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Valutazione dei problemi relativi

ad un flow-sheet di riferimento per il ritrattamento dei futuri combustibili dei reattori di potenza

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Valutazione dei problemi relativi

ad un flow-sheet di riferimento per il ritrattamento dei futuri combustibili dei reattori di potenza

Af. Abita, A. Barocas, G. Beone, A. Moccia

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Stampato in formato UNI presto il r » . ; , , . . . IL .

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2) Combustibili degli attuali reattori di potenza italiani e loro possibile sviluppo

3) Pretrattamento dei combustibili dei reattori di potenza.

Problemi relativi in funzione della produzione a del tas- so di irraggiamento

4) Principali processi di estrazione di tipo Purex attualaen te in uso. Discussione delle loro caratteristiche

5) Scelte di fondo per un futuro impianto e individuazione dei temi di ricerca e sviluppo

6) Combustibile di riferimento e specifiche dei prodotti

1) INTRODUZIONE

Scopo del presento lavoro è di aprire la strada al la stesura di uno schema di processo preliminare per un im- pianto nazionale di ritrattamelo dei combustibili provenien ti dai reattori di potenza in funzione verso la fine del de- cennio 1970-1980.

Verranno pertanto valutate e giustificate alcune scelte di fondo che attualmente appaiono senz'altro valide e verranno passate in rassegna le conoscenze di base di cui og gi si dispone, mentre d'altra parte si indicheranno i temi di ricerca da affrontare per poter giungere ad uno schema di pro cesso su basi completamente sperimentali su cui iniziare le verifiche e la progettazione di massima dell'impianto.

L'orientamento generale del lavoro ha tenuto presen te alcuni punti che recenti approfondite indagini (1) hanno esaurientemente consolidato e che pertanto non dovrebbero

ee

sere più posti in discussione. Essi sono:

1) Adozione di un processo per estrazione con solventi se con do le linee su cui si è finora sviluppata la tecnologia dei grandi impianti.

2) Riferimento ad una futura produzione di combustibili (pre_

valentemente ad ossido di uranio a basso arricchimento,

con un tasso di irraggiamento tendente al 2-3$), per la qua

le una capacità adeguata da dare all'impianto risulti di una tonnellata/giorno.

3) Capacità da parte dell'impianto di risolvere, a breve ter mine, il problema del ritrattamento dei primi combustibi-

li dei reattori veloci.

2) COMBUSTIBILI DEGLI ATTUALI REATTORI DI POTENZA ITALIANI E LOBO POSSIBILE SVILUPPO

In tabella I e II sono date le caratteristiche del combustibile scaricato dagli attuali reattori di potenza ita li ani (2). Tali caratteristiche, necessarie per elaborare i dati d'ingresse di uno schema di processo, devono essere op- portunamente estrapolate allo sviluppo futuro attualmente pre vedibile dei reattori di potenza italiani per ottenere le spe

cifiche del oombustibile di riferimento.

Vengono qui discussi i criteri di tale estrapola- zione. E' chiaramente scontato in partenza che l'aumento da- gli attuali 600-650 Hwe installati ai 10.000 circa del 1960 avverrà esclusivamente ad opera dai reattori ad uranio leg- germente arricchito.

Considerando inoltre la tendenza fin d'ora in atto ad aumentare i tassi di irraggiamento» mentre i tempi relat^

vi restano più o meno gli stesai (ad operare cioè a livelli di potenza specifica pia elevati), la quantità di coabustibi le scaricato per unità di energia prodotta sarà sempre mino*

re.

£ ' ragionevole quindi prefedere una potenza speci- fica media dei noccioli del 1960 corrispondente a circa 100 tonnellate per 1000 Urne installati.

Ne consegue una previsiona di scarico di circa 300

tonnellate annue per 10.000 Mwe installati, essendo i tempi di irraggiamento dell'ordine di 3-4 anni di esercizio. Di que_

ste 300 tonnellate solo 70 saranno del tipo ad uranio natura le.

Con le previsioni fatte sulla potenza specifica me.

dia dei noccioli, il tasso medio di irraggiamento delle 300 tonnellate considerate sarà compreso tra i 20.000 e i 30.000 MWD/T mentre il tempo di irraggiamento sarà sempre sui 1.000

giorni. Consiuerando che l'aumento di potenza specifica è o£

tenuto generalmente con un aumento di arricchimento, che si pensa possa raggiungere un valore medio del

%^%

ne consegue eie occorrerà partire da tali dati per calcolare la composi- zione del combustibile, servendosi dei dati offerti dalla le£

teratura in funzione dei valori di flusso, tempo di irraggia mento e tempo di raffreddamento.

