1.0!: - i. ? " i I.6. E In. g I

1.0 !: - i£

g I - 112.2

E In

| | ? •"

° 1.25

1.8

1 4 I |.6

Misura non distruttiva del contenuto di plutonio in pastiglie di Pu0 ² -U0 ² mediante spettrometria gamma

M. GIANNINI, P. R. OLIVA, M. C. RAMORINO, L. TOMARELLI

RT/FI (74)32

Comitato Nazionale Energia Nucleare

Misura non distruttiva del contenuto di plutonio in pastiglie di Pu0

-U0

mediante spettrometria gamma

M. GIANNINI. F. R. OLIVA, M. C RAMORINO, L. TOMARELLI

lesto pervenuto nel luglio 1974

Stampato in (ormato U N I presso il Comitato Nazionale per l'Energia Nucleare, Divisione Affari Internazionali e Studi Economici, Ufficio Edizioni Scientifiche. Laboratorio Tecnografico

Roma. Viale Regina Margherita 125 (tei. f>")28)

1

Pag.

1 . INTRODUZIONE 1

2 . STRUMENTAZIONE ED ELABORAZIONE DEI RISULTATI 5

2.1 - Sistema con r i v e l a t o r e a l Gè(Li) 7 2 . 2 - Sistema con r i v e l a t o r e a Nal(Tl) 11

3 . DISCUSSIONE DEI RISULTATI SPERIMENTALI 17

3.1 - Errori 17 3 . 1 . 1 - Sistema con r i v e l a t o r e a Ge(Li) 21

3 . 1 . 2 - Sistema con r i v e l a t o r e a Nal(Tl) 24

3 . 2 - A p p l i c a b i l i t à del metodo 27

1. INTRODUZIONE

Il presente lavoro è stato iniziato per studiare la po£

sibilità di impiegare la spettrometria gamma per la determi- nazione non distruttiva del contenuto di plutonio in pasti- glie di ossidi misti di plutonio ed uranio. In particolare lo scopo di questo lavoro è quello di definire un sistema di misura per il controllo delle pastiglie di PuOp-UOp fabbrica

te dall'Impianto Plutonio del C1TEN.

Esaminando lo spettro y di una pastiglia di Può -U0², ottenuto con un rivelatore al Ge(Li), v. Fig. 1, si osserva che molte delle righe relative ai y emessi dal plutonio o dai suoi discendenti nel processo di decadimento radioattivo (U 237 e A *^{2 4 1}) ai trovano raggruppate in una zona ristretta ed iso- lata delle spettro (250-1-450 keV), mentre i raggi y di più al ta energia, anche quelli di energie superiori ad 1 MeV, veng£

no tutti emessi dall'uranio o dai suoi prodotti di decadimen

+A

(D(2)(3)

to

Risulta quindi chiaro che per una accurata misura del contenuto di plutonio è necessario determinare con precisione, nella zona in cui sono presenti i picchi del plutonio, il con

tributo delle radiazioni dorute al fondo ambiente ed ali¹ tira nio. Tale contributo va poi sottratto ed il principale proble ma sperimentale da risolvere è legato alla forma non costante

IO5

_ i

u>

10* J

iti

10^j

IO

t o ' ,

10'::

i i I

i

IO -1

^ *

\J\ h 4

\JU\JA i\jj ì\

e e

*.'• ',;'.'- V V1» t y . v ' • ' • •.•.•.•'*'/.V'V'".• • • *•••••••<<'V,..

76HtVrV".PfI M*

A

A •' I

e O e?

a. o. »-

» ^ > •

CT> W * o

«*> t O 1 -

7l6«rVPon4.Pttiu.'

A

<e

6AMMA-RAY ENERGY

1001 leV P «n"

i _I

« n *-» 1 •

Z * 1

*' A \

• • • • . " .•

. - •

Fiy 1 Gamma-ray spectrum of a ( U ù y P0

) pellet_50cc Gè ( L i ) detector.

Counting time 1000 sec.

di tale fondo. Anche supponendo di realizzare un sistema di misura completamente stabile, il fondo ambiente può varia- re a causa di una progressiva contaminazione della zona di mi sura. Inoltre, anche supponendo costante la quantità di ura- nio presente nelle pastiglie, può variare, sia per intensità

che per distribuzione, lo spettro dei y emessi dai prodotti di decadimento dello stesso uranio. Lo spettro y della pasti glia può quindi dipendere dal lotto di provenienza dell'ura- nio, dal tempo, ed eventualmente dal trattamento termico su- bito nel processo di sinterizzazione.

Si tratta quindi di scegliere un sistema di misura ed una procedura di elaborazione dei risultati che consentano di ridurre gli errori sistematici e statistici al di sotto dei limiti richiesti per il controllo della produzione delle pa- stiglie.

5

2. STRUMENTAZIONE ED ELABORAZIONE DEI RISULTATI

Per una valutazione accurata delle possibilità e dei li miti della spettrometria y sono state prese in esame due ca- tene di analisi, l^,una impiegante un rivelatore al Gè(Li) da 50 cm , l'altra impiegante un rivelatore di Nal(Tl) da 3"x3".

Il rivelatore di Nal(Tl) è caratterizzato da una eleva ta efficienza che consente di ottenere un elevato numero di conteggi, e quindi bassi errori statistici, in un tempo ridoi;

to. Il principale inconveniente di tale rivelatore è legato al suo basso potere risolutivo energetico. Se esaminiamo come si presenta lo spettro y ottenuto con tale rivelatore,v.Pig.2, si osserva che i picchi del plutonio non sono risolti e si rag gruppano in un largo picco con distribuzione bimodale, con i due massimi centrati intorno ai 330 keV ed ai 3o0 keV. Non è quindi possibile valutare direttamente, in tale zona, il con- tributo dei $ dovuti al fondo ambiente ed all'uranio. Occor- re una determinazione indiretta basata sul numero dei conteg gi in un'altra zona dello spettro in cui non siano presenti picchi dovuti al plutonio. Tale valutazione dei fondo da sol;

trarre può essere affetta da vari errori sistematici, dovuti alle varie cause descritte nella introduzione. D'altro canto il sistema basato sul rivelatore al Ge(Li), benché permetta una determinazione molto più accurata del fondo da sottrarre,

oltre ad essere più complesso, è caratterizzato da una più

t o

5:

t_j 5-1

l O3^ 5

•* z

* E

50 100 150

CHANNELS

200 250

Fjg 2 - Gamma-ray spectrum of a (U0²*P0²)pellet- 3"«3" N a l (Tl) detector.

