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Interaction of Neutrons With Matter §

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Academic year: 2021

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(1)

Interaction of Neutrons With Matter

§ Neutrons interactions depends on energies : from > 100 MeV to < 1 eV

§ Neutrons are uncharged particles :

Þ No interaction with atomic electrons of material Þ interaction with the nuclei of these atoms

§ The nuclear force , leading to these interactions, is very short ranged Þ neutrons have to pass close to a nucleus to be able to interact

≈ 10 -13 cm (nucleus radius)

§ Because of small size of the nucleus in relation to the atom, neutrons have low probability of interaction

Þ long travelling distances in matter

See Krane, Segre, …

(2)

While bound neutrons in stable nuclei are stable, FREE neutrons are unstable;

they undergo beta decay with a lifetime of just under 15 minutes

t n = 885.7 ± 0.8 s ≈ 14.76 min

Long life times Þ before decaying possibility to interact Þ n physics …

x Free neutrons are produced in nuclear fission and fusion

x Dedicated neutron sources like research reactors and spallation sources produce free neutrons for the use in irradiation neutron scattering exp.

n + +

® p e - n

N.B. Vita media del protone: t

p

> 1.6*10

33

anni età dell’universo: (13.72 ± 0,12) × 10

9

anni.

beta decay can only occur with bound protons

m_

p

= 938.27208816(29) MeV/c2

m_

n

= 939.565378(21) MeV/c2

m_p < m_n

(3)

The neutron lifetime puzzle

A. Serebrov et al., Phys. Lett. B 605 (2005) 72 A.T. Yue et al., Phys. Rev. Lett. 111 (2013) 222501

Z. Berezhiani and L. Bento, Phys. Rev. Lett. 96 (2006) 081801 G.L. Greene and P. Geltenbort, Sci. Am. 314 (2016) 36

A discrepancy of more than 8 seconds !!!!

https://www.scientificamerican.com/article/neutro n-lifetime-mystery-new-physics/

A possible source of dark matter ?

From 2016 Istitut Laue-Langevin (ILL, Grenoble) Annual Report

(4)

Neutron sources

These devices find use in a diverse array of applications in areas of physics, engineering, medicine, nuclear weapons, petroleum exploration, biology, chemistry, nuclear power and other industries…

There are several kinds of neutron sources:

Small size

Medium size

Large size

(5)

Small Size devices

Radioisotopes which undergo spontaneous fission

252 Cf and all other spontaneous fission neutron sources are produced by irradiating uranium or another transuranic element in a nuclear reactor;

neutrons are absorbed in the starting material and its subsequent reaction products, transmuting the starting material into the SF isotope.

When purchased new typical

252

Cf neutron sources emit between 1×10

7

to 1×10

9

neutrons per second but with a half life of 2.6 years.

n energy spectrum from

252

Cf

t = 2.6 y

÷ ø ç ö

è

= æ -

T E E

dE

dN exp

Maxwellian distribution

T = 1.3 MeV

(6)

Radioisotopes which decay with alpha particles packed in a low- Z elemental matrix

(a,n) reactions

Neutrons are produced when alpha particles impinge upon any of several low atomic weight isotopes including isotopes of

beryllium, carbon and oxygen .

This nuclear reaction can be used to construct a neutron source by intermixing a radioisotope that emits alpha particles such as radium or polonium with a low atomic weight isotope, usually in the form of a mixture of powders of the two materials.

Typical emission rates for alpha reaction neutron sources range from 1×10

6

to 1×10

8

neutrons per second.

As an example, a representative

alpha-beryllium

neutron source can be expected to produce approximately

30 neutrons for every one million alpha particles

.

The useful lifetime for these types of sources is highly variable, depending upon the half life of the radioisotope that emits the alpha particles. The size and cost of these neutron sources are also comparable to spontaneous fission sources.

Usual combinations of materials are plutonium-beryllium ( PuBe ), americium-beryllium ( AmBe ), or americium-lithium ( AmLi ).

ï î ï í ì

+ + +

+

®

® +

n n Be

n C

C Be

a a a

3

8

* 12

* 13 9

from

241

Am,

238

Pu,

242

Cm,

226

Ra,

227

Ac…

g = 4.4 MeV

(7)

Radioisotopes which decay with high energy

photons co-located with beryllium or deuterium

(g,n) reactions

Gamma radiation with an energy exceeding the neutron binding energy of a nucleus can eject a neutron.

Two examples and their decay products:

9

Be + g (>1.7 MeV) → 1 n + 2

4

He

2

H (deuterium) + g (>2.26 MeV) → 1n +

1

H

Sealed tube neutron generators

(d,n) reactions on D or T based targets

Some accelerator-based neutron generators exist that work by inducing fusion between beams of deuterium and/or tritium ions and metal hydride targets which also contain these isotopes.

Advantage over (a,n) reaction:

emittion of monoenergetic n’s, since g’s are not slowed down as in the case of the a’s.

(8)

use of deuterated target (CD

2

) and tritium target (T

1/2

= 12y, T evaporated on a

solid material (Ti, Zr, ...))

(9)

Medium size devices

Plasma focus and plasma pinch devices

The plasma focus neutron source (see Plasma focus, not to be confused with the so-called Farnsworth-Hirsch fusor) produces controlled nuclear fusion by creating a dense plasma within which ionized deuterium and/or tritium gas is heated to

temperatures sufficient for creating fusion.

Light ion accelerators

Traditional particle accelerators with hydrogen (H), deuterium (D), or tritium (T) ion sources may be used to produce neutrons using targets of deuterium, tritium, lithium, beryllium, and other low-Z materials.

Typically these accelerators operate with voltages in the > 1 MeV range.

High energy bremsstrahlung photoneutron/photofission systems

Neutrons (so called ) are produced when photons above the nuclear binding energy of a substance are incident on that substance, causing it to undergo giant dipole resonance after which it either emits a neutron or undergoes fission. The number of neutrons released by each fission event is dependent on the substance. Typically photons begin to produce neutrons on interaction with normal matter at energies of about 7 to 40 MeV, which means that megavoltage photon

radiotherapy facilities may produce neutrons as well, and require special shielding for them. In addition, electrons of energy

over about 50 MeV may induce giant dipole resonance in nuclides by a mechanism which is the inverse of internal conversion,

and thus produce neutrons by a mechanism similar to that of photoneutrons.

(10)

Large sized devices

Nuclear fission reactors

Nuclear fission which takes place within in a reactor produces very large quantities of neutrons and can be used for a variety of purposes including power generation and experiments.

Nuclear fusion systems

Nuclear fusion, the combining of the heavy isotopes of hydrogen, also has the potential to produces large quantities of neutrons. Small scale fusion systems exist for research purposes at many universities and laboratories around the world. A small number of large scale nuclear fusion systems also exist including the National Ignition Facility in the USA, JET in the UK, and soon the recently started ITER experiment in France.