L'estrapolazione ora delineata sui dati di parten- za può sembrare alquanto spinta sia qualitativamente che quan titativamente, tenenio conto che le previsioni al 1975 con- cordano attualmente per circa 3000 Mwe installati; occorre tuttavia osservare che, se si ritiene opportuno che il futu- ro impianto sia in grado di affrontare i primi problemi dei combustibili dei reattori veloci, è bene che sia dimensiona- to su delle caratteristiche di reattori piuttosto avanzati.

In definitiva le caratteristiche del combustibile del reattore TRINO leggermente modificato nel senso di un più al co tasso di irraggiamento e potenza specifica, danno un'i- dea del combustibile che si dovrà trattare e dei problemi ape cifici da affrontare posti dal quantitativo presente di alcu- ni determinati nuclidi.

3) PRETRATTAMENTO DEI COMBUSTIBILI DEI REATTORI DI POTENZA.

PROBLEMI RELATIVI IN FUNZIONE DELLA PRODUZIONE E DEL TAS- SO DI IRRAGGIAMENTO

3.1 ) Le operazioni e omesse con il pretrattamento sono (3):

- Ricevimento (Receiving) - Stoccaggio (Storage)

- Taglio dei terminali (Saw)

- Disassemblaggio dei componeti (pins, calandre di ri- vestimento, distanziatori ecc.) (Disassembly)

- Taglio dei "pins", per UO. (Chopping) o scarni datura per U metallico (schearing)

- Eventuale taglio barra U metallico in tronchetti - Carica del dissolutore ) (dissolutore - Scarica del solido dal dissolutore ( continuo) - Dissoluzione del combustibile

3,2) I tipi di combustibili da riproreseare:

- Combustibile U metallico (Reattore di LATINA)

- Combustibile U 0

²

(Reattori TRINO, GARIftLIANO, Reat-

tori sino al 1980).

3.3) Pretrattamento

3.3.1) Combustibile U metallico (Heattore_di_LATINA)

Per combustibili con "core" ad uranio metallico, dopo il tsglio dei terminali, si applica la scamiciatura me£

canica (vedi Magnox A-12 (4)), secondo il metodo a tre lame utilizzato in Inghilterra. Per sciogliere il combustibile è preferibile effettuare il taglio delle barre di U in tronche^

ti, nel caso di utilizzare un dissolutore continuo unico per U e UO . Nessun taglio delle barre '" U è invece richiesto nel caso di utilizzare un dissolutore specifico per l'U na- turale metallico.

La soluzione d'attacco sarà formata da KNCL 11 o 13 M. La portata sarà condizionata dal tipo di dissolutore e dalle concentrazioni del prodotto desiderato.

Dato il basso tasso di irraggiamento (30000 Mwd/Ton) non si hanno problemi di smaltimento di calore in tali elemen

ti di combustibile nelle fasi di trasporto, stoccaggio e tra;t t amen to meccanico. Il contenuto di I dopo 100 giorni di 131 raffreddamento è basso e facilmente, con i sistemi conosciu- ti di lavaggio dei gas, riducibile a valori inferiori a quel li tollerati (0,2 Ci di l¹³¹/gi.orno = 2,5 x 10 C i / s e c ) .

3.3.2) Combustibile UO (Reattori di TRINO, CASIGLIANO, fìeat-

I combustibili ceramici dei reattori italiani esi- stenti e quelli prevedibili entro il 1960, contengono come fissile U^{2 5 3}, diluito da 100 a 50 volte con U² , e Pu (cir-

ca 0,5$) formatosi come sottoprodotto (tabella 1 ) .

I P.F. rappresentano una paròe in peso di circa 1*1,2 • 1,7$. I futuri elementi di combustibile da riproces- sare avranno più Pu e P.P. e quest'ultimi potranno raggiunge^

re il valore del 3 • 4#.

II pretrattamento si articolerà nel disassemblag- gio dei componenti (pins, calandre di rivestimento, distan-

ziatori ecc.), nel taglio dei "pins" e nella dissoluzione del combustibile con HNO 4 • 6 K.