Counting time 1000 sec.

bassa efficienza.

2.1 - Sistema con rivelatore al Gè(Li)

Lo schema del sistema adottato è riportato in Pig. 3.

Lo stabilizzatore di spettro, di tipo digitale, agisce sul con vertitore analogico-digitale dell'analizzatore multicanale di impulsi. Le due finestre per la stabilizzazione della soglia e del guadagno sono state poste rispettivamente a bloccare il picco a 60 keV dell»Am ed il picco a 1001 keV del P a^{2 3 4 m}, come indicato nella Pig. 4. Nella stessa figura sono indicati i canali scelti per valutare la somma dei conteggi relativi ai principali picchi del plutonio, e le zone dello spettro scel- te per valutare il contributo del fondo. Si è supposto che i picchi del plutonio siano sovrapposti ad un fondo lentamente variabile,approssimabile con un polinomio di secondo grado. I coefficxenti del polinomio, determinabili con il metodo dei mi nimi quadrati, dipendono ovviamente dalla scelta delle sudde_t te zone che individuano la linea del fondo. I canali su cui integrare i conteggi dei picchi sono stati scelti con una cer- ta larghezza in modo da rendere il risultato della misura in- dipendente da piccole variazioni della larghezza strumentale dei picchi. I canali che individuano la linea del fondo non comprendono picchi di ampiezza apprezzabile e sono alquanto discosti dalle falde dei principali picchi del plutonio. La scelta indicata in Pig. 4 è stata fatta dopo una serie di pro ve volte non solo a minimizzare le fluttuazioni statistiche ed il ^ della approssimazione polinomiale, ma anche ad otte nere una notevole insensibilità ai fattori strumentali e di

8

Gè

.-il

AMO CAD

Ui

u.

PB -

Pastiglia di plutonio Rivelatore al Gè(Li) Scatola a guanti

Criostato ad azoto liquido alta tensione

Ampiifieatore

Analizzatore multicanale

Oonvertitore analogico digitale Stabilizzatore di spettro

Unità di presentazione Unità di uscita dati Perforatore di banda.

Pi-. 3 - Schema del sistema impiegante il rivelatore al Gè(Li)

9

misura (variazione della risoluzione, variazione del fondo ambiente e del contenuto di uranio).

Il sistema prevede l'uscita dai dati su banda perfora- ta per l'elaborazione automatica su un calcolatore fuori li-

106

5

5 9 NfV

li

IO⁵

\s

CD

cn

£ 5-

10':

V - ^ /

V / - V V

• < l

10'

—r 250

7

300 350

Canali

400

P i g . 4 - Scelta dei canali per la determinazione del contenuto di plutonio con il sistema impiegante il rivelatore al Ge(Li). Sono riportati i canali considerati per i con- teggi integrali (linea più marcata)e quelli usati per la determinazione del fondo (punti più grossi).Nei due inserti sono riportati i picchi usati per la stabiliz- zazione delle spettro. Durata della misura 2000 sec.

nea. Su ogni nastro possono essere perforati gli spettri (di 1024 canali) di quanti si vogliano campioni, ed ogni spettro è identificato da un numero perforato automaticamente sulla banda. Il programma (in FORTRAN IV) fornisce, in uscita, per ogni spettro analizzato, il numero di riferimento, una quan- tità proporzionale alla massa di plutonio presente nella pa- stiglia, il suo errore standard, la somma dei conteggi dei picchi, l'integrale sotteso dalla linea di fondo ed il valore del \ ottenuto nella determinazione di detta xinea con il me todo dei minimi quadrati.

Per realizzare una strumentazione più semplice e compie ta sarà sviluppato in futuro un sistema impiegante un microcom pater, connesso ad un convertitore analogico digitale, le cui funzioni comprenderanno l'analisi delle ampiezze degli impul- si, con la memorizzazione dei contenuti dei soli canali nece£

sari alla elaborazione, la stabilizzazione della misura, ed infine l'elaborazione dei risultati mediante la sottrazione del fondo.

Allo scopo di controllare la riproducibilità delle mi- sure sotto diverse condizioni sono state eseguite le seguen- ti s e n e di misure:

1) misure ripetute di una stessa pastiglia in posizione fis- sa rispetto al rivelatore;

2) misure ripetute di una stessa pastiglia, estratta e ripo- sizionata dopo ogni misura;

3) una serie di misure variando artificialmente la risoluzio ne del rivelatore;

4) una serie di misure variando la quantità di uranio presen- te;

5) ima serie di misure varcando il fondo ambiente mediante una sorgente di Co^O.

Le misure 1) e 2) sono state eseguite per valutare sia la riproducibilità intrinseca della misura, tenendo conto de- gli errori statistici e delle eventuali instabilità del siste ma a analisi, sia l'accuratezza del posizionamento della pa- stiglia.

Le misure 3 ) , 4) e 5) sono state eseguite per valutare gli effetti, sulla riproducibilità delle misure, di una even tuale variazione della risoluzione energetica dello spettro- metro (ad esempio dovuto alla comparsa di un rumore persisten te nella catena di amplificazione), e di una eventuale varia- zione sia dello spettro y dell'uranio che della radiazione di fondo.

Le analisi dei risultati ottenuti saranno discusse nel capitolo 3.

