Misura della contaminazione dell’aria

Indice

1.

Premessa ... 3

2.

Scopo e campo di applicazione ... 3

3.

Riferimenti normativi e pubblicazioni correlate ... 4

4.

Termini e definizioni ... 5

5.

Generalità sulle tecniche di misura della contaminazione ... 8

5.1.

Campionamento e analisi off-line ... 8

5.2.

Campionamento e analisi on-line ... 9

6.

Punti di prelievo dell’aria ... 10

7.

Campionamento dell’aria per la misura off-line ... 10

8.

Tecniche di analisi off-line ... 11

8.1.

Conteggio alfa-beta totale ... 11

8.1.1.

Valutazione dell’attività dei campioni ... 11

8.1.2.

Valutazione dell’incertezza ... 12

8.2.

Spettrometria gamma ... 12

8.2.1.

Valutazione dell’attività dei campioni ... 12

8.2.2.

Valutazione dell’incertezza ... 14

9.

Altre tecniche di misura ... 14

9.1.

Scintillazione liquida ... 14

9.2.

Spettrometria alfa ... 15

9.3.

Spettrometria di massa al plasma accoppiato induttivamente ... 15

10.

Minima Concentrazione Rivelabile ... 16

10.1.

Calcolo del valore di MCR nelle tecniche di conteggio alfa-beta totale ... 16

10.2.

Calcolo del valore di MCR nelle tecniche di spettrometria gamma ... 17

11.

Sistemi CAM ... 18

12.

Concentrazione Derivata in Aria ... 18

13.

Livelli di riferimento ... 20

13.1.

Soglie di allarme per sistemi CAM ... 20

13.2.

Livelli notificabili per la popolazione ... 21

Allegato I ... 23

1. Premessa

L’Istituto di Radioprotezione dell’ENEA (IRP) assicura la sorveglianza fisica di radioprotezione per tutte le attività con rischi da radiazioni ionizzanti all’interno dei centri di ricerca ENEA, con lo scopo principale di tutelare la salute dei lavoratori, della popolazione e dell’ambiente. Per garantire il migliore servizio nell’affrontare tutte le problematiche connesse alla misura della radioattività è stato creato un gruppo di lavoro tra gli Esperti Qualificati per la stesura di una serie di procedure a supporto delle attività di sorveglianza fisica della radioprotezione di responsabilità dell’Esperto Qualificato.

Le procedure prevedono la descrizione delle singole tecniche e metodologie di misura, fanno riferimento a documenti internazionali aggiornati e referenziabili e applicano le norme tecniche nazionali ed internazionali in vigore, facendo tesoro dell’esperienza dei centri ENEA, maturata nel corso degli anni.

Il presente documento Misura della contaminazione dell’aria riassume molte informazioni utili per l’Esperto Qualificato e per il tecnico della radioprotezione, relative alle tecniche di campionamento e di misura della contaminazione aeriforme. Particolare risalto è dato alle indagini in laboratorio con conteggio alfa-beta totale e spettrometria gamma.

Il rischio potenziale collegato alla contaminazione dell’aria concerne in massima parte l’esposizione interna dovuta all’inalazione del particolato o gas radioattivo, anche se l’esposizione esterna non deve mai essere trascurata.

Il documento non ha la pretesa di essere esaustivo per ogni argomento trattato ma cerca di fornire spunti per approfondimenti e brevi compendi referenziati per l’impiego in attività pratiche di radioprotezione.

2. Scopo e campo di applicazione

La presenza di radionuclidi antropogenici in aria dovuta ad attività lavorative con impiego di sorgenti di radiazioni ionizzanti tipicamente in forma non sigillata rappresenta un fattore di rischio per la salute dei lavoratori e della popolazione potenzialmente esposti. Nello specifico radioisotopi α, β e γ emettitori di origine artificiale possono essere riscontrati nei luoghi di lavoro o anche nell’ambiente esterno sia in forma di particolato che in forma gassosa. Ad esempio, nel caso di una installazione nucleare, la componente più importante della contaminazione dell’aria può essere rappresentata da prodotti di fissione β/γ emettitori sia in

forma di particolato (90Sr, 131I, 134Cs - attivazione del prodotto di fissione 133Cs - 137Cs) che in

forma gassosa (85Kr, 88Kr, 131I, 133Xe), a cui si aggiungono i prodotti di attivazione β/γ

emettitori (41Ar, 60Co) e gli α emettitori del combustibile nucleare (234-235-238U, 239-240Pu).