High energy particle accelerators

A spallation source is a high-flux source in which protons that have been accelerated to high energies hit a target material, prompting the emission of neutrons.

Neutron flux

For most applications, a higher neutron flux is always better (since it reduces the time required to conduct the

experiment, acquire the image, etc.). Amateur fusion devices, like the fusor, generate only about 300 000 neutrons per second. Commercial fusor devices can generate on the order of 10

9

neutrons per second, which corresponds to a usable flux of less than 10

5

n/(cm² s). Large neutron beamlines around the world achieve much greater flux. Reactor-based sources now produce 10

15

n/(cm² s),AND spallation sources generate greater than 10

17

n/(cm² s).

see European Spallation Source (ESS) in Lund : https://europeanspallationsource.se

accelerator driven intense source of neutron

(11)

The Reactor at Istitut Laue-Langevin

(GRENOBLE)

58 MW

10 EXOGAM 6 Ge GASP

MOST INTENSE

Continuum neutron source In pile F n = 5×10 1 14 n cm -2 s -

collimated F n = 2×10 8 n cm -2 s -1

40 beam lines running in parallel:

o n Diffraction (material science) o Fission and n capture

(Nuclear Physics) o n interferometry

(Test of quantum Mechanics)

research center for

student stages

(12)

5. Spallation Reactions: high energy neutrons (> 150 MeV) may strike a nucleus producing a shower of secondary

particles (very harmful …)

Always heavy charged particles (NOT electrons as in the case of g interaction)

(13)

Therminology

1) High Energy neutrons: E n > 100 MeV

2) Fast Neutrons: 100 keV < E n < 10 MeV

3) Epithermal Neutrons: 0.1 eV < E n < 100 keV

4) Thermal/Slow Neutron: E n = 1/40 eV

5) Cold/Ultracold Neutrons: E n < meV … µeV

(14)

s ~ 1/v E n < 1 keV

resonances E n > 100 keV

(15)

Principle of neutron detection:

§ Conversion of incident neutron into secondary charged particles

§ Direct detection of charged particle

Relative probabilities of different interaction changes rapidly with E n Cross section are sizable only at very low energy (slow and thermal n)

slow neutrons (E n < 0.5 eV):

- elastic scattering (NOT favorite for detection of scattered nucleus:

Þ little energy given to the nucleus to be detected)

- neutron-induced reactions creating secondary radation with sufficient energy for example radiative capture (n,g) or (n,a), (n,p), (n, fission)

fast neutrons:

- scattering probability becomes greater: large energy transfer in one collision neutron loses energy and is moderated/slowed to lower energy

Best moderator is hydrogen

[it can get all n-energy in one collision !]

(16)

Bonner sphere

Energy dependence of relative efficiency

for different diameter spheres

(17)

Average distance between successive collisions

(# atoms/volume)

s = s

TOT

=

s

ELASTIC

+

s

INELASTIC

+

s

CAPTURE

+ ….

(18)
(19)

Elastic Scattering (mostly for E n < 10 MeV)

§ billiard ball type of collision;

§ The neutron collides with a nucleus and scatters in a different direction

§ The energy the neutron loses is gained by the target nucleus which moves away at an increased speed.

§ If target nucleus is massive, neutron scatters with same speed little energy loss:

M T >> M n, Þ v’ n = v n and E loss ~ 0

§ If target nucleus is light, neutron loses much energy Þ very effective slowing down process

§ Elastic scattering is not effective in slowing down neutrons

with very high energy

(above 150 MeV)

(20)

Inelastic Scattering (mostly for E n ≥ 10 MeV, heavy material)

§ The neutron strikes a nucleus and form a compound nucleus

§ The nucleus is unstable: emission of n and g

(21)

Nuclear Reaction

Radiative Capture [slow neutrons]

24 Na

coincident g-rays

Compound nucleus (CN) formation

with exc. energy 6-10 MeV (close to binding energy) Decay time of CN : 10

-16

s

Prompt g-emission in 10

-9

-10

-12

s until ground state is reached.

Delayed radiation if ground state is not stable (b, a, …)

(22)

Uses of neutron capture reactions:

Neutron activation analysis can be used to remotely detect the chemical composition of materials:

- different elements release different characteristic radiation when they absorb neutrons.

- very useful in many fields related to mineral exploration and security - Culturale heritage

prompt g

delayed g

(23)

Misure con attivazione neutronica sulla presenza di arsenico nei capelli di Napoleone Bonaparte e di suoi famigliari

(il Nuovo Saggiatore, Vol. 24, n. 1-2 (2008), Clemenza, Fiorini, …)

Questa ricerca, svolta da una collaborazione tra fisici, chimici e tossicologi, consiste nella tecnologia sviluppata per ricerche di fisica fondamentale per una ricerca di carattere storico-archeometrico. Utilizzando l’attivazione neutronica tramite un piccolo reattore (Pavia) si è rilevato che la concentrazione di arsenico nei capelli prelevati da Napoleone dopo la sua morte era sì molto elevata rispetto a quella misurata in soggetti viventi attualmente, ma del tutto confrontabile con quella riscontrata non solo nei capelli dell’ Imperatore in altri periodi della sua vita, ma anche in quelli del figlio e della prima moglie.

Ciò permette di escludere l’ipotesi di un omicidio.

reattore TRIGA (Pavia) 1.2 x 10

13

n/(cm

2

s)

Il confronto tra il contenuto di arsenico nei capelli di Napoleone quando era all’Isola d’Elba rispetto a quello misurato nei

capelli alla sua morte, indubbiamente più elevato, ma non tale da far sospettare un avvelenamento intenzionale.

l’esposizione che provoca gravi effetti e la morte

dell’individuo produce concentrazione nei capelli uguali o superiori ai 45 ppm.

à Napoleone NON è stato avvelenato con Arsenico

per

75

As: s(n,g) = 4.5 b

Re di Roma

(24)

206 Tl

208 Pb

206 Tl n th + 205 Tl à 206 Tl = ( 208 Pb) - 1p - 1n

Esempio di Cattura neutronica

T 1/2 ≈ 10 -16 s Capture state S

n

= 6.5 MeV

Ground State T 1/2 = 4.02 min

n

b-

(25)

Typical neutron capture cross sections

1/v law of neutron capture + resonances Neutrons have no charge:

- Neutron capture cross sections are

proportional to the inverse neutron velocity (E n < 1 eV)

- Resonance region:

“ resonance peaks" for neutrons of certain energies

neutron energy closely matches the discrete, quantum energy level of the CN:

E* CN = B n + E kin

It happens when the binding energy of a neutron plus the kinetic energy of the neutron are exactly equal to the amount required to raise a compound nucleus from its ground state to a quantum level.