2.2 - Sistema con rivelatore a Nal(Tl)

Lo schema del sistema adottato è riportato in Pig. 5. La stabilizzazione dello spettro è realizzata, come nel sistema impiegante il rivelatore al Ge(Li), con uno stabilizzatore di^

gitale*di spettro che blocca la riga a 60 keV dell'Am e la 241 riga a 1001 keV del P a^{2 3 4 m}.

L'uscita dello spettro dal convertitore analogico digi- tale è inviata a un doppio discriminatore digitale su cui po£

sono essere selezionate due finestre, una per la determinazio ne dei conteggi integrali sotto i picchi del Pu, e l'altra per la determinazione del fondo.

12

P - Pastiglie di plutonio

NaI - Rivelatore a Nal(Tl) 3"x3"

Sg - Scatola a guanti

AT - Alimentatore alta tensione A - Amplificatore

CAD - Convertitore analogico digitale S3 - Stabilizzatore di spettro

SF - Selettore di finestre per stabilizzazione DDD - Doppio discriminatore digitale

T - Temporizzatore

S - Unità di conteggio

Int - Unità di controllo uscita dati Tel - Telescrivente

P - Perforatore di banda

AL - Adattatore di livelli per A.M.C.

AITC - Analizzatore multicanale

Pig. 5 - Schema del sistema impiegante il rivelatore a Nal(Tl)

U

Un tenporizzatore, connesso all'indicatore del tempo morùu del convertitore, comanda le scale di conteggio in mo- do da eseguire le misure a tempo attivo. I risultati provenien ti dalle due scale e dal temporizzatore, tramite una opportu- na interfaccia, possono essere stampati su una telescrivente e perforati su banda.

Con tale sistema si evita la registrazione completa di tutto lo spettro e per ogni pastiglia misurata si ottengono solo tre numeri: il primo fornisce il conteggio integrale so_t to i picchi del Pu, il secondo è proporzionale al fondo da so_t trarre ed il terzo è la durata (tempo attivo) della misura.

Tuttavia il sistema prevede anche la possibilità di usare in parallelo un analizzatore di impulsi multicanale per la regi- strazione di tutto lo spettro, possibilità che risulta molto utile per la messa a punto del sistema.

La Pig. 6 mostra i dettagli di uno spettro, rivelato con un cristallo a Nal(Tl), con l'indicazione dei canali relati- vi alle sei finestre scelte per la stabilizzazione e per l'ana lisi dei picchi. Le finestre A e B servono per stabilizzare la soglia e le finestre E ed P per stabilizzare il guadagno del- la catena fotomoltiplicatore-amplificatore-convertitore. La fi nestra C seleziona i conteggi integrali relativi alla maggior parte dei picchi del plutonio e dei suoi discendenti e, infine, la finestra D seleziona i conteggi necessari per la valutazio ne del contributo del fondo. Infatti, se lo spettro y dovuto all'uranio e ai suoi discendenti può essere considerato iden- tico per tutte le pastiglie, il che significa che tutte le pa stiglie devono provenire dallo stesso lotto di fornitura di uranio, e se è trascurabile il contributo del fondo ambiente, il fondo da sottrarre al contenuto della finestre C è stretta

mente proporzionale al contenuto della finestra D. La deter minazione della costante di proporzionalità K può essere o^t tenuta facilmente misurando i conteggi nelle due zone suddejt te dello spettro (le finestre C e D) su una pastiglia costi- tuita da solo ossido di uranio, appartenente allo stesso lojfc to di provenienza.

1001 k«V L 1 / « >

10000

C7>

CD cn

o 500C

59 iti .'OC

!

A

300

m

Canali

F i g . 6 - Spettro # parziale rivelato con lo scintillator a Nal(Tl).

Sono indicate le sei finestre necessarie per la sua analisi, come discusso nel testo. Durata della misura 2000 sec.

15

Anche con questo sistema sono state eseguite cinque 3£

rie di misure, analoghe a quelle descritte nel § 2.1, per va lutare:

1 ) la riproducibilità intrinseca della misura (errori stati- stici ed instabilità del sistema);

2) l'accuratezza del posizionamento della pastiglia;

3) gli effetti derivanti da una eventuale variazione della risoluzione energetica;

4) gli effetti derivanti da un aumento del contenuto di ura- nio nella pastiglia;

5) gli effetti dei-i vanti da un aumento del fondo ambiente (si^

mulato con una sorgente di Co°^).

I risultati ottenuti saranno discussi nel prossimo ca- pitolo.

i

17

3. DISCUSSIONE DEI RISULTATI SPERIMENTALI

Come già detto, i sistemi di conteggio ora descritti d£

vono essere utilizzati per la misura del contenuto di Pu in pastiglie di ossidi misti UOp-PuOp, in previsione di un cer- to numero di esperimenti da eseguire su tale tipo di combusti bile. Tali esperimenti prevedono che le pastiglie provengano da lotti di almeno 10 Kg di combustibile corrispondenti a

circa 550 pastiglie per lotto. In ogni lotto vengono estratte a caso 40 pastiglie e di ognuna di esse deve essere determi- nato, mediante spettrometria % , il rapporto R tra la massa del plutonio e quella dell'uranio. Il sistema di misura da impiegare non deve dar luogo di per se stesso ad una fluttua zione dei risultati con deviazione standard superiore all'1^.

In queste condizioni il lotto viene considerato accettabile se la deviazione standard delle misure effettuate sulle 40 pastiglie è contenuta entro il 2,5$. Indicando, inoltre, per ciascun lotto, con R la media dei valori ottenuti sulle 40 pastiglie, i valori di R di due lotti qualsiasi non devono differire più del 3$.