La portata sarà condizionata dal tipo di dissolute) re e dalle concentrazioni del prodotto desiderato.

Un primo problema per questo tipo di combustibile è la presenza di polvere. Infatti durante la fase di trancia tura il 40# in peso del combustibile trattato è ridotto in polvere.

Un secondo problema è che, dati gli elevati tassi di irraggiamento (10.000 • 15000 Mwd/T) degli attuali combu stibili ed il loro prevedibile aumento (30.000 t 40.000),l'in tera sezione di pretrattamento andrà incontro a notevoli dif ficoltà.

Per i combustibili dei reattori ad acqua ai tassi di irraggiamento più elevati e sicuramente per i combustibi- li dei prototipi dei reattori veloci, sarà necessario smalti- re calore in sede di trasporto, stoccaggio e trattamento ne£

canico? si avranno fenomeni di acceleramento della cinetica di dissoluzione con conseguente più veloce scarico dei gas radioattivi, quali I^{1 3 1 y} Kr , e tritio.

Con i siatemi conosciuti di lavaggio degli off gas, utilizzando camini molto alti (70-80 metri) si riesce a amai-

ciré cali gas mediamente a livelli inferiori a quelli perme^

si.

L'acceleramento della cinetica di dissoluzione, per le cause già dette, e l'aumento della superficie d'attacco, a causa del combustibile in polvere, porta a dei picchi di produzione di gas radioattivi che possono superare i limiti

tollerati nella dissoluzione di combustibili cor tassi mag- giori di 30-<r0.00J MWD/T.

5i tratta quindi di mettere a punto nuovi e più ef ficienti sistemi di lavaggio degli off gas (intrappolamento I •* ) » oppure prevedere lo stoccaggio di tali gas ed il suc- cessivo rilascio gradir o nel tempo.

bel

caso dei combustibili dei reattori breeder, d£

pò 100 giorni di raffreddamento, si avranno ancora 100 Ci di 131

I per Ion. che verranno messi in libertà in un tempo mol- to più breve per l'accelerata dissoluzione.

Per il Kr non e la quantità complessiva a creare difficoltà, ma il rilascio rapido.

Anche per il tritio si avranno difficoltà, infatti il limite permesso in acqua è molto basso ( 3 x 10 Ci/m ) e pertanto anche gli effluenti acquosi privi di P.F., costi- tuiranno un problema.

Nel pre trattamento degli elementi dei reattori bree_

der con combustibili PuO -U0 un'altra difficoltà è costituì ta dalla bassa velocità dissoluzione del PuO , dall'alto con tenuto di P.F. e dalla presenza di un residuo insolubile (2 •

•

yf,

in peso).

4) PRINCIPALI PROCESSI DI ESTRAZIONE DI TIPO PUREX ATTUAL- MENTE IH USO. DISCUSSIONE DELLE LORO CARATTERISTICHE

Nella tabella II sono confrontate le principali ca ratteristiche di alcuni processi Purex. Sono stati presi in considerazione:

- Il processo Purex di Oak Ridge del 1930, versione bassa a cidità, che è stato il capostipite dei processi analoghi e che è tuttora tecnicamente valido (5).

- Il processo Eurochemic 16).

- I l processo in uso nel nuovo impianto di Windscale, che è il maggiore impianto di ritrattamento del Regno Unito -

(7).

- Il processo adottato dal Nuclear Fuel Service negli U.S.A (8).

- Il processo del maggior impianto di ritrattamento francese a Cap La Hague (9).

Gli impianti che adottano questi processi sono sta ti in genere costruiti per un determinato tipo di combusti- bile che condiziona principalmente le caratteristiche del pre, trattamento, mentre la chimica del processo di estrazione non presenta sostanziali differenze.

Il solvente universalmente adottato è il TBP in 04

luenti paraffinici; solo per la purificazione del Pu è preso

da alcuni in considerazione un estraente di tipo amminico.

11 tipo di contattore prescelto rimane una soluzio ne puramente tecnologica dato che nessuno degli impianti ci-

tati si è prefisso in partenza di effettuare il ritrattamen- to dei combustibili dei reattori veloci o comunque con cara_t teristiche tali da imporre un abbandono delle tradizionali colonne pulsate o mixer-settlers.

Il numero di cicli di estrazione-riestrazione è C£

s tan temente 3 per l'uranio, integrati o meno da trattamenti di coda.

Per il plutonio invece possono essere due, tre o quattro a seconda del particolare reimpiego del combustibi- le.

