Capitolo 6 – La strategia dei cicli multipli senza separazione isotopica

Capitolo 6 – La strategia dei cicli multipli senza separazione isotopica

Nel presente capitolo, che si ricollega in particolare al par. 5.2, vengono presentate sommariamente le soluzioni, o le ipotesi di soluzione, che in questi ultimi anni sono state pensate al fine di trasmutare gli attinidi minori, in particolare americio e curio. Non si deve infatti mai dimenticare che questi elementi comportano una serie di inconvenienti in più rispetto all’uranio e al plutonio, di cui è indispensabile tener conto prima di intraprendere una strada piuttosto che un’altra nella ideazione e progettazione di un ciclo che ne preveda l’impiego. L’uso intensivo di combustibile ad alto contenuto di americio e curio si porta infatti dietro una serie di problemi che possono essere così sinteticamente riassunti:

Alta attività (α, γ, fissioni spontanee) e, di conseguenza, elevato calore di decadimento

Proprietà chimiche piuttosto diverse rispetto ad uranio e plutonio (per ulteriori dettagli vedi oltre e Appendice D)

Difficoltà di riprocessamento per i due motivi prima elencati (in particolare, i solventi organici potrebbero essere rapidamente danneggiati dalle loro radiazioni)

Last but not least, proprietà neutroniche sfavorevoli dal punto di vista della sicurezza (cfr. cap. 2)

6.1 Partitioning & Transmutation

Come si è accennato più volte nei capitoli precedenti, una strada percorribile nello sfruttamento dell’energia nucleare è quella del riciclo (figg. 6.1.1 e 6.1.4) del materiale nucleare capace di generare ancora energia. Bisogna però adottare una metodologia di recupero che, per così dire, “metta al sicuro” dal rischio di diversione che, sebbene più difficile quando si ha a che fare con attinidi ad elevato numero di massa (cfr. cap. 2), è pur sempre possibile, almeno in linea di principio, a maggior ragione se si dispone di impianti di separazione isotopica.

Figura 6.1.1 – Concetto del riciclo che può essere applicato anche in campo nucleare[3.7]

Le principali strategie di trasmutazione, già parzialmente illustrate nel cap. 5.2, vengono classificate secondo due grandi categorie[6.1]:

• Single-stratum

• Double-Strata

L’approccio single-stratum prevede il bruciamento dei TRU nel normale ciclo dei reattori di potenza mentre nel double-strata i TRU vengono immessi in un ciclo del combustibile “ausiliario”, generalmente più piccolo, parallelo a quello dei reattori di potenza e dedicato al bruciamento dei MA. Volendo riciclare non solo il plutonio proveniente dai reattori ad acqua (come nel combustibile MOX), ma anche l’americio ed il curio[6.1] si può (cfr. cap.5):

o aggiungere delle piccole quantità (dal 2 % al 5 % in peso) di Am e di Cm al combustibile “tradizionale” (homogeneous recycling)

o progettare ‘assemblies’ dedicati (target) da inserire in opportune zone del core, che non contengano materiale fertile ma soltanto composti degli MA da trasmutare (heterogeneous recycling)

Un esempio è fornito dal cosiddetto multi-tier system[6.2], ideato negli Stati Uniti ed illustrato in fig. 6.1.2: sostanzialmente si tratta di un insieme di reattori, con caratteristiche diverse gli uni dagli altri, messi in cascata, in cui ognuno fa quello che gli altri non possono fare o per motivi tecnici o per motivi economici.

Figura 6.1.2 – Sistema “Multi-Tier”[6.2]

Dalla figura si vede che il combustibile esausto proveniente dai reattori LWR (Tier 0) viene riprocessato per bruciarne il plutonio e, eventualmente, gli attinidi minori; un candidato particolarmente promettente a questo scopo è il reattore HTR grazie alle sue caratteristiche di sicurezza intrinseca, di flessibilità per quanto riguarda la scelta del combustibile, di elevato burnup e di alta efficienza termica

: a questo livello è previsto un solo passaggio (Tier 1 – Once Through). Gli elementi transuranici rimanenti arrivano quindi all’ultimo livello (Tier 2) costituito da un reattore a spettro veloce critico o sottocritico (ADS).