3.1 - Errori

L'impiego di un sistema per la determinazione del conte mito di plutonio basato sulla spettrometria comporta, per

ottenere la precisione richiesta, che siano effettuate misure relative. In questo mod^ viene eliminata la maggior parte de- gli errori legati alla valutazione di parametri strumentali quali l'efficienza, 1*autoassorbimento, ecc. Tuttavia alcune cause di errore, come quelle relative alla determinazione del fondo ambiente o alle derive temporali della strumentazione, danno luogo a fluttuazioni dei risultati di cui è ben diffi- cile valutare l'andamento e l'entità e che, anche per misure relative, non sono sempre trascurabili rispetto alle fluttua zioni dovute alla statistica dei conteggi. Pertanto è neces- saria una approfondita analisi delle varie cause di errore ed un accurato controllo della stabilità e delle effettive devia zioni standard dei sistemi di misura impiegati.

I tipi di errori che possono essere commessi impiegando i due sistemi descritti precedentemente, possono essere sche matizzati e riassunti nei cinque punti seguenti:

1) errori propriamente statistici, cioè quelli derivanti dal- le fluttuazioni intrinseche dei conteggi;

2) errori causati dalle variazioni nel tempo di parametri stru mentali come ad es. la risoluzione energetica, e da varia- zioni del fondo ambiente, ecc. Queste variazioni possono esc ere molto lente dando luogo ad errori di tipo sistemati co, che debbono essere corretti con frequenti intercalibra zioni, o possono oscillare casualmente tra misura e misura dando luogo ad un sensibile aumento della deviazione stan- dard dei risultati;

3) errori dovuti alla non perfetta riproducibilità della posi, zione delle pastiglie davanti ai rivelatori;

4) errori dovuti alla non perfetta omogeneità delle pastiglie ed alla eventuale variazione degli spettri y della matrice

(dovuta alla presenza di prodotti di fissione od ai decadi^

menti dell'uranio);

19

5) errori dovuti alla variazione dexla composizione isotopi- ca del plutonio nelle diverse pastiglie.

Gli errori del tipo 4) e 5) non verranno presi in con- siderazione, in quanto sono previste altre analisi più specifi che capaci di determinarli, ed anche perchè tali errori (in particolare del tipo 5) possono compensarsi in modo tale da risultare irrivelabili con la tecnica della spettrometria j . Supporremo pertanto che le pastiglie siano perfettamente omo- genee e di composizione isotopica nota e costante.

La deviazione standard relativa agli errori di tipo 1), che indichiamo con 6 ., può essere valutata dai risultati di una singola misura, derivandola dalla radice quadrata dei con teggi.

Ripetendo più volte e in giorni successivi la misura su una data pastiglia, senza mai spostarla dalla sua posizione rispetto al rivelatore, possono essere studiati gli errori di tipo 2). Mediante "test" statistici di omogeneità può essere analizzata la eventuale presenza di lente variazioni dei ri- sultati. Confrontando lo scarto quadratico medio dei risulta ti di queste misure, con la deviazione standard <s preceden temente introdotta, può essere stimata l'entità delle fluttua zioni relative agli errori di tipo 2). E' importante osserva re che queste ultime fluttuazioni sono praticamente indipen- denti dal numero dei conteggi e quindi dalla durata delle sin gole misure, e pongono un limite alla massima precisione che può essere ottenuta dall'apparato strumentale.

Per valutare la deviazione standard e relativa agli errori di riposizionamento, cioè di tipo 3)> è necessario esjs

>0

guire una serie di misure, per ognuna delle quali la pasti- glia viene rimossa dal suo supporto e riposizionata, e con- frontare poi questi risultati con quelli delle misure prece- denti.

Nelle tabelle da 1 a 4 sono riportati i risultati di al cune misure eseguite con i due siatemi proposti, allo scopo sia di verificare la fattibilità della misura del contenuto ài plutonio nei limiti di precisione richiesti, sia di con- frontare tra loro 1 due sistemi.

Nelle tabelle suddette è stata indicata con x la somma dei conteggi dovuti sia alla presenza del fondo che al più te nio, con y la valutazione del contributo del fondo, con z il

contributo dovuto al Plutonio, con T« la deviazione standard ' 1z

relativa di z, valutata dalle singole misure e derivata esciu sivamente dalle fluttuazioni intrinseche dei conteggi, con E le medie aritmetiche dei risultati ottenuti nelle serie delle n misure riportate e con s gli scarti quadratici medi relativi

1 J 1 f- , ,2

s = — \ / — 7 Z _ ix.-m

, x m \/ n-1

i x

x V i=1

ed analogamente per le altre colonne.

Infine nelle tabelle 1 e 2 che si riferiscono al siste ma impiegante il rivelatore al Gè(Li) e riportato il valore

2

del ^ ottenuto nella approssimazione polinomiale della li- nea di fondo con il metodo dei minimi quadrati.

Questi risultati saranno discussi nei prossimi due para grafi separatamente per ciascuno dei due sistemi impiegati.

21

3.1.1 - Sistema con il rivelatore a Gè(Li)

I risultati riportati in Tab. 1 sono stati ottenuti con misure della durata di 2000 sec. Si può osservare che le deviazioni standard 6" , ricavate dalle singole misure, pro

i z ~*

pagando gli errori nella ipotesi di indipendenza statistica tra le variabili x e y, sono in ottimo accordo col lo scarto quadratico medio s , ottenuto dalla fluttuazione dei risulta ti della variabile z. Inoltre anche le fluttuazioni della va

Tabella 1

Rivelatore al Ge(Li). Misure di riproducibilità sulla stessa pastiglia senza riposizionamento. Tempo di conteggio 2000 sec

n. fondo+Pu x

fondo y _

Pu

z 1z Pu/fondo

1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20

m s

260947 261695 261366 261614 262106 261676 281888 261911 261719 261392 261201 262715 262169 261881 262095 262007 261287 262304 262370 261176

261776 0 , 1 7 *

121850 122582 120732 121982 122905 121405 123936 122356 120575 122436 121850 123586 122404 121847 122577 121882 123306 123690 120017 121411