La prima partizione U-Pu viene effettuata esclusi- vamente in fase di riestrazione dopo una batteria di estra- zione. La sua posizione nella serie dei cicli come pure la saturazione del solvente, l'adozione di partizioni seconda- rie e il riciclo eventuale dei loro sottoprodotti, rifletto no le particolari esigenze di recupero o di purezza che il progettatore si è prefisso.

Si può dire in genere che una "separazione ritar- data", anche se può rendere più difficile la decontaminazi£

ne dell'uranio, dal Pu, presenta un innegabile vantaggio per il trattamento delle wastes acquose di II ciclo.

Negli impianti del N.F.S. e di Windscaie non ven- gono impiegati evaporatori di intercido e i cicli successi, vi al primo lavorano ad una concentrazione di U di circa 60 g/1 (in ambedue le fasi) e con una concentrazione di Pu di circa 10-20 g/1. Evidentemente il vantaggio nella decontami- nazione dell'uranio nei cicli successivi che si ottiene qua-

, i

lora si lavori alle alte saturazioni, non è tale da compensa re i problemi connessi con l'uso di concentratori. Per i ci- cli secondari del'Pu, d'altra parte, la diminuzione delle di mensioni delle batterie e della quantità di solvente che si potrebbe ottenere lavorando su soluzioni concentrate non è

di effettivo vantaggio per la necessità di ricorrere a reci- pienti geometricamente sottocritici (7).

L'insieme dei dati di recupero e di purezza dei pro dotti ottenuti dai singoli impianti mostra come una produzio ne di Pu particolarmente puro è considerata importante a

Windscale, mentre l'opposto avviene a Cap La Hague, conferman do la necessità di una ampia conoscenza delle specifiche fi- nali in connessione con le condizioni e modalità di rifabbri

cazione, per una corretta progettazione dell'impianto.

Legate al miglioramento dei recuperi sono l'adozi£

ne ormai generale di una temperatura più elevata nella rie- strazione dell'uranio o di una sezione ad alta acidità in quella del plutonio.

Altro accorgimento generalmente seguito è l'adozio ne di un trattamento a cvldo (in presenza o meno di idrazi- na) del feed del ciclo di purificazione dell'uranio ai fini

di una migliore decontaminazione dal rutenio (7» 10). Il ci- clo di purificazione dell'uranio viene in genere eseguito ef fettuando una partizione secondaria (in sede di estrazione- -lavaggio) ed adottando un lavaggio a più sezioni.

A Windscale è effettuata a caldo (60°) anche la ul tima porzione di lavaggio della 1 colonna; ciò migliora note_

volmente la decontaminazione dal Ru e dallo ZT (7).

5) SCELTE DI FONDO PER UN FUTURO IMPIANTO E INDIVIDUAZIONE DEI TEMI DI RICERCA E SVILUPPO

L'impianto avrà, per quanto si è detto prima, una capacità di una tonnellata di U/giorno. 11 dissolutore può

essere concepito per trattare si UO^p a basso arricchimento che U metallico naturale (presente come si è detto per poco meno di 1/4 della produzione totale) ovvero possono essere progejt tati due distinti dissolutori. Uno studio di valutazione ec£

nomica deve essere intrapreso in questo senso. Per il deguai^

naggio dei tipi di combustibile non si vedono al momento al*

tre soluzioni economicamente migliori della scarnidatura me£

canica (U naturale) e del "chopping" (U0^?). Per quest'ultimo un lavoro di ricerca tecnologica è senz'altro attuale allo

scopo di minimizzare la quantità di polvere che si forma nel_

le attuali macchine tranciatrici ad elevata produzione.

Un tipo di dissolutore continuo (unico o a corpi multipli) di provata efficienza è un secondo obbiettivo tecn£

logico da sperimentare prima della progettazione).

Un altro importante tema di ricerca è la fissazio- ne dello I negli off-gas, che va studiata e dimensionata alla produzione che ci si attende per i combustibili ai più alti tassi di irraggiamento e per i combustibili dei prototi^

131 ""

pi dei reattori veloci. Il quantitativo di I prosante nel combustibile sembra il parametro più significativo per stabi

lire i tempi di raffreddamento del combustibile stesso: gli orientamenti attualmente seguiti sembrano consigliare un raf freddamente di 100 giorni, al di sotto del quale i problemi della fissazione dello 1 , specie per i combustibili dei reattori più avanzati, diventano notevolmente impegnativi.