La seguente fig. 6.1.3 mostra un esempio di sistema “multi-tier”.

LWR Separations

(LWR oxide fuel)

GT-MHR

(TRISO fuel, ²³⁹Pu burner, Tc/I transmuter)

Separations

(graphite fuel)

ADS

(fast spectrum, minor actinide

burner)

Separations

(TRU-Zr dispersion fuel)

LLW

HLW

Pu, Tc, I

Tc, I TRU

Other FPs Other FPs

Uranium

TRU

Other FPs Tc, I

Irradiated Fuel

Irradiated Fuel Spent Fuel

MA, possibly some Pu

Figura 6.1.3 – Un esempio di sistema “multi-strato”[6.2]

Infine, per quanto riguarda il contenuto di metalli pesanti, i combustibili per la trasmutazione si possono suddividere in due grandi gruppi (di cui si è già parlato nel par. 4.4):

• Combustibili a base di U o Th (cioè con matrice fertile)

• Combustibili “fertile-free”

1 E’ noto[3.7] che le particelle TRISO sono particolarmente resistenti all’irraggiamento neutronico e alle reazioni chimiche ad alta temperatura. Tuttavia, esse potrebbero avere dei problemi con combustibile ad alta percentuale di MA che hanno un yield di fissione per il Pd molto superiore rispetto all’U²³⁵ (cfr.

anche tab. 7.2.3). Infatti, il Pd, che è dotato di particolari caratteristiche, è capace di migrare rapidamente dal kernel, in ossido o carburo, verso gli strati più esterni della particella fino a raggiungere lo strato di SiC: quest’ultimo a sua volta è suscettibile di corrosione da parte del Pd, che rappresenta quindi un fattore limitante per la durata della microparticella, perché il carbonio pirolitico, privato dello strato di SiC, non resiste all’irraggiamento soprattutto da parte dei neutroni veloci.

Figura 6.1.4 – Concetto dei cicli multipli senza separazione isotopica[6.3]

6.2 Qualche cenno ai materiali per la trasmutazione

Lo studio e la scelta di materiali idonei per un efficiente ciclo del combustibile ed un efficace bruciamento dei MA è un campo vasto e complesso sia dal punto di vista teorico sia, soprattutto, sotto il profilo sperimentale, e sicuramente una trattazione completamente esaustiva dell’argomento esula dal presente lavoro. Tuttavia può essere utile ricordare alcuni aspetti principali che per così dire traccino un seppur labile confine tra ciò che è praticamente possibile e ciò che invece non è realizzabile. Per qualche approfondimento in merito si rimanda alla già citata Appendice B e all’Appendice D.

In questo paragrafo ci si limita a ricordare che:

- non si sa ancora qual è la forma chimica migliore per un combustibile ad alto contenuto di attinidi minori, per una serie di problematiche essenzialmente di carattere chimico-fisico (conducibilità termica, punto di fusione, entalpia di vaporizzazione, stabilità sotto irraggiamento, anisotropia, ecc.)

- le conoscenze in merito ai composti degli attinidi minori non sono ancora pienamente sufficienti

E’ stato però verificato sperimentalmente che nei reattori convenzionali (PWR o anche FBR di tecnologia esistente) l’aggiunta di piccole quantità

di Am, Np, Cm non dovrebbe far mutare sostanzialmente il comportamento del combustibile (homogeneous recycling)[6.4], come confermato dal SuperFact Experiment eseguito nel Reattore Phénix con ossidi (U,Np,Pu)O

e (U,Pu,Am)O

.

Infine, occorre non dimenticarsi mai della convenienza dal punto di vista neutronico di utilizzare un materiale anziché un altro: i numerosissimi problemi in gioco infatti spesso rischiano, per così dire, di “offuscare” le esigenze della neutronica, le quali tolgono un ulteriore grado di libertà nella scelta. La differenza fondamentale rispetto alle problematiche relative ai reattori termici, su cui di fatto si è abituati a ragionare, è che in questo caso ciò che conta non è tanto la bassa sezione d’urto di assorbimento del materiale strutturale o del refrigerante quanto la loro bassa sezione di scattering sia elastico sia anelastico, sì che lo spettro neutronico resti il più duro possibile (cfr. cap. 3).