122148 0 , 8 6 *

139097 139113 140634 139632 139201 140271 137952 139555 141144 138956 139351 139129 139765 140034 139518 140125 137981 138614 142353 139765

139533 0 , 7 6 *

0 , 7 8 * 0 , 7 8 * 0 , 7 8 * 0 , 7 9 * 0 , 7 8 * 0,78£

0 , 7 8 * 0 , 7 9 * 0,78£

0 , 8 1 * 0 , 7 9 * 0 , 8 0 * 0 , 7 9 * 0 , 7 9 * 0 , 7 9 * 0 , 7 3 * 0 , 7 9 * 0 , 7 8 * 0 , 3 0 * 0 , 7 8 *

0 , 7 9 *

15,8 _¥ 23,4 15,1 2 1 , 7 17,2 18,3 11,3 6,6 25,5 15,9 7,5 17,2 7 , 6 10,7 17,3 8,5 14,4 _¥ 7 , 1 12,2 13,0

1 4 , 4 + 1 , 1

1,142 1,135 1,165 1,145 1,133 _{7 s ~s} 1,155 1,113 1,141 1,171 1,135 1,144 1,126 1,142 1,149 1,130 1,150 1,119 1,121

7

1,186 w

1,151

1,143 1 , 5 *

riabile x, che è una variabile di Poisson, sono caratterizza te da uno scarto quadratico medio s in ottimo accordo con il valore 1/ v^m" = 0,20$. Infine la stima del valor medio del

(^m = 1 4 , 4 + 1 , 1 ) è i n buon accordo con il suo valore di

^ ~ 2

aspettazione ( y = 1 3 , in quanto 13 è il numero dei gradi di libertà con cui viene determinato il fondo). Se si aumen ta il tempo di conteggio oltre i 2000 sec, il valore del y^c tende ad aumentare (v. Pig. 7) per essere decisamente fuori dai limiti accettabili per tempi di misura dell'ordine di

10000 sec, quando la deviazione standard ò". scende a circa i z

0,35^:>. A questi livelli di precisione il fondo non è più ap- prossimabile con un polinomio di 2° grado. Osservando lo spejb

3(H

20

10 J

2 0 0 0

T

4

T

1

4 0 0 0 8 0 0 0 1 6 0 0 0 3 2 0 0 0 T ( » « c )

«

Pig. 7 - Andamento del jf con la durata delle misure

tro raccolto in 10000 sec ci si accorge infatti che negli in bervalli usati per la determinazione del fondo sono evidenti

picchi di debole intensità, che per tempi di conteggi inferio ri rimangono nascosti dalle fluttuazioni statistiche. Daltron de non è conveniente scegliere i canali rappresentativi del fondo in zone più lontane dai picchi di interesse, in quanto il vantaggio di ridurre il v verrebbe annullato dall'aumen 2 to dell'errore statistico dovuto ad una estrapolazione meno precisa della curva del fondo sotto i picchi del plutonio.

Per tali ragioni il tempo di misura ottimale, per il ri velatore al Ge(Li), è di circa 2000 sec, il quale, pur evitan do di introdurre errori sistematici del tipo ora discusso, è sufficientemente elevato per ridurre l'errore statistico di tipo 1) sul contenuto di Pu a circa 0,8/.

Nella Tab. 2 è riportata una serie di misure che diff£

riscono da quelle riportate in Tab. 1 per il fatto che, dopo ogni misura, la pastiglia viene rimossa e quindi riposta nel.

la sua posizione originaria.

Tabella 2

Rivelatore al Ge(Li). Misure di riproducibilità sulla stessa pastiglia riposizionandola dopo ogni misura. Tempo di conteg gio 2000 sec.

n . 1 2 3 4 5 6 7 8

m

3

fondo+Pu

X

262297 264355 262205 259429 262802 264225 269596 265501

263676 1,13'/

fondo

123746 123029 122405 121708 121683 123241 126564 125286

123453 1 , 3 9 /

Pu z 138551 141326 139800 137721 141119 140984 143032 140214

140343 1,19/

1z 0,81#

0 , 8 0 / 0 , 8 0 / 0 , 8 1 / 0,7955 0 , 8 0 / 0 , 8 0 / 0 , 8 1 /

0 , 3 0 /

Pu/fondo z / y 1,120 1,149 1,142 1,131 1,160 1,144 1,130 1,119

1,137 1 , 2 1 /

24

Si può osservare un apprezzabile aumento di s rispetto a <5* , tenendo conto che l ' e r r o r e s u l l a stima d i s è d a t o z

1 z ' z da s / \l2ri ^ 0,3>.

z ^f

Se si suppone che il valore di s possa essere ottenuto sommando quadraticamente e. con (5. (deviazione standard

1 z 3z

relativa alle fluttuazioni dell'efficienza nel riposizionamen to) si può stimare s mediante la relazione

Jz

Questo aumento è stato confermato da ulteriori misure effet- tuate anche con il rivelatore a Nal(Tl). Un tale errore di ri^

posizionamento non è accettabile ed è 3tato quindi realizza- lo un sistema di posizionamento della pastiglia più accurato (con <5", sO,35/j). Con tale sistema sono state eseguite le mi sure solo con il rivelatore a Nal(Tl), ed esse verranno discus se nel paragrafo seguente.

3.1.2 - Sistema con il rivelatore a Nal(Tl)

La Tab. 3 riporta le prime 20 di una serie di oltre 200 misure, eseguite con il sistema impiegante un rivelatore a Mal'TI), su una pastiglia di ossidi misti li uranio e plu- tonio in posizione fissa rispetto al rivelatore. Il contenu- to z di plutonio è determinato mediante la relazione

z = x - Ky (1) dove con x ed y sono indicati rispettivamente i conteggi nel

le finestre C e D della Pig. 6, e con K il fattore di pro- porzionalità discusso nel paragrafo 2.2.

