩR,k

iΩ_R,k ω₀ −iΩ_R,k 0

2D_k −iΩR,k −ωcav,k− 2Dk −iΩR,k

−iΩR,k 0 iΩ_R,k −ω0

  

 (1.25)

Dal determinante della matrice Mk si evince la semplice relazione di media geometrica tra i modi polaritonici:

ω_LP,kω_UP,k = ω₀ω_cav,k (1.26) che spiega l’ andamento di anticrossing della figura 1.5 .

forte e l’ accoppiamento ultra-forte.

Nel primo caso ΩRk/ω0  1 e l’operatore di annichilazione in 1.23 è dato

semplicemente da:

p_j,k ≈ wj,ka_j,k+ x_j,kb_j,k (1.27) Per lo specifico vettore di risonanza kres l’ eccitazione viene divisa in modo simmetrico (|wLP,kres|2 = |xLP,kres|2 = 1/2) in due modi polaritonici

distan-ziati in energia da ΩRkres. Il risultato in questo caso coincide con quello

ottenuto con la teoria semiclassica.

Il secondo caso, invece, può essere spiegato solo attraverso la trattazione quantistica e si ha quando il termine ΩRk/ω0 non è trascurabile rispetto ad

1. In risonanza ωR,kres = ω e le frequenze polaritoniche si scrivono come:

ω_{LP (UP ),k}res =

q

ω₀2+ Ω2_R,k

ref ∓ ΩR,kres (1.28)

In tal caso il mescolamento radiazione materia diventa più complicato a seconda del rapporto ΩR/ω0 in base ai termini w, x, y, z dello sviluppo 1.23.