6.3 Reprocessing e partitioning: uno sguardo alle

principali problematiche legate alla presenza di americio e curio

A fianco dello sviluppo dei reattori della IV Generazione e nella prospettiva del passaggio dall’attuale ciclo del combustibile a cicli avanzati è in fase di sviluppo la cosiddetta Advanced Fuel Cycle Initiative(AFCI)[6.3] che ha come principale oggetto:

- separazione (partitioning) degli attinidi dai FP e degli attinidi fra loro - sviluppo di combustibili innovativi

- scienza ed ingegneria della trasmutazione

2 Per piccole quantità di intende fino al 2% in peso[6.2]

Punto chiave della ricerca è la separazione chimica nell’ottica di ridurre il volume degli HLW da stoccare nei depositi geologici, il loro calore di decadimento e, soprattutto, la pericolosità a lungo termine.

Sono stati fatti progressi nello sviluppo della tecnologia di separazione per via umida; si citano in particolare le attività svolte su scala di laboratorio dall’Argonne National Laboratory nell’ambito dello studio del processo UREX+ (per il combustibile di reattori LWR) e le ricerche su altri tipi di tecniche, principalmente per via secca ma non solo, per il riprocessamento di combustibili per reattori della IV Generazione (PYROX, SANEX, Adavanced U/TRU Recovery, ecc.). Naturalmente lo sviluppo di combustibile con alto contenuto di MA imporrà requisiti molto stringenti sulla schermatura a causa delle intense emissioni γ e neutroniche di tali nuclidi, nonché accorgimenti nella lavorazione contro l’elevatissimo calore di decadimento (cfr.

Appendice B) e, con ogni probabilità, ritrattamento del combustibile per via secca. Non solo il solvente organico è infatti scarsamente resistente alla radiolisi ma, inoltre, essendo il più delle volte quelli per via umida processi sviluppati per i reattori ad acqua ed in quanto tali capaci di trattare relativamente basse quantità di plutonio, c’è il problema della solubilità limitata del PuO

in acido nitrico

. Si ricordi che i processi pirometallurgici consistono nella dissoluzione del combustibile in un sale fuso (cloruro o fluoruro a T=800÷1000 K; un esempio è il KCl-LiCl) da cui i singoli attinidi sono precipitati selettivamente per elettrorefining

. I sali fusi hanno i seguenti vantaggi:

- Elevata stabilità alle radiazioni - Tempi di raffreddamento più brevi

- Compattezza delle apparecchiature necessarie - Resistenza alla proliferazione

- Capacità di trattare praticamente tutti i tipi di combustibile (unica eccezione la presenza nel combustibile di ZrN: infatti lo ZrN non può essere trattato nel sale KCl-LiCl) e quindi flessibilità di P&T sotto l’aspetto della varietà dei tipi i combustibile e dei diversi burnup

Tali processi sono stati sviluppati fin dagli anni ’60 in Russia come opzione per il riprocessamento del combustibile sotto forma di ossido dei reattori LWR o FBR. Studi paralleli sono stati effettuati in Francia e presso l’ANL è stato costruito un impianto pilota capace di riprocessare 1 t/anno di combustibile del reattore veloce EBR-II.

Particolarmente adatti a questo tipo di processi di estrazione sembrano i combustibili metallici e i nitruri. Attualmente il principale svantaggio di tali tecniche risiede nella bassa efficienza di separazione e nel basso throughput di materiale

; inoltre i reagenti utilizzati sono particolarmente corrosivi per l’acciaio.