La deviazione standard relativa su z, tenendo conto esclusi- vamente delle fluttuazioni statistiche intrinseche dei conteg

25

Tabella 3

Rivelatore a Nal(Tl). Misure di riproducibilità sulla stessa pastiglia senza riposizionamento. Tempo di conteggio 1000 sec K « 0,821 + 0,002.

n. fondo+Pu

x Pu

z 1

2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20

644082 645985 643825 644315 646300 645009 645988 644611 644377 645183 645758 645613 645662 645015 645589 645761 644885 645310 646250 646020

1z 353809

353185 353967 353224 352927 353750 354543 353737 353466 353002 353458 353517 353532 353248 353861 353072 354028 353797 354426 353729

353605 356020 353218 354318 356547 354580 354908 354193 354181 355368 355569 355-76 355412 354998 355069 355889 354228 354842 355266 355608

0,271 %

0,26$

0,27$

0,2%

0,26$

0,27$

0,27#

0,27$

0,27fo 0,26$

0,26$

0,26$

0,26$

0,26$

0,26$

0,26$

0,27fo 0,26$

0,26$

0,26$

Pu/fondo 0,999 1,008 0,998 1,003 1,010 1,002 1,001 1,001 1,002 1,007 1,006 1,005 1,005 1,005 1,003 1,008 1,006 1,003 1,002 1,005

gi, è data da

r

L - * + K

y

Se prendiamo in considerazione anche l'errore relativo <7 con cui è noto il fattore K, la deviazione standard su z può es-

sere espressa nella forma

e

- \ |/x

K

y

(K*

)

=/^

( f * )

* (3)

Mentre s, può essere ridotto arbitrariamente,aumentando il

1z ' tempo di misura o ripetendo le misure, il contributo dovuto

a e- non può essere ridotto indefinitamente. Infatti anche ripetendo più volte la misura di K su diverse pastiglie costi tuite da ossido di uranio, le piccole ed inevitabili differen ze tra pastiglie diverse danno luogo ad un limite inferiore per <r^K.

Per le pastiglie del lotto in esame è stato ottenuto un valore K = 0,821 + 0,002, per cui dai dati della tabella 3 e dalle relazioni (2) e (3) si ottiene

6. *0,26tf; £ * • * ^0,20#; c r * 0,33#

I Z Z iV Z

E' da notare che il tempo di misura per i risultati ri portati in tabella 3 è 1000 sec. Riducendo questo tempo a 200 sec, si ha 6 ~0,58$ rispetto al quale il contributo di

z

S diventa trascurabile.

L'analisi della tabella 3 mostra l'omogeneità dei risul tati anche con questo sistema. Lo scarto quadratico medio s^z ottenuto dalle fluttuazioni del contenuto netto di plutonio attorno alla media delle 20 misure,è stato confrontato con la deviazione standard <5. e non con (5 , dato che evidentemente

Iz z

il contributo dovuto a 5" non compare in queste misure.

Come si è detto i risultati riportati in tabella 3 sono soltanto una parte di oltre 200 misure ripetute su un arco di tempo di circa tre settimane. E' stato quindi possibile esegui

27

re controlli statistici più accurati che garantiscono la ri- producibilità delle misure, a parte gli errori di riposizio- namento e la indeterminazione del valore di K, fino a pre- cisioni dell'ordine dell'Ilo.

Nella Tab. 4 sono riportati i risultati di 45 misure ripetute togliendo e rimettendo dopo ogni misura una pasti- glia nel contenitore citato alla fine del precedente paragra fo. Con lo stesso criterio adottato per i dati della Tab. 2, si può valutare che l'errore di posizionamento è stato ridot to a circa lo 0,35$, del tutto accettabile per entrambi i si stemi impiegati.

3.2 - Applicabilità del metodo

In conclusione possiamo dire che i due sistemi realiz- zati soddisfano entrambi le richieste del contratto AECL/

CNM-ENEL per la determinazione non distruttiva del contenu- to di plutonio in pastiglie di ossidi misti di plutonio e u- ranio.

La deviazione standard del sistema impiegante il rive- latore al Gè(Li) è inferiore allo 0,9#» includendo l'errore di riposizionamento, e supponendo di eseguire ciascuna misura per un tempo di 2000 sec (circa 33 minuti). L'errore sistema tico dovuto a una non corretta valutazione della linea di fondo diventa sensibile quando la durata delle misure raggiun gè i 10000 sec a cui corrisponde una deviazione standard (dovu ta alla statistica dei conteggi ed all'errore di posizionameli to) dell'ordine dello 0^f5f°.

La stabilità del sistema rispetto a variazioni del con-

28 Tabella 4

Misure di riro."> LZÌOIULTC.-CO con rivelatore a Nal(Tl). Tempo di conteggio 1000 sec. K---0,o21

x

fondo y

Pu

ìz

10 11 1?

13 14 15 16 17 1b 19 20 21 22 23 24 25 26 27

29 30 31 3?

33 34 35 36 37 38 39 40 41 42 43 44 45

?ó347o 554741 5629?5 5650-'9 561702 565269 563719 563653 562629 566653 561454 561946 563039 559213 560313 560328 559737 559464 560846 559389 559776 559295 560285 561198 560353 561202 557418 562786 562613 561956 562736 562567 561505 561332 564376 561240 562750 563476 563390 563220 560311 560221 560218 565107 559195

265393 266219 265384 265019 265993 266192 265472 265432 264226 265655 265703 264772 265041 263076 264029 263867 2537S3 263792 263887 263703 263963 264467 263356 262988 263587 264457 263038 265070 265353 263449 264307 265731 265855 265087 265459 264980 264942 264526 267411 264505 262892 264523 264765 266050 263792

345534 346175 345105 347468 343322 346725 345766 345743 345699 34F550 343312 344568 345440 343223 343545 343693 343175 342891 344195 342889 343064 342158 344070 345285 344448 344033 341464 345164 344758 345666 345740 344402 343238 343696 346434 343691 345233 346216 343846 345996 344477 343043 345309 346673 342622

0,25*

Pu/fondo

0

561 V.V, 264697 0,39*

344 619 0,435*

25*

25*

25*

25*

25?:

25*

25*

25*

?5*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

25*

0 45*

29

tenuto di uranio, del fondo ambiente e della risoluzione ener getica del rivelatore è stata verificata con una serie di mi- sure i cui risultati sono riassunti nei grafici della Pig. 8.