To increase reaction probability:

Þ need for “moderating” neutrons to lower "thermal” velocities.

The best neutron moderators are light mass materials because there is large energy transfer in scattering:

Graphite: easy to make from carbon, Heavy Water

(26)

n separation energy

ca. 8 MeV

in heavy nuclei Unbound states «resonances»

Decay mainly by particles (n, p, d, a, …) and g (<10

-3

)

E* CN = B n + E kin

E* CN, FWHM (G)

(27)

E* CN = B n + E kin

~ 8 MeV

t CN = !/G

~ 10 -16 s

- Resonances are very closely spaced

due to the high level density of CN at 8 MeV.

- Slowly varying E kin (~ few eV) one excites CN states one by one

- resonance spacings give a direct measurement of level density

CN reactions

(28)

See neutron resonance physics papers

J.B.Garg et al., PRC25(1982)1808, M.S.Pandey et al., PRC15(1977)600, F.G.P.Seidl et al., PR95(1954)476

- n-TOF-techniques and Transmission measurements

(ORELA Facility Oak Ridge:Electron Accelerator producing n by bremsstrahlung on Ta target)

- Crystal Spectrometers

Isolated resonance

Þ both allow 0.1 eV resolution

SEE Later slides on TOF

(29)

SEE Later slides on TOF

(30)

r ~ 1/ d

Discrete levels

CN data

d = spacing between resonances

From Resonance spacing CN level density r is deduced

Excitation Energy

See Fermi gas model

(counting of excited states of non interacting p and

n particles in separates potential wells)

(31)

From n resonances: Statistical Properties of CN states G <d

G³ d strongly overlapping resonances:

Ericson fluctuations (chaotic system)

NON overlapping resonances:

isolated resonances behaving stocastically (chaotic system)

E pr ojec ti le

(eV)

n resonances in 238 U

Level spacing distribution of p and n resonances

J p =1/2 +

U » 8-10MeV d » 10 eV G » 1 eV

s/d

The CN is CHAOTIC

(32)

Nuclear Reaction

Trasmutation [1 MeV to > 10 MeV]

Exotermic reaction : it occurs also for very low n energy

For E n = 0.025 eV, s = 3770 b !!

Þ ideal for n detection

Þ useful for measuring the flux of thermal n

(33)

Application:Boron-Neutron Capture Therapy (BNCT)

Clinical applications: head and neck tumor (in Catania, eye tumor…)

liver tumor, …

(34)

Danger of n to human body

1. elastic scattering with hydrogen: violent recoil of p

2. (n,g) reaction with hydrogen: ionization of 2.2 MeV g-ray

3. radionuclides production (minor effect)

(35)

Particle’s velocity in CM before the collision

= m 1 v/(m 1 +m 2 )

2 2

) 1 (

cos 2

1 '

+ +

= +

A

A A

E

E q

= 0 q

p

q =

(36)

Elastic collision neutron-atom at rest

Before

collision After

collision LAB

CM

v

CM|lab

= m

1

v

1

+ m

2

v

2

m

1

+ m

2

=

v

1

1+ A

A v v

V

A v v A

v V

lab CM

lab CM

- +

= -

=

= + -

= 0 1

1

1

| 2

1

| 1 1

! !

!

! !

! !

Particles retain their speed in CM

(p

CM

= 0)

' 2 2

' 1 1

V V

V V

=

=

Magnitude velocity in CM is the same

before and after the collision

Direction of motion may be different in CM

v

1'

=  V

1'

+ 

v

CM|lab

(v

1''

)

2

= V

1'2

+ v

CM|lab2

+ 2  V

1'

⋅ 

v

CM|lab

= V

1'2

+ v

CM|lab2

+ 2V

1'

v

CM|lab

cos θ

(v

1'

)

2'

= v

12

A

2

+ 2A cos θ +1 (A +1)

2

E

1

'

E

1

= (v

1'

)

2'

v

12

= A

2

+ 2A cos θ +1

(A +1)

2

E

1

' = E

1

θ = 0 E

1

' = A −1

A +1

"

# $ %

&

'

2

E

1

θ = π

No change in direction Head-on v neutron in CM

v nucleus in CM v of CM in Lab Frame

Cosine rule of triangle

(37)

After 1 collision the neutron energy is

uniform between E min = (A-1) 2 /(A+1) 2 ´ E 0 and E max = E 0 BUT: each neutron scatters many times

Þ we need to calculate repetedly the energy loss from a NON monoenergetic source …

2 2

) 1 (

cos 2

1 '

+ +

= +

A

A A

E

E q

Average

energy distribution

<En> = (E min +E max )/2

(38)

1. consider an interval DE to be a new generation of monoenergetic neutrons

2. resulting SECOND generation of n-energy distribution

3. Continuing this process one obtains the

succeeding generations of energy distributions.

Exact

calculations

n + 12 C

(39)

More quantitative calculations for

average n energy decreases

x def

Constant value !!!

after each collision logE decreases by a constant value x

=a<E

0

>

Energy Probability

after 1 collision

(40)

thermal neutron

Protons are the best moderators !

Þ purified water and heavy water (enriched with hydrogen and deuterium) Graphite: easy to make from carbon !

1/40eV

𝜉 𝜉

𝜉

𝜉

(41)

Elastic Scattering

Basic previous assumption :

Neutrons scatter on Atoms at rest à Good approx for MeV neutrons

à For thermal n: thermal motion of the atoms comparable with v n

Scattering is best analyzed by statistical mechanics:

n are in thermal equilibrium with moderator

(42)

|CM

before collision

after collision

|CM ‘

q

‘ q

|CM

q q

q

q q

q

q

q q

v n,CM =v’ n,CM

= V

1

=V

1

’ in previous slides

q

‘ ‘

(43)

q

x q = 2/(A+2/3)

≈ 0 °

≈ 90 °

(44)

X-rays

neutrons

(45)

NEUTRON detectors

Detection of secondary events produced in - nuclear reactions: (n.p), (n,a), (n,g), (n,fission)

- nuclear scattering from light charged particles, than detected For slow and thermal n:

(n,p) and (n,a) mostly …

Best reaction: 10 B + n ® 7 Li* + a

g = 0.48 MeV

• Exotermic reaction:

it occurs also for very low n energy For E n = 0.025 eV, s = 3770 b !!