Sempre a titolo di esempio, nel caso di un reparto di Medicina Nucleare per diagnostica, la componente più importante della contaminazione dell’aria può essere rappresentata da

prodotti γ emettitori (18F, 99mTc), a cui si aggiunge la componente dovuta ai β/γ emettitori

utilizzati in terapia radio-metabolica (131I).

Pertanto per queste tipologie di pratiche la misura della contaminazione aeriforme ricopre un ruolo di fondamentale importanza in un programma di sorveglianza fisica della radioprotezione. In tale ambito, il presente documento ha lo scopo di approfondire alcuni aspetti delle tecniche di campionamento e dell’analisi sia on-line sia off-line dei relativi campioni con tecniche di conteggio alfa-beta totale e di spettrometria gamma. Un paragrafo riassume brevemente le altre tecniche che possono, all’occorrenza, essere utilizzate per l’analisi dei campioni di particolato atmosferico. Infine, sono anche riportate brevemente le caratteristiche dei monitori CAM (Continuos Air Monitoring) per la misura della

contaminazione aeriforme on-line nei luoghi di lavoro classificati ove è possibile l’inalazione di radionuclidi a livelli prossimi ai limiti annuali di introduzione.

3. Riferimenti normativi e pubblicazioni correlate

1. Decreto Legislativo 230/1995 e successive modificazioni e integrazioni

2. Glossario di Radioprotezione – Sorveglianza Fisica – Rapporto tecnico ENEA, RT/2007/8/ASPRES – 2007

3. IAEA TS-R-1 – Regulations for the Safe Transport of Radioactive Material, IAEA, Vienna – 2012

4. ICRP, 1997. Individual Monitoring for Internal Exposure of Workers. ICRP Publication 78. Ann. ICRP 27 (3-4) – Glossary of Terms.

5. ICRP, 1997. General Principles for the Radiation Protection of Workers. ICRP Publication 75. Ann. ICRP 27 (1).

6. ICRP, 1994. Human Respiratory Tract Model for Radiological Protection. ICRP Publication 66. Ann. ICRP 24 (1-3).

7. ISO/FDIS 16639 (2016). Surveillance of the activity concentrations of airborne radioactive substances in the workplace of nuclear facilities.

8. CEVaD, Rapporto 57/2010. Emergenze Radiologiche e Nucleari. ISPRA.

9. Lockhart, L. B., Jr.; Patterson, R. L., Jr. & Anderson, W. L. Characteristics of Air Filter Media Used for Monitoring Airborne Radioactivity, NRL report 6054, March 20, 1964; United States.

10. ENEA, RT/AMB/2001/12. Spettrometro alfa per la misura delle concentrazioni individuali in attività della progenie del radon.

11. ENEA, RTI/IRP/2019/2. Manuale per il controllo del sistema di monitoraggio in continuo del particolato atmosferico del reattore TAPIRO.

12. ENEA, RTI/IRP/2018/3. Rapporto annuale sulla radioattività ambientale del centro ricerche Casaccia.

13. L. Zhengyong, J.J. Whicker - Considerations for data processing by continuous air monitors based on accumulation sampling techniques, Health Phys. 2008, 94 (suppl.1), pp. S4–S15.