Si può osservare che il sistema risulta insensibile a variazioni di risoluzione e di contenuto di uranio anche su- periori al 100$ e variazioni del fondo ambiente fino al 50$.

Variazioni, queste, che sono chiaramente ben superiori a quel^

le che ci si può realisticamente aspettare nel corso di una serie di misure.

Per quanto riguarda il sistema impiegante il rivelato re Nal(Tl) si ottengono deviazioni standard complessive dcl- l¹ ordine dello 0,7$ con misure di 200 sec. In questo caso il contributo dovuto all'errore di riposizionamento è di circa 0,35^, mentre quello dovuto alle fluttuazioni della costante K è di circa 0,20$.

Per quanto riguarda la stabilità del sistema a Nal(Tl), dai grafici della Pig. 9 si deduce che esso è praticamente in sensibile alle eventuali variazioni del contenuto di uranio nelle pastiglie ma è influenzato dalle variazioni della ris£

luzione se queste superano il 10$, ed è fortemente legato a variazioni del fondo ambiente.

La Tabella 5 riassume la precisione ottenibile e i li miti di variabilità di alcuni parametri per entrambi i siste mi impiegati.

Si può osservare che il sistema con il rivelatore al Gè(Li) e decisamente migliore per quanto riguarda la sua sta bilita. Va però tenuto presente che anche a causa della mag- giore complessità della catena di analisi il suo costo è mag

285

280

275

i l M 1

r—>

C D

'—

X

CD C D CD C

o

3 Q _

" O O

» • • '

^

cz cu

• f r — -

c: o

i_>

U

t

i

285

280 ^•

50

Rivelatore a Gè Li

i t r

100

20 40 60

j

150 200

Incremento percentuole fwhm

i

80 100

Incremento percentuole fondo U

285

280

20 40 60 80 100

Incremento percentuole fondo Co^6[

r i g . o - Controllo d e l l a s t a b i l i t à del sistema impiegante i l r i v e l a t o r e a l Gè(Li).

420

4 0 0 i

380

360 A

- f - K

C D C7) CU

o o

0 4 385 -^

380 H

ì - i

£ 375

cr cu o

380

-t

370

360

1

Rivelatore a NaI I I

~t ic

15 _{20 25 30}

Incremento percentuale f w h m

-i

25 50 7 5 100

Incremento percentuole fondo U

: ^ . :

? 1

ì

25 10

Pig. 9 -

5 7.5

Incremento percentuole fondo Co"

Controllo della stabilità del sistema impiegante il

rivelatore a NaI(TI).

M

Tabella 5

Riassunto dei risultati

Parametri Durata della misura

Deviazione standard com- plessiva

Sensibilità alla variazione della posizione

Variazione accettabile (per variazione dei risultati en tro 1'1-,'a) della risoluzione Variazione accettabile (per variazione dei risultati en

tro IM-.j) del fondo dovuto all'uranio

Variazione accettabile (per variazione dei risaltati en tro l'V;ó) del fondo ambien- te simulato con Co

le(Li) 2000 sec

0,8755

Nal(Tl) 200 sec 0,70#

Dipende fortemente dal e ontani tore e anche della distanza pastiglia-rivelatore

180#

100$

60<?o

10?6

100#

zio

giore, e più complessa risulta anche l'elaborazione dei dati.

Inoltre, per ottenere elevate precisioni, sono necessari tem pi di conteggio dell'ordine di mezz'ora.

Il sistema impiegante il rivelatore al Gè(Li) può esse_

re a-, ..idi impiegato per le misure che richiedono maggiori pre cisioni, ossia per la determinazione del contenuto di Pu ne,l le pastiglie che poi serviranno da campioni standard e per le misure di intercalibrazione, dove può accadere che siano leg germente diversi tra loro gli spettri dell'uranio, che può provenire da diversi lotti.

Nelle numerose misure di routine per il controllo dei lotti di fabbricazione è invece conveniente impiegare il si-

33

Tabella 6

Caratteristiche delle pastiglie del lotto di

prova 17° 1

Pastiglia Diametro mm*

Altezza

mm.

Peso

g.

1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19

21

12.68 12,71 12,81 12,81 12,87

12,85

12,84

12,88

12,83 12,70 12,80 12,67 12,73 12,82 12,73 12,75 12,77 12,77 12,71 12,81 12,82

12,82

12,66 12,67 12,82 12,70 12,85 12,79 12,71 12,70

3,77 10,42 13,79 13,60 13,62 13,59 13,40 13,89 12,58 13,66 13,51 10,98 12,88 13,73 12,94 12,16 13,31 12,75 10,83 13,48 13,18 13,39 12,85 13,01 13,49 13,55 13,72 13,71 12,63 11,98

11,54768 13,59470 17,88700 17,62250 17,61450 17,60830 17,34470 17,92515 16,35355 17,79155 17,53170 14,47060 16,34633 17,79235 16,94275 15,88230 17,37490 16,79735 14,26280 17,49655 17,11427 17,37175 16,90433 17,11145 17,48437 17,65227 17,72511 17,78230 16,57575 15,73475

Tabella 7

Rivelatore al Ge(Li). Misure di omogeneità su 30 pastiglie di un lotto di prova. Tempo di conteggio 1000 sec.

n.