3 Il contenuto di Pu nella miscela (U,Pu)O2 è infatti limitato al 25÷30 %

4 L’electrorefining è un processo elettrochimico per la purificazione di metalli. Il metallo da purificare, che costituisce l’anodo, migra verso il catodo lasciando le impurezze nella soluzione elettrolitica: il risultato è quindi un catodo costituito dal metallo ad alta purezza. La soluzione elettrolitica può essere sia acquosa sia un sale fuso

5 L’obiettivo che queste tecniche devono raggiungere è il recupero di oltre il 99% di ogni specie di attinidi contenuta negli HLW ottenendo un prodotto in cui il rapporto in massa fra TRU e RE (Rare Earth) sia maggiore di uno[6.5]

6.4 Alcuni cicli innovativi

Globalmente, la coesistenza di reattori della Generazione III

e della IV Generazione porterà alle quattro opzioni illustrate in fig. 6.5.1, per quanto riguarda il ciclo del combustibile[5.3]. Mentre i primi due tipi di ciclo sono gli unici sviluppati a livello commerciale (e sono basati unicamente sui reattori di tipo termico con combustibile a base di uranio), gli altri dovrebbero essere realizzati pienamente grazie alle potenzialità dei reattori della IV Generazione.

A parte i cicli simbiotici LWR-HTR-GCFR, di cui si è parlato nel par. 1.1 in termini di riciclo del Pu e di cui si parlerà ampiamente nel Cap. 8 per quanto riguarda il riciclo di Pu+MA, si daranno dei cenni su altri cicli, innovativi o comunque non sviluppati a livello commerciale sebbene già realizzabili con reattori esistenti, che rientrano essenzialmente nelle prime due delle quattro precedenti categorie.

Figura 6.5.1 – I quattro concetti di ciclo del combustibile e la loro incidenza in termini di materie prime e di rifiuti[5.3]

6.5.1 Ciclo LWR-CANDU (DUPIC)

Il riciclo parziale del combustibile esaurito dei reattori LWR nei CANDU[5.3], che

sono i reattori più diffusi al mondo dopo quelli ad acqua leggera, consentirebbe da un

lato una certa riduzione delle scorie rispetto al ciclo once-through adottato sia per i

LWR sia per i CANDU, dall’altro l’incremento del burnup che è normalmente piuttosto

basso (in particolare, 7000 MWD/tU per i CANDU). Il DUPIC (Direct Use of Spent

PWR Fuel in CANDU Reactors) consiste nel riprocessamento del combustibile per via non acquosa, che permette in primo luogo la rimozione dei prodotti di fissione volatili, caratterizzati da altissime sezioni d’urto di assorbimento; successivamente il materiale così trattato viene suddiviso in due principali streams, uno costituito dall’UO

insieme ai prodotti di fissione non volatili, al plutonio e agli attinidi minori, l’altro dal materiale che costituiva la camicia. A questo punto questa miscela di UO

, PF, Pu e MA, eventualmente addizionata di uranio fresco a basso arricchimento o di uranio depleto, viene usata per fabbricare nuove barrette per elementi di combustibile per i reattori CANDU. Naturalmente[6.5], le caratteristiche del combustibile DUPIC variano a seconda del burnup e delle caratteristiche dell’LWR da cui proviene, per cui occorrerà fissare una certa composizione standard ottimale su cui poi effettuare studi più approfonditi. Per quanto riguarda il burnup di DUPIC, esso è più basso di un combustibile MOX con lo stesso contenuto di fissile a causa del suo contenuto di prodotti di fissione e di eventuali veleni bruciabili necessari per esigenze di controllo.

6.5.2 Ciclo LWR-LMFBR

Si è già visto nei precedenti capitoli che soltanto l’introduzione di reattori a spettro veloce (critici o sottocritici) permette di chiudere completamente il ciclo del combustibile, minimizzando sia la richiesta di minerale che la quantità di materiale da stoccare definitivamente. Inoltre[5.3], i reattori veloci possono essere utilizzati come

“breeders” o come “burners”: mentre i breeders sono autosostenenti dal punto di vista della produzione di materiale fissile (richiedono cioè solo l’apporto di fertile), i secondi sono dei bruciatori netti di fissile, che per esempio può esser loro fornito dal combustibile esausto dei reattori LWR. E’ emerso da alcuni studi condotti dalla NEA[5.3] che mentre il riciclo totale del solo Pu nei reattori veloci non è molto diverso dal completo riciclo di Pu+MA in termini di massa destinata ai depositi geologici, esso si differenzia sostanzialmente da quest’ultimo, come ovvio, dal punto di vista della radiotossicità a lungo termine

. Al fine di eliminare Pu+MA sono stati pensate varie strade di cui si è già parlato nel cap. 5: in particolare, sembra promettente la strategia[5.3] costituita da un primo riciclo del combustibile dell’LWR in un LMFBR con rapporto di conversione di 0.5 seguito da una serie di cicli multipli in un reattore di tipo ADS fino alla completa eliminazione degli attinidi minori.