14. R. C. Fernow – Introduction to experimental particle physics, Cambridge University Press, 1986.

15. ISO 7503-1:2016 Measurement of radioactivity -- Measurement and evaluation of surface contamination -- Part 1: General principles

16. Raccomandazione 2000/473/Euratom del 8/6/2000 sull’applicazione dell’art. 36 del Trattato EURATOM.

4. Termini e definizioni

Termine

Definizione

ALI [6]

(Annual Limit of Intake) – Limite annuale di introduzione derivato, espresso in Bq, della quantità di attività di un determinato radionuclide introdotto nel corpo umano per inalazione o ingestione. A tale attività introdotta è associata una dose efficace impegnata pari a 20 mSv in un anno.

AMAD [6]

(Activity Median Aerodynamic Diameter) – Valore del diametro aerodinamico del particolato tale che il 50% dell’attività in aria di uno specifico aerosol è associato a particelle di dimensioni superiori all’AMAD.

aerosol [6] Dispersione di particelle liquide o solide in aria o in altri gas.

attività (A) [1]

Quoziente dN diviso dt, in cui dN è il numero atteso di transizioni nucleari spontanee di una determinata quantità di un radionuclide da uno stato particolare di energia in un momento determinato, nell'intervallo di tempo dt.

becquerel (Bq) [1]

Nome speciale dell'unità di attività (A); un becquerel equivale ad una

transizione nucleare per secondo. [Bq] = [s]-¹

I fattori di conversione da utilizzare quando l'attività è espressa in curie (Ci) sono i seguenti:

1 Ci = 3.7 x 1010 Bq

1 Bq = 2.7027 x 10-¹¹ Ci.

CAM [6]

(Continuos Air Monitoring) – Strumento che monitora la concentrazione di attività in aria con intervallo di tempo minimizzato per il campionamento e successiva misura (base quasi real-time).

contaminazione

esterna [2] Presenza di sostanza radioattiva su parti esterne del corpo umano.

contaminazione interna [2]

Presenza di sostanza radioattiva d'origine artificiale all'interno del corpo umano, oppure incremento - dovuto ad attività antropiche - del fondo di radioattività naturale nell'uomo.

contaminazione radioattiva [1]

Contaminazione di una matrice, di una superficie, di un ambiente di vita o di lavoro o di un individuo, prodotta da sostanze radioattive. Nel caso particolare del corpo umano, la contaminazione radioattiva include tanto la contaminazione esterna quanto la contaminazione interna, per qualsiasi via essa sia prodotta.

DAC [6]

(Derived Air Concentration) – Limite annuale derivato di concentrazione di attività costante in aria di uno specifico radionuclide, espresso in

termini di Bq/m3. In presenza di una concentrazione pari al valore di

DAC in un ambiente, un individuo riceve una dose efficace impegnata pari a 20 mSv a fronte di uno stazionamento di 2000 h in quell’ambiente. Nel calcolo del DAC si considera per i lavoratori un rateo di inalazione

Termine

Definizione

DAC - h [7]

Valore di esposizione per un radionuclide e per specifiche caratteristiche dell’aerosol (AMAD, tipo di assorbimento polmonare, etc.), a cui corrisponde per il lavoratore esposto un valore di dose efficace impegnata pari a 10 µSv.

emettitori alfa con bassa tossicità [3]

Uranio naturale, uranio impoverito, torio naturale, 235U o 238U, 232Th,

228

Th e 230Th quando sono contenuti in minerali o concentrati fisici o

chimici, emettitori alfa con un tempo di dimezzamento inferiore ai 10 giorni.

esposizione a concentrazione

Integrale della concentrazione istantanea del radionuclide nel tempo di esposizione del lavoratore. L’esposizione a concentrazione di attività ha

le dimensioni di Bq⋅h/m3. Il valore di introduzione (intake) per inalazione

è proporzionale alla esposizione alla concentrazione.

fondo naturale di radiazioni [1]

Insieme delle radiazioni ionizzanti provenienti da sorgenti naturali, sia terrestri che cosmiche, sempreché l'esposizione che ne risulta non sia accresciuta in modo significativo da attività umane.