1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 15 19 20 21 22 23 24 25 26 21 C\l

29 30

m

ri

fondo+Pu X

51646 60654 77869 77642 77556 77115 75352 78187 71626 77407 77897 62665 72872 79206 73864 69537 75441 73403 63277 77348 76192 75738 73640 74567 77000 76909 77233 78463 72522 68014

fondo y 23027 27277 34965 34144 34821 35603 32643 34940 32051 34642 34975 27982 32924 35352 33198 31200 34743 32985 28098 34190 34565 34314 34198 33150 35014 34887 35588 34952 31957 31075

Pu 2

28619 1 33377 1 42904 1 43498 1 42735 1 41512 1 42709 1 43247 1 39575 1 42765 1 42922 1 34683 1 39948 1 43854 1 40666 1 38337 1 40698 1 40418 1 35179 1 43158 1 41627 1 41424 1 39442 1 41417 1 41986 1 42022 1 41645 1 43511 1 40565 1 36939 1 1z

,350 ,2ey⁰ ,110 ,06$

,11#

,150 ,090 , 1 $ , 1 $ ,110 ,110 ,230 , 1 $

,0$

,140

,"70

,1$

,140 ,210 ,1(0 ,130 ,14*

,19*

,120 ,130 ,130 ,150 ,090 ,130 ,210

Pu/g 2478 2455 2398 2468 2426 2357 2462 2413 2419 2404 2448 2397 2371 2465 2400 2414 2342 2406 2466 2467 2432 2385 2333 2420 2401 2381 2349 2447 2447 2348 2413 1,740

Pu/cm 3263 3203 3111 3198 3138 3055 3187 3114 3146 3131 3177 3159 3102 3194 3143 3153 3058 3170 3233 3202 3158 3094 3069 3183 3112 3101 3035 3174 3112 3083 3145 1,780

Tabella 8

Rivelatore a Nal(Tl). Misure di omogeneità su 30 pastiglie di un lotto di prova. Tempo di conteggio 1000 sec.

n.

1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20

fondo+Pu x

242448 299094 381865 378949 377172 379038 376819 389399 352193 380760 376111 313520 358927 381553 366504 345624 374668 354184 313556 378518

21 22 23 24 25

26 21

28 29 30

m s

367579 375090 356403 365547 373428 373776 381590 379368 352781 335088

fondo y _ 115223 138490 180572 177063 177033 177367 177820 183123 163958 179208 175482 147771 168040 178383 172313 162792 175346 167095 146954 176554 171267 176846 167840 174889 173675 174649 178743 178091 165455 155968

Pu z 157850 185394 233615 233580 231828 233420 230829 239055 217583 233630 232040 192200 220966 235101 225035 211972 230709 216999 192907 233567 226969 229899 218606 221963 230841 230389 234842 233155 216942 207038

1z

0,390

fin*

0 , 3 4 0

0,340 0,340 0,340 0,340 0,340 0,350 0,340 0,340 0,370 0,350 0,340 0,340 0,350 0,340 0,350 0,370 0,340 0,340 0,340 0,350 0,350 0,340 0,340 0,340 0,340 0,350 0,350

Pu/g Pu/cm

13669 13637 13061

13255

.3161 13256 13308 13336 13301 13132 13235 13282 13116 13214 13282

13346

13278 12919 13525

13349

13262

13234

12932 12972 13203 13052 13249 13112

13088

13158

17999

17792 16941 17175 17021 17176 17226 17211 17296 17103 17175 17505 17156 17123 17391 17432 17334 17020 17730

17327

17221 17169 17012 17061 17112 17003 17117 17006 17177 17282

13231 1,32£

17243 1,420

36

stema con rivelatore a Nal(Tl), il quale non solo permette tempi di conteggio notevolmente inferiori, ma richiede anche un'apparecchiatura elettronica più semplice e meno costosa.

A titolo di verifica delle conclusioni suddette sono state scelte 30 pastiglie da un lotto di prova e su di esse sono state eseguite le misure del contenuto di Pu sia con il sistema impiegante il rivelatore a Gè(Li) che con quello im- piegante il rivelatore a Nal(Tl). La tabella 6 riporta le ca ratteristiche fisiche delle 30 pastiglie le quali sono carat terizzate da un diametro costante entro 0,1 mm, mentre le al tezze, e di conseguenza i pesi, sono molto variabili tra lo- ro. Le tabelle 7 e 8 riportano i risultati delle misure ese- guite con i due sistemi. E' bene notare che i risultati di am bedue le tabelle sono stati ottenuti con contenitori il cui diametro era leggermente maggiore di quello delle pastiglie in essi contenuto e che ciò ha comportato un errore di posi- zionamento di circa lo 0,85^. Nel caso delle misure eseguite con il Gè(Li) occorre tener conto inoltre che il tempo di mi- sura ridotto (1000 sec) comporta di per se stesso un errore statistico intrinseco di circa 1,2^. Ciò nonostante i valori riportati nelle ultime due colonne delle due tabelle confer- mano che il contenuto di plutonio nelle 30 pastiglie (norma- lizzato sulle altezze e/o sui pesi ed indicato nelle tabelle rispettivamente con Pu/cm e Pu/g) è costante con una deviazio ne standard compresa tra 1,3$ e 1,8$, limiti che sono abbondali

temente al di sotto delle precisioni richieste •

37

RINGRAZIAMENTI

Gli autori ringraziano A.M. Bresesti ed M. Bresesti per le utili discussioni che hanno preceduto l'impostazione del presente lavoro. Ringraziano, inoltre, R.Lanz per gli utili e preziosi consigli ed A. Ferro per l'elevato numero di misu- re accuratamente eseguite.

BIBLIOGRAFIA

1) - J.E. Cline: IN-1448 (1971)

J.E. Cline, R.J. Gehrke e L.D. Me Isaac: ANCR-1069 (1972) 2) - W. Michaelis e C. V/eitkamp: KFK 1480 (1971)

3) - A.M. Bresesti, L^T.Bresesti e D. D'Adamo: Comunicazioni private (working papers Nov. 1972 e Aprile 1973).