Þ ideal for n detection

Þ useful for measuring the flux of thermal n

~ 3000 b

~ 1/v

• Natural abundance of 10 B is high: 20%

Þ material enriched with 10 B increase the efficiency

(46)

Ionization chamber/proportional counters filled with BF 3 gas

Paraffine moderator as

Ideal response

Real Response

Wall effect

Due to partial energy deposition of lost ion

Lost

7

Li Lost

7

Li Lost

a Lost

a

[typical sized tubes: e.g., 2 - 5 cm diameter]

Only determination of interaction, NOT energy

Wall effect prevents

precise energy measurements

g= 0.48 MeV

g.s

(47)

Neutron Energy Determination

Velocity selector

rotating cylinder with one or more helical slots cut into the surface;

cylinder made with highly absorbing material (Cd, …) only n with t= D/v = g/w will pass ( g = w T)

changing angular speed w permits selection of neutron velocity

Practical for thermal energy

only:

v ~ 2200 m/s Þ ~7000 rpm

Chopper for neutron pulses (variant)

Continuous stream of neutrons enters

from left and a pulse of neutrons emerges at right

if the rotor slits line up with the entrance slits

C.D. Clark et al. J.Sci.Instrum. 43 (1966)1

(48)
(49)

Time of flight techniques

n kinetic energy:

NON-rel. limit

(50)

PRECISE Energy measurements in THERMAL region:

Crystal Diffraction

l n ~ 0.1 nm similar to spacing d between atoms in a crystal lattice

q l 2d sin n =

Bragg condition for interference maxima [wave nature of neutron beam]

Technique used to study

crystalline properties/atomic spacing of materials

(51)

Monochromator :

How to use Bragg Condition to produce

Monoenergetic neutron beam

(52)

Energy measurements of FAST neutrons

Energy of recoil in

elastic scattering on light targets H, 2 H, 3 He, 4 He, …

( )

max

( )

min 2

) 1 (

' 4 '

= + -

= -

=

A E A E

E E

E E E

R R

in H (E R ) max = E

in 3 He (E R ) max = 0.75 E Proton recoil signal is

normally observed in scintillator materials rich of H, such as plastic/organic liquid

Þ scintillator serves as target (for neutrons) and detector (recoil protons) Typical efficiency proton-recoil from MeV neutrons is ~50%

[E

min

= (A-1)

2

/(A+1)

2

´ E and E

max

= E]

(53)

Review paper on n measurements

Neutron Flux and Energy Measurements

J. A. DENNIS et al,

PHYS. MED. BIOL. 1966, VOL, 11, NO. 1, 1-14

(54)

19

vol24 / no1-2 / anno2008 >

1

Dipartimento di Fisica G.P.S. Occhialini, Università di Milano-Bicocca

INFN, Sezione di Milano-Bicocca - Piazza della Scienza 3, 20126 Milano, Italia

2

Dipartimento di Chimica Generale, Università di Pavia - Via Taramelli 12, 27100, Pavia, Italia

3

Dipartimento di Scienze dell’Ambiente e del Territorio

Università di Milano-Bicocca - Piazza della Scienza 3, 20126 Milano, Italia

4

Dipartimento di Fisica Nucleare e Teorica dell’Università INFN, Sezione di Pavia - Via Bassi 6, 27100, Pavia, Italia

5

Centro Studi “In novitate” - Novi Ligure, 15067, Alessandria, Italia

fisica e...

1 Introduzione

I risultati ottenuti negli ultimi decenni nella fisica fondamentale nucleare, subnucleare ed astroparticellare hanno portato a notevoli sviluppi nelle tecniche adottate per la ricerca di eventi nucleari rari [1]. Citiamo in particolare gli eventi prodotti da particelle pesanti con interazione debole quali le cosiddette WIMPS (da Weakly Interacting Massive Particles) [2] che potrebbero costituire un terzo circa della massa del nostro Universo. La recente scoperta delle

oscillazioni del neutrino [1, 3-7] ha in questi ultimi anni stimolato fortemente le ricerche di eventi rari di bassa energia quali le interazioni di neutrini solari [7] o il decadimento beta doppio che, se trovato, permetterebbe di chiarire la natura del neutrino e di determinarne la massa [8]. In tutti questi esperimenti ed in particolare in quelli sulle WIMPS e sul decadimento beta doppio condotti con rivelatori a semiconduttori o termici [9-11] è indispensabile studiare e ridurre il fondo di

Questa ricerca, svolta da una collaborazione tra fisici, chimici e tossicologi, consiste nella tecnologia sviluppata per ricerche di fisica fondamentale per una ricerca di carattere storico-archeometrico.

Utilizzando l’attivazione neutronica tramite un piccolo reattore si è rilevato che la concentrazione di arsenico nei capelli prelevati da Napoleone dopo la sua morte era sì molto elevata rispetto a quella misurata in soggetti viventi attualmente, ma del tutto confrontabile con quella riscontrata non solo nei capelli dell’ Imperatore in altri periodi della sua vita, ma anche in quelli del figlio e della prima moglie. Ciò permette di escludere l’ipotesi di un omicidio.

MassiMo CleMenza

1

, ettore Fiorini

1

, laura Guerra

1

, Costanza HerborG

2

, MassiMo labra

3

,

edoardo orvini

2

, adalberto Piazzoli

4

, ezio Previtali

1

, FranCesCo PuGGioni

5

, anGela santaGostino

3

Misure Con attivazione neutroniCa sulla Presenza di arseniCo nei

CaPelli di naPoleone bonaParte

e di suoi FaMiGliari

(55)

20< il nuovo saggiatore

eventi spuri che potrebbe mascherare le interazioni che si vorrebbero rivelare. Una tecnica particolarmente adatta per riconoscere la presenza di tracce minime di elementi che possono produrre questo fondo, i cosiddetti “elementi in traccia”, è l’attivazione neutronica.

Si tratta in pratica (fig. 1) di bombardare con un flusso di neutroni il materiale da analizzare e produrre quindi, a seguito della cattura di un neutrone da parte di un isotopo, nuclei radioattivi che possono conseguentemente essere individuati attraverso la misura della radiazione gamma emessa durante il loro successivo decadimento. La tecnica consente non solo l’identificazione dell’elemento in traccia presente, ma anche la determinazione della concentrazione dello stesso raggiungendo, in molti casi, sensibilità non paragonabili a quelle di altre tecniche normalmente in uso.