FWHM

(Full Width Half Maximum) – Ampiezza a mezza altezza di una distribuzione di eventi. Per distribuzioni gaussiane essa è legata alla deviazione standard (σ) dalla relazione FWHM = 2.35 σ.

limite [2] Valore di una grandezza di radioprotezione che non deve essere

superato. livello di azione

(action level) [4]

In radioprotezione operativa, livello di riferimento che, se superato, deve comportare l'adozione di azioni di rimedio.

livello di esenzione [2]

Valore di una grandezza radiologica al di sotto della quale può essere disposta l'assenza di azioni protettive.

livello di indagine (investigation

level) [4]

Livello di riferimento che, se superato, deve comportare l'avvio di un indagine per stabilire le cause o le implicazioni di tale superamento.

livello di intervento [1]

Valore di dose oppure valore derivato, fissato al fine di predisporre interventi di radioprotezione.

livello notificabile [15]

Livelli di concentrazione di radionuclidi in aria o in matrici ambientali ed alimentari sottoposte a controllo, tali da essere sufficientemente significativi dal punto di vista della esposizione a radiazioni ionizzanti (vedasi Allegato III alla Raccomandazione 2000/473/Euratom).

livello di registrazione [4]

Livello di riferimento che, se superato, deve comportare la registrazione del dato di misura.

livello di riferimento [4]

Valore di una grandezza misurata al di sopra del quale dovrebbero essere assunte specifiche decisioni o avviate azioni specifiche.

misura radiometrica

diretta [2]

Misura di una grandezza radiometrica effettuata direttamente su una matrice o sul corpo umano.

Termine

Definizione

misura radiometrica

indiretta [2]

Determinazione di una grandezza radiometrica effettuata mediate misurazioni dirette di altre grandezze correlate alla prima da relazioni funzionali.

MAR e MCR

(Minima Attività Rivelabile) – Il valore di MAR corrisponde alla minima attività contenuta in un campione che dà luogo ad un numero di conteggi al secondo statisticamente distinguibile dal fondo per una determinata misura (per una riscontrata attività pari al valore di MAR, l’errore di prima e seconda specie - falso positivo e falso negativo - sono pari al 5%). (Minima Concentrazione Rivelabile) – Il valore di MCR è una grandezza derivata dal valore di MAR. Nel caso di misura della contaminazione dell’aria il valore di MCR si ottiene dividendo il valore di MAR per il

volume d’aria, espresso in m3, aspirato attraversato il filtro.

monitoraggio

continuo [6] Monitoraggio attivo e continuo della concentrazione di attività in aria.

monitoraggio di routine [5]

Monitoraggio periodico nel corso delle ordinarie attività lavorative, inteso a dimostrare che le condizioni di lavoro ambientali, inclusi i livelli di dose, rimangano soddisfacenti, e che i requisiti di legge vengano rispettati.

numeri di DAC-h Rapporto tra la esposizione a concentrazione e valore del DAC-h, per

uno specifico radionuclide e caratteristiche dell’aerosol inalato. procedura di

radioprotezione operativa [2]

Procedura scritta e dettagliata che definisce le modalità operative relative all'esecuzione di pratiche ed interventi.

radiazione ionizzante [2]

Radiazione in grado di produrre la ionizzazione di atomi e delle molecole del mezzo attraversato.

SATP [7]

(Standard Ambient Temperature and Pressure) – Condizioni standard di temperatura (293.15 K) e pressione (1013.25 hPa) a cui occorre normalizzare il volume aspirato dalle pompe nel campionamento dell’aria.

sievert [1] Nome speciale dell'unità di dose equivalente o di dose efficace. Le

dimensioni del sievert sono [J][kg]–1.

sorgente naturale [2]

Sorgente di radiazioni ionizzanti di origine naturale, sia terrestre che cosmica (galattica, extragalattica e/o solare).

sorgente non sigillata [1]

Qualsiasi sorgente che non corrisponde alle caratteristiche e ai requisiti della sorgente sigillata.

sorgente radioattiva [1]

Sorgente di radiazioni ionizzanti costituita da materia radioattiva, ancorché contenuta in apparecchiature o dispositivi in genere, dei quali, ai fini della radioprotezione, non si può trascurare l'attività o concentrazione di radionuclidi o l'emissione di radiazione.

sorgente sigillata [1]

Sorgente formata da materie radioattive solidamente incorporate in materie solide e di fatto inattive, o sigillate in un involucro inattivo che presenti una resistenza sufficiente per evitare, in condizioni normali di impiego, dispersione di materie radioattive superiore ai valori stabiliti dalle norme di buona tecnica applicabili.