Passando a considerare l'estrazione con solventi, ci sembra giustificato includere fin d'ora il recupero del rtp-237 nella schema di processo.

Le quantità di Np che si formano, specie ai tassi di irraggiamento più elevati, sono dell'ordine delle centi- naia di grammi per tonnellata di U. L'interesse ad ottenere tale radionuclide ha spinto l'industria del ritrattamento a costruire impianti per la sua produzione e a ritrattare an- che tutte le wastes ad alta attività, dove si era in passa- to accumulato.

Occorrerà quindi un lavoro di ricerca per le condì zioni adatte di estrazione contemporanea di U, Pu e ftp, con- dizioni che sono rappresentate da una opportuna acidità e concentrazione di ioni N0„ del feed, da controllare in fase

2

di dissoluzione e correggere in fase di aggiustaggio.

L'estrazione del ftp viene effettuata nel 1 ciclo per evitare trattamenti nelle wastes ad alta attività.

11 primo ciclo in particolare modo offre l'opportu nità di innovazioni rispetto agli schemi già in uso.

E' in tale ciclo infatti che l'uso di una satura- zione particolarmente elevata del solvente, ottenuta con de- gli estraenti misti, potrebbe esaltare notevolmente il fatto re di decontaminazione e rifletterai sul numero dei o i d i da impiegare, evitando allo stesso tempo le notevoli perdite e

l'accumulo di Pu nelle batterie, fenomeni riscontrati nel- l'estrazione con TBP di soluzioni concentrate di Pu (11).

Gli studi intrapresi dal Laboratorio di Chimica In- dustriale in questo campo porteranno a delle conclusioni: u- na prova calda in programma sul flow-sheet al TBP per uranio a basso arricchimento, studiato per l'impianto Eurex, potrà dire fino a qual punto la saturazione, in assenza di estraen ti misti, può assicurare una decontaminazione efficiente. Nel l'attesa l'uso del TBP come estraente appare fuori discussio- ne.

Il notevole danneggiamento del solvente durante il I ciclo è destinato a crescere con l'aumentare della attivi- tà specifica del ombustibile trattato. Ciò porta» a una no- tevole ritenzione di D e soprattutto di Pu (11) nel solvente durante la riestrazione.

L'uso dei contattori a breve tempo di residenza sa- rebbe quindi da prendere in considerazione, soprattutto se si utilizzano gli estraenti misti. La loro alta capacità e il piccolo volume inoltre rendono tali apparecchi i più indica- ti per trattare forti quantità di combustibile ad alto arric chimento.

Essi consentirebbero anche un notevole risparmio nella schermatura della cella del I ciclo: infatti una batte ria di contatori centrifughi della capacità di circa 400 1/h è poco al di sopra del limite inferiore di funzionamento ed ha quindi un ingombro minimo (500-1000 ma/stadio) (12).

Pertanto la scelta dei contattori rapidi è tuttora l'oggetto principale della ricerca tecnologica: per i cicli successivi al priao non resta ehm la scelta tra mixer-settlers

e colonne pulsale, che è di psr sé un fatto non determinan- te.

Le decisioni che si possono prendere sin d'ora per il 1 ciclo sono: adozione del TBP rome estraente, elevata sa turazione in uranio (che potrà essere ulteriormente aumenta- ta in seguito ai risultati delle ricerche degli estraenti mi sti) jpodecontaminazione di U, Pu, ftp, rimandando le partizio- ni ai cicli successivi. Inoltre sembra che gli studi sulla radiolisi dei solventi, sia presso il CNEN (13) che presso altri centri (14), consigliano fin d'ora l'uso di un diluen- te aromatico puro, quale il mesitilene.

11 secondo ciclo può essere concepito in modo da ottenere una separazione dei tre nuclidi e ode contaminati. In fatti dai dati presentati dalla letteratura sembra possibile,

II JV

mediante l'impiego di Fé od IT , tempi di residenza ed acidi dita opportune, ottenere il Np allo stato tetravalente ed il Pu allo etato trivalente.

Si uscirebbe così dalla batteri? di partizione con una soluzione organica contenente U e Np che possono essere

separati nella batteria di riestrazione approfittando del bas sisimo coefficiente di distribuzione del Np anche ad acidi- tà elevate.