A questo scopo è in atto da un decennio una intensa collaborazione tra le Università di Milano-Bicocca e Pavia e le Sezioni INFN da loro ospitate, volta ad ottimizzare la sensibilità di misura delle tecniche di attivazione neutronica. Fin dai primi anni questa collaborazione ha permesso di ottenere numerosi risultati sulla presenza di elementi in traccia in matrici e composti di origine ambientale. Nell’ambito delle ricerche sui decadimenti rari si sono svolte le prime misure sulle contaminazioni presenti in piombo moderno ed in quello di epoca romana, utilizzato come schermatura ideale in esperimenti attualmente in funzione presso il Laboratorio Nazionale del Gran Sasso [12]. Queste misure [13], in aggiunta a quelle di carattere bolometrico, hanno permesso di fissare un limite superiore di 4 Bq/kg sulla contaminazione da 210Pb all’interno del piombo romano antico. Tale limite è il più stringente mai riportato in letteratura. Negli ultimi mesi la collaborazione ha raggiunto, per i materiali più importanti per la realizzazione dell’esperimento CUORE [11] (rame, piombo, teflon), limiti sulla contaminazione di Th e U pari a qualche 10-12g/g. Sensibilità di questo tipo sono ottenibili solo con lunghissime misure di spettroscopia g con rivelatori al germanio utilizzando campioni di decine di kg [14].

La padronanza della tecnica di misura ci ha portato ad applicarla a tematiche anche molto diverse dalla nostra attività principale mirata allo studio delle interazioni fondamentali. Riportiamo in questo lavoro i risultati di un’analisi archeometrica condotta sui capelli di Napoleone Bonaparte e di alcuni suoi famigliari. I risultati finora

disponibili sul possibile avvelenamento dell’Imperatore erano stati ottenuti infatti con strumentazione e tecniche spesso superate e presentano discrepanze che ne rendono difficile, se non dubbia, l’interpretazione.

Nostro scopo non è quello di entrare nelle discussioni spesso animate sulla causa della morte dell’Imperatore, ma di esporre strettamente i risultati della nostra analisi svolta con strumentazione e tecnica più moderna e su una serie numerosa di campioni.

2 Cenno alle misure precedenti

La morte di Napoleone dopo sei anni di prigionia nell’Isola di Sant’Elena è da quasi due secoli, specialmente negli ultimi decenni, fonte di continue discussioni sulla sua causa.

L’ipotesi di un omicidio per avvelenamento è sostenuta sulla base di considerazioni mediche e fisiche, peraltro contrastate, riportate in un volume di B. Weider e D. Hapgood [15] ed in successive pubblicazioni [16,17]. Tale conclusione si basa prevalentemente su misure effettuate su capelli di Napoleone prelevati dopo la sua morte a Sant’Elena e indirizzate

alla ricerca di arsenico. Riporteremo qui solo quelle che consideriamo di maggior interesse.

L’esposizione all’arsenico, come a vari metalli pesanti, può determinare un accumulo di questi in diversi tessuti e un deposito negli annessi cutanei: unghie, peli e capelli.

Queste sono infatti strutture di deposito dei vari minerali, compresi i metalli tossici, e per questo motivo hanno storicamente rivestito un ruolo importante nelle analisi medico legali soprattutto per determinare intossicazioni croniche o pregresse. I capelli sono specchio delle condizioni di salute del nostro organismo perché consentono di trarre informazioni sul livello intracellulare degli elementi minerali essenziali per la vita oltre che dei metalli tossici.

Il mineralogramma (o Tissutal Mineral Analysis = TMA) di recente sviluppo è un’analisi di laboratorio effettuata con metodi fisici e chimici, per valutare la presenza di minerali all’interno del capello stesso. Si tratta di un test di screening e quindi per definizione non fornisce di per sé alcuna diagnosi di malattia, di condizione patologica o di avvelenamento criminale, ma è di grande utilità nella corretta formulazione di una diagnosi. Per quanto concerne l’arsenico, una sua presenza elevata nei capelli non è necessariamente attribuibile ad avvelenamento intenzionale: essa può essere provocata dall’assunzione fortuita di questo elemento per ingestione di alimenti, di acqua o attraverso la respirazione.

Un metodo efficace per queste ricerche è quello dell’analisi per attivazione neutronica che consiste nel bombardare con un fascio intenso di neutroni termici il campione in questione.

La cattura dei neutroni da parte di alcuni isotopi può causare la produzione di nuclei instabili che andranno incontro a decadimento radioattivo e conseguente emissione di raggi g.

Se il tempo di dimezzamento di questi nuclei non è né troppo corto né troppo lungo si può rivelare la presenza di questi isotopi tramite la spettroscopia g, che ha raggiunto nell’ultimo decennio un elevato grado di sensibilità. L’arsenico presenta caratteristiche interessanti dal punto di vista dell’analisi per attivazione neutronica: esso è costituito da un solo isotopo stabile, 75As, che cattura un neutrone termico con una sezione d’urto di 4,2 barn producendo 76As che decade beta con tempo di dimezzamento di 26,3 ore e con conseguente emissione di un g da 559,1 keV da parte del nucleo figlio.

fisica e...

(56)

21

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La prima misura con attivazione neutronica per determinare la presenza di arsenico nei capelli prelevati dal corpo di Napoleone dopo la morte è stata condotta nel 1961 presso il Laboratorio di Harvell su insistenza del medico svedese S.

Forshufvud [18]. Su un capello di 1,74 cm di lunghezza si era osservata la presenza di arsenico ma, data la massa limitata e la strumentazione disponibile all’epoca, era stato possibile solo indicare una concentrazione di arsenico compresa tra 10 e 38 ppm, di gran lunga superiore a quella presente nei capelli della popolazione attuale. Torneremo successivamente su questo confronto che riteniamo scorretto. Una misura più precisa [19] venne effettuata su più capelli di cui uno lungo 13 cm. Tali campioni vennero esposti ad un flusso di neutroni

termici pari a 1012n cm-2s-1 per un periodo di 24 ore. Per valutare la possibile variazione della presenza dell’arsenico col tempo (un capello cresce con una velocità di circa un centimetro al mese) il capello era stato tagliato in frammenti di 5 mm ciascuno e l’attivazione prodotta dai neutroni misurata con un contatore Geiger. La misura effettuata sui frammenti ha indicato che la presenza di arsenico variava da 11 a 3 ppm. Il risultato di questa misura è riportato in fig. 2 ed è stato utilizzato come ulteriore prova dell’avvelenamento.

Non vengono riportati gli errori che a nostro parere rendono il risultato dubbio, anche per via della tecnica spettroscopica utilizzata che certamente non poteva permettere elevate sensibilità. Risulta inoltre difficile immaginare come, con un

e. fiorini et al.: Misure con attivazione neutronica sulla presenza di arsenico ecc.

Fig. 1 Il processo di attivazione neutronica.

Fig. 2 Andamento temporale della presenza di arsenico misurata in [17].

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22< il nuovo saggiatore

contatore Geiger, sia stato possibile distinguere l’arsenico da tutti gli altri elementi attivati che sicuramente vengono prodotti all’interno dei capelli per effetto dell’esposizione degli stessi ad un intenso flusso di neutroni.