Termine

Definizione

sorveglianza fisica [1]

L'insieme dei dispositivi adottati, delle valutazioni, delle misure e degli esami effettuati, delle indicazioni fornite e dei provvedimenti formulati dall'esperto qualificato al fine di garantire la protezione sanitaria dei lavoratori e della popolazione.

zona classificata [1]

Ambiente di lavoro sottoposto a regolamentazione per motivi di protezione contro le radiazioni ionizzanti. Le zone classificate possono essere zone controllate o zone sorvegliate.

zona controllata

[

1

]

Zona classificata, il cui accesso è segnalato e sottoposto a regolamentazione, nella quale, sulla base di accertamenti e valutazioni compiuti dall'esperto qualificato, sussiste per i lavoratori che vi operano il rischio di superamento di prefissati valori di dose.

zona sorvegliata

[

1

]

Qualsiasi zona classificata che non sia zona controllata; in essa, sulla base di accertamenti e valutazioni compiuti dall'esperto qualificato, sussiste per i lavoratori che vi operano il rischio di superamento di uno dei limiti di dose fissati per le persone del pubblico.

5. Generalità sulle tecniche di misura della contaminazione

Il campionamento e la misura della concentrazione aeriforme si basa su tecniche che differiscono tra loro a seconda dello scopo della misura, delle attività lavorative previste e delle caratteristiche della contaminazione. In particolare possiamo dividere le tecniche in funzione della tipologia di campionamento (a seconda della forma fisica del radionuclide) e di analisi che possono essere off-line e/o on-line.

5.1. Campionamento e analisi off-line

In caso di un campionamento dell’aria in modalità off-line in specifici punti appositamente individuati, l’aria viene aspirata per mezzo di una pompa e fatta passare attraverso un filtro che viene in seguito analizzato in laboratorio. Poiché le contaminazioni, in particolare quella aerea, possono essere caratterizzate da una diffusione della radioattività non omogenea nell’ambiente, il campionamento soggettivo è da preferirsi ad un campionamento di tipo casuale od opportunistico. L’operatore che procede alla raccolta di campioni deve avere una buona conoscenza della pratica che comporta la contaminazione dell’aria per scegliere i punti di prelievo basandosi sulla propria esperienza.

A seconda delle caratteristiche della contaminazione aeriforme si possono utilizzare filtri

in fibra di cellulosa o filtri in fibra di vetro in caso di raccolta del particolato in sospensione1

oppure filtri a carbone attivo o in zeolite/argento in caso di raccolta di gas radioattivi (in

particolare 131I). I filtri, una volta terminato il campionamento, sono analizzati in laboratorio

generalmente con tecniche di conteggio alfa-beta totale e spettrometria gamma.

Per quanto riguarda la misura alfa-beta totale, nei casi diversi dall’emergenza nucleare, è buona norma misurare i filtri trascorse almeno 120 ore dal campionamento, in modo da far

decadere completamente i radionuclidi figli del 222Rn (radon) e del 220Rn (toron) (in particolare

il 212Pb che ha un tempo di dimezzamento di 10.64 ore). In caso di emergenza, invece,

quando è necessario analizzare i campioni nel più breve tempo possibile compatibilmente

con il livello di confidenza richiesto per i risultati, il contributo dei radioisotopi naturali (radon e toron), se non trascurabile rispetto gli altri radionuclidi presenti in aria, deve essere contestualmente valutato ed eventualmente sottratto (per esempio attraverso misure ripetute del campione nel breve periodo). A tale tecnica si affianca la spettrometria gamma che permette la discriminazione tra i vari contaminanti che presentano anche una emissione gamma.