6.5.3 Il ciclo RTFC per PWR ed il ciclo LWR-MSR (Molten Salt Reactor) con il torio

Il Radkowsky Thorium Fuel (RTF)[5.3][6.6] è un particolare tipo di elemento di combustibile, studiato per gli attuali reattori LWR, costituito da due regioni: una interna (“seed region”), con barrette di lega U-Zr (con U arricchito al 20%) o Pu-Zr, ed una esterna (“blanket region”) di barrette con pellets in ThO

-UO

(con circa il 10% di UO

e U arricchito al 20%) oppure ThO

-PuO

.

6 Si passa dalle decine di migliaia di anni alle centinaia di anni per tornare al livello di miniera (cfr. capp.

1 e 3)

Figura 6.5.2 – Geometria del fuel assembly RTF[6.6]

Osservando la Fig. 6.5.2 si nota che in primo luogo seed e blanket hanno reticoli dalle caratteristiche diverse in relazione alle differenti esigenze di ottimizzazione ed i tubi di guida delle barre di controllo (circoletti in nero nella stessa figura) sono posti soltanto nella seed region. Il breeding ratio che ne deriva è circa 1, il blanket è rimosso dall’assembly ogni 10 anni mentre il seed ogni tre anni. La parte di blanket che resta non bruciata viene stoccata in deposito come combustibile esaurito. Il RTFC è pertanto un particolare ciclo once through che permette di sfruttare le risorse di torio anche con i reattori di attuale tecnologia.

E’ stato studiato l’utilizzo del torio anche su altri tipi di reattori termici (VVER, CANDU) ma particolarmente interessante è l’idea di usare il torio come materiale fertile, al posto dell’uranio depleto, per ridurre l’inventory di attinidi minori in un’ottica di cicli simbiotici e/o multipli. In questo senso è molto promettente un concetto di reattore[4.2] nato negli anni ’40-’50 per la propulsione aerea e ripreso dalla Generation IV Initiative

: il reattore a sali fusi (MSR, Molten Salt Reactor). Questo reattore ha delle caratteristiche veramente uniche, in primo luogo il reprocessing continuo, che lo rendono particolarmente flessibile, insieme a:

- ottima economia neutronica e possibilità di funzionare come breeder o come burner

- alte temperature di funzionamento per la produzione di idrogeno per via termochimica

- bassa pressione di vapore dei fluoruri fusi che riducono le tensioni in vessel e tubature

- basso contenuto di prodotti di fissione volatili nel combustibile - refuelling e rimozione dei PF vengono eseguiti online

- possibilità di variare con ampi margini la composizione e la carica di attinidi minori

7 Cfr. cap. 4

Figura 6.5.3 – Reattore a sali fusi[4.2]

Tabella 6.5.1 – Caratteristiche del reattore MSR della Gen. IV[4.2]

Il reattore può usare sia U

sia Th

come materiale fertile: lo spettro termico o epitermico fa sì che il Th

raggiunga il massimo rapporto di conversione.

Il reattore a sali fusi necessita, per iniziare il suo ciclo, di uranio leggermente arricchito o altro materiale fissile. Successivamente, via via che si ha breeding ed il reattore diventa autosostenente dal punto di vista del materiale fissile, è possibile aggiungere sali di attinidi minori per il loro bruciamento o di combustibile esausto di varia provenienza, mentre la composizione del combustibile diventa praticamente indipendente da quella iniziale. Sono previsti per il MSR quattro tipi di ciclo:

- massimo rapporto di conversione (fino a 1.07) con ciclo Th-U

- conversione Th-U

con minimo inventory di materiale per uso militare - ciclo once-through per il bruciamento di Pu+MA

- cicli multipli per il bruciamento degli attinidi

Allo stato attuale occorrono ancora molti studi, soprattutto in termini di materiali,

per lo sviluppo di questo tipo di reattore. Per quanto riguarda il tipo di sali, attualmente

si opta per i fluoruri NaF-ZrF

grazie alla elevata solubilità degli attinidi in essi.