Di notevole interesse è una successiva misura [20, 21], con un risultato contrario all’ipotesi di avvelenamento, basata sull’analisi di un frammento della tappezzeria della casa di Longwood (fig. 3) dove abitava Napoleone. In questo caso la massa elevata del campione (fig. 4) permetteva una semplice analisi per fluorescenza X. Tenendo conto della media su tutta la parete, il contenuto di arsenico è risultato essere di

0,08 gm-2, un valore particolarmente elevato ed attualmente non ammissibile per le normali strutture domestiche.

Gli autori escludono quindi l’ipotesi dell’avvelenamento, ritenendo che l’accumulo di arsenico nei capelli sia prodotto dalle emanazioni del metallo dalle pareti.

Dati contrari all’ipotesi di avvelenamento vengono anche riportati in una misura successiva [22], dove per la prima

volta viene utilizzata la spettrometria g. Un campione è stato irraggiato per 15 ore con un fascio di 2,5 × 1011n cm-2s-1 e misurato dopo 7 ore con un rivelatore GeLi. La procedura è stata ripetuta dopo un lavaggio ottenendo lo stesso risultato.

Sono stati rilevati anche altri elementi, ma la vaga indicazione della presenza di As (1,4 ± 1,2 ppm) non viene assunta come evidenza di avvelenamento.

Seguono altre misure e considerazioni negative [23, 24] che B. Wilder ha peraltro confutato basandosi anche sul risultato trasmessogli dalla FBI [25], che aveva misurato due capelli trovando valori pari a 33,3 e 14 ppm di As rispettivamente, e su quelli ottenuti da J. Mace [26].

Una serie di misure è stata svolta col metodo della

spettroscopia per assorbimento atomico da P. Kintz e dal suo gruppo [27] su cinque capelli, di cui uno del 1816, rilevando concentrazioni comprese tra 6,99 and 38,53 ppm che vengono assunte come indicazione di intossicazione.

Un risultato più recente è stato ottenuto con la tecnica di

Fig. 3 La dimora di Napoleone a Longwood.

Fig. 4 La tappezzeria della dimora di Longwood ed un suo frammento che ha rivelato una forte presenza di arsenico.

(58)

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e. fiorini et al.: Misure con attivazione neutronica sulla presenza di arsenico ecc.

Fig. 5 Il reattore nucleare TRIGA Mark II dell’Università di Pavia. A destra dettaglio del nocciolo.

attivazione neutronica [28] analizzando due capelli prelevati da Napoleone il giorno dopo la sua morte ed uno prelevato nel 1814 quando Napoleone era nel suo primo esilio all’Isola d’Elba e ricevette una visita dalla sorella Paolina Borghese.

Le concentrazioni di arsenico risultavano rispettivamente di 1,85 ± 0,11, 3,05 ± 0,18 e 33,3 ± 2,2 ppm. Le concentrazioni misurate per controllo su di un uomo e una donna viventi risultavano rispettivamente di 32 ± 3 e 33 ± 2 ppb: quindi molto inferiori a quelle rilevate nei capelli dell’Imperatore.

Gli autori osservano che il contenuto di As all’Isola d’Elba, dove evidentemente non si può supporre una qualche forma di avvelenamento, è molto elevato (troppo a nostro parere!) e che non si può quindi parlare di un avvelenamento successivo a Sant’Elena. Questo punto verrà discusso in seguito.

Una misura interessante, e per quanto sappiamo non pubblicata, gentilmente comunicataci dal prof. Gerbier è stata condotta nel 1995 a Saclay dalla dr. Sophie Ayrault su due capelli di Napoleone avuti dal museo di Losanna. La difficoltà nella rivelazione del picco g a 559 keV tramite un rivelatore al germanio è dovuta alla presenza nella stessa regione energetica dei picchi dovuti all’attivazione di Na, Br e Sb. Tenendo conto degli errori, i risultati sui due campioni sono compatibili tra di loro entro un fattore due con un valore medio attorno a 4,5 ppm.

Tranne le ultime, tutte queste misure sono state condotte con strumentazione modesta e hanno fornito spesso risultati

in contrasto tra di loro. Si è quindi deciso di svolgere una ricerca sistematica sui capelli non solo di Napoleone, ma anche di suoi contemporanei, confrontandola con quella sui capelli di persone attualmente viventi. Il grande aiuto avuto dai musei Napoleonico di Roma, Glauco Lombardi di Parma e Malmaison di Parigi, unitamente al campione fornitoci dal Console Onorario di Francia a Sant’Elena, ci ha permesso di raccogliere una notevole quantità di materiale storico e di chiara attribuzione per le nostre analisi.

3 Dettagli sperimentali e materiale raccolto

Tutte le misure di attivazione riportate in questo lavoro sono state effettuate utilizzando come sorgente di neutroni il reattore Nucleare TRIGA Mark II del Laboratorio di Energia Nucleare Applicata (LENA) dell’Università di Pavia (fig. 5).

La spettrometria è stata portata a termine con rivelatori di germanio iperpuri intrinseci HpGe, sia nel laboratorio di Radiochimica del Dipartimento di Chimica Generale della stessa università sia presso il Laboratorio di Radioattività Ambientale dell’Università e Sezione INFN di Milano-Bicocca, dove si sono anche compiute le delicate misure sulla massa dei campioni. Il flusso nel canale centrale del reattore è di 1,2 × 1013n cm-2s-1. Per l’analisi quantitativa si è utilizzato uno standard di riferimento con contenuti certificati degli elementi in tracce. Si è valutato il rapporto tra le attività

(59)

24< il nuovo saggiatore

indotte di ogni elemento nello standard e nel campione oggetto dell’analisi.

Come è ben noto e come da noi constatato in questo lavoro, accanto all’errore fisico nella misura dell’elemento in traccia in un capello, esiste una variabilità biologica che induce una indeterminazione tra capelli anche dello stesso individuo. Per questa ragione e per convalidare e verificare le misure di tipo archeometrico si sono misurati sistematicamente dieci capelli di una stessa persona a noi contemporanea per confrontarli con quelli storica oggetto di questa ricerca.

Abbiamo utilizzato esclusivamente materiale storico

generosamente fornitoci da Musei di rilevanza internazionale, che hanno certificato la sua autenticità. Tale materiale (tab. I) consiste in:

capelli prelevati al Re di Roma (l’Aiglon) negli anni 1812, 1816, 1821 ed 1826, fornitici dal Museo Glauco-Lombardi di Parma;

capelli prelevati all’Imperatrice Josephine alla sua morte nel 1814, fornitici dal Museo della Malmaison di Parigi;

capelli prelevati a Napoleone Bonaparte fanciullo in Corsica, fornitici dal Museo Napoleonico di Roma;

capelli prelevati all’Imperatore durante il suo esilio all’Isola d’Elba, fornitici dal Museo Napoleonico di Roma;

capelli prelevati all’Imperatore all’Isola di Sant’Elena il giorno della sua morte (5 maggio 1821) ed in quello successivo (6 maggio 1821), fornitici dal museo della Malmaison di Parigi.