Ulteriori tecniche di analisi che si aggiungono a quelle appena citate sono la scintillazione liquida, utilizzata in particolare per misurare i contributi di radionuclidi beta

emettitori puri quali ad esempio 3H, 14C e 90Sr, la spettrometria alfa per l’individuazione del

plutonio/americio e la spettrometria di massa al plasma accoppiato induttivamente necessaria nel caso in cui si vogliano determinare le concentrazioni degli isotopi dell’uranio. Quest’ultima tecnica è anche l’unica che permette di misurare la concentrazione di uranio impoverito in aria in zone a rischio (ad esempio zone di guerra) valutando il rapporto

235

U/238U.

Le tecniche di campionamento ed analisi, oggetto del presente paragrafo, verranno approfondite nei capitoli 7, 8, 9 e 10.

5.2. Campionamento e analisi on-line

In caso di un campionamento (tipicamente continuo) del particolato sospeso in aria in modalità on-line prelevato in specifici punti appositamente individuati, l’aria viene aspirata forzatamente attraverso un filtro con una pompa su cui è affacciato un rivelatore (generalmente un rivelatore al silicio) per la misura del filtro contestuale all’aspirazione. Tale rivelatore è in grado di discriminare (tramite soglie) le particelle alfa e beta grazie al loro differente potere di ionizzazione. Tipicamente tale rivelatore è inserito in una unità di controllo dotata di display su cui è possibile visionare in tempo reale i risultati delle misure (tipicamente in termini di alfa-beta totale).

In caso di un campionamento continuo dell’aria per la misura di gas radioattivi γ

emettitori (41Ar, 88Kr, 131I), l’aria viene aspirata forzatamente per mezzo di una pompa in un

contenitore a geometria Marinelli (della capacità di uno o più litri) in cui è inserito un rivelatore (ad esempio un germanio iperpuro (HPGe – High-Purity Germanium) oppure ioduri di sodio o di cesio), al fine di effettuare, contestualmente all’aspirazione, misure dell’aria in spettrometria gamma. Tipicamente a tale rivelatore è associato un display su cui è possibile

visionare in tempo reale lo spettro gamma dell’aria nell’intervallo 10 keV – 3 MeV. Il 88Kr,

nonostante sia meno rilevante rispetto al 85Kr ed allo 133Xe prodotti nel processo di fissione, è

particolarmente indicato nel monitoraggio continuo dell’aria, in quanto è caratterizzato da una riga gamma a 2.4 MeV facilmente distinguibile dal fondo ambientale. La sua presenza in uno spettro gamma dell’aria è indice ad esempio di fessurazione degli elementi di combustibile in un impianto nucleare in esercizio.

Tale tecnica di campionamento e analisi, oltre ad integrare le informazioni delle analisi radiotossicologiche per una più completa valutazione della dose efficace impegnata ai lavoratori classificati, può essere utilizzata per istituire un sistema di allarmi per evidenziare e segnalare prontamente anomalie nel funzionamento degli impianti o eventi accidentali. La tecnica di misura per mezzo di monitori CAM è approfondita nel capitolo 11.

6. Punti di prelievo dell’aria

Scopo del campionamento è quello di prelevare campioni che siano possibilmente i più rappresentativi delle condizioni radiologiche dell’ambiente d’interesse. E’ possibile fissare i punti in cui prelevare i campioni con un’indagine di tipo qualitativo.

La concentrazione dell’aerosol radioattivo all’esterno oppure all’interno di un ambiente di un impianto presenta una larga dinamica sia in termini temporali che spaziali, dunque una adeguata scelta dei punti di campionamento risulta fondamentale per ottenere risultati affidabili soprattutto dal punto di vista della protezione radiologica dei lavoratori [13].

Nel caso di campionamento all’esterno del sito, sia per scegliere un punto fisso della rete di monitoraggio sia a scopo di approfondimento o indagine, le posizioni in cui prelevare i campioni devono essere scelte in accordo con le condizioni metereologiche (direzione ed intensità del vento ad esempio nei giorni immediatamente prima della misura) e con la localizzazione geografica dei gruppi di riferimento della popolazione.