Ovviamente anche se esistono i presupposti per una tale separazione occorre su questo punto una consìstente ri- cerca sperimentale.

I terzi cicli risulterebbero cosi di purificazione dei singoli prodotti; e probabile che una ulteriore purifica zione deli'U dal Fu e Np residuo e del Np dall»0 e Pu sia ne cessaria, riciclando i sottoprodotti al II ciclo. Anche qui

per una stesura ragionata del processo occorrerebbe una più ampia conoscenza delle specifiche dei prodotti.

Appare consigliabile ?.a scelta di basse concentra- zioni nei cicli successivi al primo, escludendo cioè le eva- porazioni intercido.

Il terzo ciclo del Pu potrebbe, nel caso di una par tizione primaria di bassa efficienza, essere effettuato con- temporaneamente ad una partizione secondaria, riciclando il sottoprodotto uranio, ai soli fini del recupero di quest'ul- timo.

Infatti non sembra necessaria una ulteriore purifi cazione del Pu dai nuclidi pesanti, a meno di particolari spe, cifiche finali.

Ove tale partizione secondaria venisse effettuata occorrerà usare un'ulteriore ciclo di purificazione o trat- tamento di coda per eliminare il riducente. Se invece non fos se necessario, il terzo ciclo consisterebbe in una semplice estrazione e riestrazione eventualmente con solventi ammini- ci.

L'adozione di trattamenti di coda per ì tre prodojt ti è in genere condizionata dalle specifiche finali e pertan to tale problema verrà esaminato successivamente.

Uno schema di massima delle batterìe e dell'anda- mento delle correnti del processo viene presentato in fig.

1.

Si elencano qui ì temi di ricerca e sviluppo fino ra individuati, necessari ad una elaborazione sperimentale dello schema dì processo presentato.

1) Valutazione e c o n o m i c a della c o n v e n i e n z a d. adottare u n dissolutore unico o due distinti p e r i d u e diversi tipi di combustibile (Latina e tipo S E L N I ) d a t r a t t a r e .

2) Valutazione economica di un prototipo di dissolutore con tinuo rispetto ai sistemi discontinui.

3) Studio di un prototipo di dissolutore continuo.

4) Studio di una macchina di "chopping¹* con produzione di polvere minimizzata (o eventualmente altri sistemi di

"chopping").

5) Studio dei sistemi di fissazione dello 1 negli off-

gas del dissolutore (eventualmente per i quantitativi pre senti in combustibili a raffreddamento minore di 100 gior ni).

6) Studio della cinetica di dissoluzione di PuO^? irraggiato e non irraggiato.

7) Studio del condizionamento del feed per la stabilizzazio- IV Vi

ne contemporanea del Pu e del Np . ò) Tecnologia dei contattori centrifughi.

9) Chimica dell'estrazione con solventi misti (tipo TBP + am mine), influenze reciproche dei nuclidi da estrarre sui

coefficienti di distribuzione, radiolisi di tali solven- ti.

10 Radiolisi dei diluenti in particolare del mesitilene. In dagine sulla sintesi del mesitilene e sull'andamento produ zione-prezzo.

11) Studio della riduzione con Fé o con U del P u^{I V} a P u^{1 1 1} VI IV

e contemporaneamente del ftp a Np . Tempi di residenza e condizioni chimiche necessarie.

. IV V

13 Studio della ossidazione Np «^ Np in condizioni di estra

zione d e l l ' U . C i n e t i c h e relative e tempi di residenza ne_

c e s s a r i .

13) Valutazione del fattore di separazione U - Pu nelle con- dizioni della batteria 2C - 2D ai fini di valutare la convenienza del recupero deli'o uscente in fase acquosa.

14) Studio dell'efficacia di trattamenti a caldo e di parti- colari additivi per migliorare il F.D. relativo a zirco- nio e rutenio.

V IV IV

15) Studio d e l l a r i d u z i o n e Np — * N p c o n U in c o n d i - zioni di n o n e s t r a z i o n e d e l l ' U .

16) Valutazione delle perdite di U in fase acquosa in una ri IV III IV

duzione Pu — > Pu mediante U ai fini di valutare il miglior modo di effettuare il III ciclo Pu.

17) Valutazione della convenienza dei metodi di precipitazio ne del Pu dalla fase organica ai fini di eventuali sempli^

ficazioni del III ciclo Pu.