4 Risultati

Allo scopo di eliminare eventuali contaminazioni esterne, tutti i capelli sono stati trattati, prima dell’irraggiamento, con lo stesso procedimento standardizzato IAEA [29]: ogni capello viene lavato in acetone sotto agitazione per dieci minuti. Vengono poi effettuati tre lavaggi successivi in acqua bidistillata per dieci minuti ciascuno, ancora con agitazione.

Segue un’ulteriore serie di lavaggi con acetone per dieci minuti. Ogni campione viene poi inserito in una provetta e ciascun gruppo di campioni viene irraggiato per 8 ore con un fascio di 1013n cm-2s-1. Dopo 10-12 ore, utili per eliminare i decadimenti a breve vita media, si procede alla misura con spettroscopia gamma.

4.1 Misura su capelli a noi contemporanei

Prima di iniziare l’analisi dei capelli di interesse storico si è proceduto a misure sistematiche su capelli prelevati in diverse regioni della testa di un soggetto a noi contemporaneo. In effetti è stato osservato anche in passato che si potevano avere differenze considerevoli tra capelli prelevati in vari punti e questo potrebbe, di principio, introdurre un’incertezza difficilmente quantificabile sull’interpretazione dei risultati [30].

I risultati sono riportati nella tab. II. Gli errori, rilevanti dal punto di vista relativo, sono da considerarsi del tutto accettabili dato che la concentrazione di arsenico è molto ridotta: da uno a due ordini di grandezza rispetto, come vedremo, ai capelli di interesse storico. Le fluttuazioni sono imputabili alla piccola massa dei campioni, e alle possibili diverse posizioni relative fra capello e rivelatore, con conseguente fluttuazione dell’efficienza di misura. Le basse concentrazioni di arsenico nei capelli odierni da noi analizzati sono del tutto compatibili tra loro, con un valore medio di circa 60 ppb, e risultano in buon accordo con misure riportate da molti studi condotti sulla popolazione attuale.

Abbiamo quindi deciso di inserire, quale riferimento e confronto, un capello odierno per ogni irraggiamento di capelli di interesse storico. Questo al fine di tracciare, per ogni misura effettuata, la stabilità dei parametri e la ripetibilità delle metodiche e delle procedure analitiche.

4.2 Misure sui capelli del Re di Roma e dell’Imperatrice Josephine

Le concentrazioni di arsenico su questi capelli sono riportate nella tab. III e nella fig. 6. I dati relativi al Re di Roma sono tra loro compatibili pur coprendo un arco temporale di 14 anni, con un valore medio 9,4 ± 0,3 ppm. Tale valore è di due ordini di grandezza maggiore del valore medio riscontrato nei capelli odierni. È evidente che non si può parlare in questo caso di avvelenamento, ma di una assunzione costante probabilmente tipica di quei tempi. Si noti che questi campioni sono stati prelevati in tempi lontani dalla morte del Re di Roma e come i valori si ripetano per tutte le diverse fasi della vita dello stesso.

Il campione di capelli prelevati all’Imperatrice Josephine immediatamente dopo la morte è molto più limitato. I valori della concentrazione di arsenico sono minori, ma la media di 1,0 ± 0,3 ppm è pur sempre superiore di almeno un ordine di grandezza rispetto a quella dei capelli odierni. Sembra comunque possa escludersi l’ipotesi, avanzata recentemente [31], di un avvelenamento da arsenico.

4.3 Misure sui capelli di Napoleone Bonaparte prelevati dopo la morte ed in diversi periodi della sua vita

I risultati delle misure compiute su un rilevante campione di capelli dell’Imperatore sono mostrati nella tab. IV e nella fig. 7. I due campioni prelevati a Napoleone bimbo e quelli prelevati all’Isola d’Elba presentano valori medi di 7,3 ± 0,5 e 4 ± 0,3 ppm, rispettivamente. Osserviamo che per i campioni prelevati all’Isola d’Elba, il valore riportato da Lin, Alber ed Henkelmann [28] risulta considerevolmente diverso rispetto al risultato delle misure condotte sui nostri campioni. È possibile ipotizzare un’insufficiente pulizia superficiale del campione che avrebbe portato a concentrazioni eccessive non legate però alla struttura interna del capello analizzato.

fisica e...

(60)

Capello Massa (mg) Capello Massa (mg)

Odierno 1 0,122 Aiglon 1826 1 0,138

Odierno 2 0,112 Aiglon 1826 2 0,108

Odierno 3 0,096 Napoleone Corsica 1 0,180

Odierno 4 0,138 Napoleone Corsica 2 0,274

Odierno 5 0,220 Napoleone Elba 1 0,232

Odierno 6 0,066 Napoleone Elba 2 0,188

Odierno 7 0,118 Napoleone S. Elena 5 maggio 1 0,126

Odierno 8 0,126 Napoleone S. Elena 5 maggio 2 0,166

Odierno 9 0,148 Napoleone S. Elena 5 maggio 3 0,090

Odierno 10 0,230 Napoleone S. Elena 5 maggio 4 0,130

Aiglon 1812 1 0,106 Napoleone S. Elena 5 maggio 5 0,224

Aiglon 1812 2 0,088 Napoleone S. Elena 5 maggio 6 0,148

Aiglon 1816 1 0,132 Napoleone S. Elena 6 maggio 1 0,254

Aiglon 1816 2 0,104 Napoleone S. Elena 6 maggio 2 0,328

Aiglon 1821 1 0,078 Josephine 1 0,268

Aiglon 1821 2 0,060 Josephine 1 0,294

Capello Concentrazione di As (in 10-2 ppm)

Odierno 1 8,6 ± 1,9 Odierno 2 5,6 ± 1,8 Odierno 3 11,0 ± 3,5 Odierno 4 12,4 ± 3,9 Odierno 5 2,4 ± 1,1 Odierno 6 7,1 ± 2,8 Odierno 7 5,4 ± 1,7 Odierno 8 4,0 ± 1,4 Odierno 9 4,3 ± 3,1 Odierno 10 4,8 ± 2

Capello As (in ppm)

Aiglon 1812 - 1 9,4 ± 1,0 Aiglon 1812 - 2 6,1 ± 0,6 Aiglon 1816 - 1 12,6 ± 1,3 Aiglon 1816 - 2 9,9 ± 1,0 Aiglon 1821 - 1 9,9 ± 1,1 Aiglon 1821 - 2 11,2 ± 1,3 Aiglon 1826 - 1 7,6 ± 0,8 Aiglon 1826 - 2 8,5 ± 0,9

Josephine - 1 0,8 ± 0,4

Josephine - 2 1,2 ± 0,5

Tab. II Concentrazione di arsenico nei capelli di un nostro contemporaneo.

e. fiorini et al.: Misure con attivazione neutronica sulla presenza di arsenico ecc.