6.5.4 Il DEEP BURN CONCEPT per i reattori HTR

Questo tipo di ciclo[6.10] si basa sugli elevati burnup consentiti dai reattori HTR in virtù delle note proprietà delle particelle TRISO (fig. 6.5.4):

Figura 6.5.4 – Particelle TRISO irraggiate[6.2]

Esso nasce non solo dalla possibilità di ridurre il volume e la radiotossicità delle scorie in uscita dai reattori ad acqua ma anche dalla considerazione che con l’attuale tasso di produzione di rifiuti nei soli Stati Uniti si renderebbe necessaria, almeno a detta di alcuni[6.10], ogni 20÷30 anni l’apertura di un deposito avente capacità pari a quello di Yucca Mountain.

Il deep burn concept è stato pensato per reattori HTR con combustibile in compact;

l’idea è quella di realizzare due tipi differenti di coated particles, con kernel di diverso diametro. Si parte dall’estrazione di uranio e prodotti di fissione dal combustibile irraggiato di un classico LWR. Plutonio e nettunio, separati dai restanti attinidi usati per realizzare il nucleo delle particelle di “Transmutation Fuel” (TF), vengono impiegati per fabbricare il kernel delle particelle TRISO costituenti il “Driver Fuel” (DF). Il kernel del DF ha diametro superiore rispetto a quello del TF in base alle seguenti considerazioni:

in un reattore HTR un neutrone di fissione per essere termalizzato deve collidere molte

più volte col moderatore che in un reattore ad acqua leggera. Può essere quindi utile

sfruttare i neutroni con energie epitermiche per fertilizzare gli attinidi non fissili, aventi

elevate sezioni d’urto di cattura nella regione delle risonanze. Di conseguenza, è

opportuno aggiustare la dimensione del kernel (e quindi il fattore di autoschermo) della

particella TRISO in modo che i materiali fissili, come il Pu

, interagiscano più

facilmente con i neutroni termici mentre i nuclei fertili con quelli epitermici. Il risultato

è che il DF ha kernel di dimensioni superiori rispetto al TF: un kernel piccolo infatti,

minimizzando l’autoschermo, facilita l’interazione di tutto il suo materiale con i

neutroni epitermici mentre un kernel più grande massimizza il tasso di reazione con i

neutroni termici. Inoltre, i materiali fertili fanno le veci dei veleni bruciabili (fig. 6.5.5)

e contribuiscono a rendere il coefficiente Doppler negativo durante l’intero ciclo.

Figura 6.5.5 – Sezioni di cattura di alcuni attinidi minori e di un tipico veleno bruciabile (Er¹⁶⁷)[6.7]

Il ciclo proposto è illustrato nella fig. 6.5.6. Il nocciolo è costituito da DF, con la composizione tipica dell’uscita dall’LWR, e TF. Dopo uno o più anni di irraggiamento a seconda della durata prevista per il ciclo, 1/3 di DF irraggiato viene sostituito da DF fresco, mandato all’impianto di riprocessamento dove gli attinidi vengono separati dai prodotti di fissione e mescolati ad Am e Cm dell’LWR per fabbricare nuovo TF. 1/3 del TF viene anch’esso sostituito da TF fresco, irraggiato ulteriormente in reattori sottocritici oppure direttamente stoccato in siti geologici opportuni.

Naturalmente sarebbe possibile ottenere una maggiore distruzione del waste

mediante cicli multipli, ma pare che non ci sia incentivo a intraprendere tale via dato

che ogni step di riprocessamento produce rifiuti secondari.

Figura 6.5.6 – Deep Burn Transmutation[6.7]