6) COMBUSTIBILE DI RIFERIMENTO £ SPECIFICHE Pis.! PRODOTTI

Dalle premesse esposte nei capitoli precedenti, si sono enucleate le caratteristiche di un ipotetico combustibi^

le irraggiato di riferimento che rappresenti una probabile media dei combustibili scaricati dai futuri reattori di po-

tenza.

Le premesse sono:

Composizione iniziale : Barre di UO arricchito 5^ rivesti- te in lega inossidabile

Tempo di irraggiamento : 1000 giorni Tasso di irraggiamento : 25000 MWD/T Tempo di raffreddamento: 100 giorni

ft v e l o c e = 4 (per il calcolo del fcp 237)

0

termico

Le caratteristiche sono riassunte in tabella IV, riferite ad una tonnellata di U totale da ritrattare.

Per il calcolo dei prodotti di fissione ci si è ser viti dei grafici di Bloomeke e Todd.

Per il calcolo del plutonio si è fatto riferimento ad alcuni dati elaborati per PWR e BWR con elementi ad UO,

2

>u<

( 1 5 ) . Tali dati, opportunamente interpolati alle condizioni leggermente arricchito nonché con elementi ad UO (nat) P u O^?

del nostro combustibile di riferimento, forniscono per uranio arricchito al 5#, il valore di 7 kg/Ton U totale e p e r combu

stibili a U 0

²

- P u 0

²

(j£—j S ' 3,2#) il valore di 20 kg/Ton U totale. Per il combustibile ad U naturale invece si sa che il valore che ci si attende è di circa 2 kg/Ton dati i più bassi tassi di irraggiamento (Tab. I ) .

Si è quindi ritenuto opportuno di fissare in 8 k g / / T o n il valore del combustibile di riferimento.

P e r i reattori veloci occorrerà eventualmente con- siderare contenuti di P u ancora più alti.

P e r il calcolo del ftp 237 ci si è basati su uno stu dio di Oak Ridge sulla sua formazione nei PWR e BWR ( 1 6 ) .

In armonia con le caratteristiche m e d i e del combu- stibile fin qui fissate, la corrispondente produzione di Np 237 si aggira sul

'%

k g p e r tonnellata.

Le specifiche dei prodotti U e P u (per il Np 237 si è rinunciato a fissarle) sono riportate in tabella V.

Esse rappresentano i valori più probabili emersi do pò un'indagine sulle richieste avanzate dai fornitori di com busti bili irraggiati nel quadro di vari contratti di riproces^

samentc. Si è tenuto conto anche delle specifiche offerte o £

gi dai vari impianti di ritrattamento p e r U e P u recuperati

da combustibili di reattori di potenza e della tendenza recen

te da parte degli USA a rendere meno restrittive le specifi-

che dell'uranio e del plutonio recuperati p e r l'impiego in ri

fabbricazione non remotizzata.

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Ci

Composizione del combustibile irraggiato di riferimento.

(irraggiamento = 1000 giorni raffreddamene© * 100 giorni

burn up = 25000 MWD/T composizione iniziale = Barre di UO2 air.

%

rivestite in lega inox)

Uranio totale

U

235

U

238 P.P.

(grossa )P.P.

(grossv-)P.F.

Sr

90

Zr

⁹⁵

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1 Tonnellata/giorno

25 Kg ./Tonnellata 95C Kg./

25 Kg./

4000 Ci/ "

2060 Ci/

0,55 kg- 78.10

3

f&Ci/Tn 0.02 kg- 456.10

³ (*

Ci/»

0.019 kg- 64.10

³ p

Ci/»

0,8 kg- 70.10

³ fi

Ci/"

0,36 kg-1127.10

³

/* Ci/"

0,021 kg- 827.10

³

P Ci/"

0,9 mg- 0,1.10

³

^ Ci/"

0,015 kg- 5,5.10

3

^ Ci/"

8 kg/ Tn 0,500 kg/ Tn

(D arricchito 2,

U metallico

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M

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(») 2627.10³ A Ci/T (1136.10³ v"Ci/T)

T A B È L L A

Specifiche dei prodotti U e Pa recuperati

Uranio

Plutonio

contenuto massimo tollerato in:

U

—

300 p.p.m.

. . -

Pu

0,10 p.p.m.

fespresse come Pu 239) 15.000 d.p.m.

alfa non U/£u

-

P.P.

1,5 mCi/Ks U

5 mCi/Kg Pu

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