Tab. I Massa dei campioni odierni e di interesse storico (sensibilità bilancia ± 2µg).

Tab. III Capelli del Re di Roma in vari periodi della vita e dell’Imperatrice Josephine dopo la morte.

Capello As (in ppm)

Corsica 1770 - 1 8,3 ± 0,9

Corsica 1770 - 2 6,3 ± 0,7

Elba 1814 - 1 4,4 ± 0,5

Elba 1814 - 2 3,5 ± 0,4

S. Elena 5 maggio 1821 - 1 13,1 ± 1,3 S. Elena 5 maggio 1821 - 2 16,7 ± 1,7 S. Elena 5 maggio 1821 - 3 14,2 ± 1,4 S. Elena 5 maggio 1821 - 4 17,0 ± 1,7 S. Elena 5 maggio 1821 - 5 15,4 ± 2,3 S. Elena 5 maggio 1821 - 6 18,9 ± 2,2 S. Elena 6 maggio 1821 - 1 15,2 ± 2,0 S. Elena 6 maggio 1821 - 2 9,7 ± 1,6

Tab. IV Capelli di Napoleone in vita e dopo la morte.

vol24 / no1-2 / anno2008 > 25

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26< il nuovo saggiatore

I valori di concentrazione di As nei capelli di Napoleone prelevati dopo la sua morte risultano in ragionevole accordo tra di loro con un valore medio di 15,9 ± 0,7 e di 12,4 ± 1,2 ppm per i capelli del 5 e 6 maggio, rispettivamente.

Dopo l’irraggiamento, il capello numero 2, del 5 maggio 1821, è stato suddiviso in più parti onde individuare un possibile incremento nella concentrazione di arsenico con il passare del tempo (tab. V). Ricordando che un capello cresce in media di 1-2 cm al mese si può avere in tal modo una panoramica degli ultimi mesi di vita dell’Imperatore. La misura dei sei frammenti di capello è risultata particolarmente difficile a causa dell’esigua massa dei campioni da analizzare. Il campione A si riferisce alla punta del capello mentre il campione F è la parte più prossima al cuoio capelluto. Si può osservare come la somma delle masse dei frammenti non fornisca la massa iniziale del campione 2 (150 µg contro 165 µg). Ciò è dovuto all’errore sistematico della bilancia che ovviamente fornisce un valore entro un intervallo di sensibilità e dal fatto che i capelli dopo l’irraggiamento risultano in generale più leggeri a causa della dispersione delle sostanze volatili quando il capello è posto nel reattore ad una temperatura più elevata di quella ambiente. Nella tab. VI sono riportati i valori di concentrazione misurati: si osserva che non vi è una reale tendenza ad un aumento della concentrazione e i valori si distribuiscono abbastanza uniformemente attorno al valor medio (fig. 8). Tale valore medio risulta essere 21,0 ± 1,0 ppm, più elevato di circa il 20% rispetto al valore misurato nel campione 2 prima del frazionamento: ciò è chiaramente imputabile alla riduzione della massa osservata per i frammenti, già discussa in precedenza, oltre che ad una maggiore efficienza di misura che si ottiene su campioni più piccoli e quindi più facilmente affacciabili alla regione sensibile del rivelatore al germanio.

Data l’elevata concentrazione da noi riscontrata in tutte le misure su persone vissute contemporaneamente a Napoleone ed in lui stesso in epoche diverse, non ci sembra valido utilizzare, per avvalorare l’ipotesi di avvelenamento, il confronto delle misure sul contenuto di arsenico nei capelli di Napoleone dopo la morte con i dati relativi ai contenuti attuali. In particolare il livello riscontrato nei capelli prelevati all’Isola di Sant’Elena risulta superiore solo del 50% rispetto a quello misurato con ampia statistica e in vari periodi di tempo nei capelli del figlio, ed entro un fattore due se paragonato a quanto misurato sui capelli di Napoleone bambino che, ovviamente, non può essere considerato in pericolo di avvelenamento.

Anche l’ipotesi di una variazione improvvisa del contenuto di arsenico, imputabile ad un avvelenamento acuto, non viene confermata dalla nostra misura sui frammenti contigui di un capello.

Frammento Massa (mg)

2A 0,012

2B 0,022

2C 0,026

2D 0,032

2E 0,032

2F 0,026

Frammento As (in ppm)

2A 27,6 ± 3,0

2B 22,0 ± 2,5

2C 21,4 ± 2,5

2D 17,5 ± 2,0

2E 16,6 ± 1,9

2F 20,7 ± 2,4

Tab. V Massa dei frammenti del campione 2 del 5 maggio 1821 (sensibilità bilancia ± 2µg).

Tab. VI Misure sui frammenti del campione 2 del 5 maggio 1821.

Aliquote campioni As (µg/L)

N.1 1,0000

N.2 1,5000

N.3 2,0000

N.4 1,2500

N.5 1,1000

N.6 0,8000

media 1,2750

Deviazione standard 0,4263

Limite attualmente accettato 10

Tab. VII Misure su sei campioni dell’acqua della fonte che riforniva Napoleone ed il suo seguito.

fisica e...

(62)

0 5 10 15 20 25 30 35

A B C D E F

Frammenti capello 2

ppm As

Aiglon

0 2 4 6 8 10 12 14 16

Aiglon 1812 - 1

Aiglon1812- 2

Aiglon 1816 - 1

Aiglon1816- 2

Aiglon1821- 1

Aiglon1821- 2

Aiglon1826- 1

Aiglon 1826- 2

ppm As

Napoleone

0 5 10 15 20 25

Corsica1770- 1 Corsica1770- 2

Elba 1814 -1 Elba 1814 -2 S.Elena5 maggio1821- 1

S.Elena5 maggio1821- 2 S.Elena5 maggio1821- 3

S.Elena5 maggio1821- 4 S.Elena5 maggio1821- 5

S.Elena5 maggio1821- 6 S.Elena6 maggio1821- 1

S.Elena6 maggio1821- 2

ppm As

Fig. 6 Misure della concentrazione di arsenico nei capelli del Re di Roma.

Fig. 7 Misure della concentrazione di arsenico nei capelli di Napoleone.

Fig. 8 Misure della concentrazione di arsenico nei frammenti del capello 2 del 5 maggio 1816. Il frammento A si riferisce alla punta del capello mentre il frammento F è la parte più prossima al cuoio capelluto.

e. fiorini et al.: Misure con attivazione neutronica sulla presenza di arsenico ecc.

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