Nel caso di campionamento all’interno di un ambiente chiuso, le posizioni di campionamento devono essere scelte nei punti ove maggiore è la presenza di lavoratori o di sorgenti di radiazioni ionizzanti. Nel caso in cui si proceda ad un ulteriore campionamento a seguito di un superamento delle soglie di allarme dei dispositivi di controllo utilizzati per il monitoraggio ambientale on-line, la verifica deve essere effettuata nello stesso luogo dove è avvenuto il superamento.

Nel caso in cui si debbano stabilire le posizioni fisse di campionamento dell’aria finalizzate all’installazione di un sistema di monitoraggio ambientale on-line (CAM), è possibile procedere con diverse tecniche finalizzate alla ricostruzione del pattern delle correnti d’aria nell’ambiente chiuso (candele o tubi fumogeni, generatori di fumo, palloni di elio a galleggiamento neutrale oppure bolle isostatiche) [7]. La visualizzazione immediata del pattern delle correnti d’aria nell’ambiente consentita da tali tecniche deve essere messa in relazione con la posizione occupata dai lavoratori durante la loro permanenza nell’ambiente, informazione fondamentale soprattutto nel caso in cui tale indagine vada a supporto dell’analisi di campioni biologici per la valutazione della dose impegnata ai lavoratori stessi.

7. Campionamento dell’aria per la misura off-line

Una volta individuati i punti di campionamento secondo la tecnica specifica, è possibile raccogliere campioni rappresentativi dell’aria avvalendosi della seguente strumentazione:

• un filtro • un portafiltro

• una pompa aspirante con regolatore costante di portata • un contatore volumetrico o un misuratore di flusso.

Tipicamente il portafiltro ed il contatore volumetrico (o il misuratore di flusso) sono inseriti all’interno di una unica unità che comprende anche la pompa di aspirazione.

Il filtro può essere realizzato in diversi materiali come fibra di vetro, fibra di cellulosa, acetato o nitrato di cellulosa, con un diametro di circa 50 mm e uno spessore tipicamente di 0.45 µm. Esso deve essere sostenuto da un apposito supporto durante la misura al fine di prevenire ogni possibile deformazione. I filtri in fibra di vetro hanno una efficienza di raccolta maggiore rispetto quelli di carta o cellulosa e sono particolarmente indicati per il campionamento di radionuclidi α emettitori, ma al contempo i loro pori tendono a saturare più in fretta rispetto ad altri materiali [8]. Tale problematica influisce sulla costanza del flusso d’aria aspirato durante la misura di interesse. Tipicamente l’efficienza di raccolta dei filtri è molto alta: il report NRL 6054 [9] per prodotti di fissione mostra per filtri Whatman in cellulosa

una ritenzione superiore al 93% e per gli stessi filtri in fibra di vetro una ritenzione superiore al 99.6%.

Le pompe aspiranti devono garantire un funzionamento continuo per un lasso di tempo ragionevolmente lungo (diverse ore) ed essere munite di un dispositivo che permetta la variazione di flusso e la compensazione di esso in relazione al progressivo intasamento del filtro. Il valore del volume d’aria fatto fluire attraverso il filtro da utilizzare per il calcolo della concentrazione di attività deve essere normalizzato a quello in condizioni SATP.

8. Tecniche di analisi off-line

8.1. Conteggio alfa-beta totale

8.1.1. Valutazione dell’attività dei campioni

I campioni raccolti (filtri), una volta in laboratorio, sono lasciati riposare almeno 120 ore prima dell’inizio della misura. Tale tempo serve per far decadere i radionuclidi naturali, figli

del radon e del toron (in particolare il 212Pb che ha un tempo di dimezzamento pari a 10.64

ore), in modo da escluderli dal computo della misura e della relativa analisi in quanto componente ambientale. I filtri sono posti nel sistema di conteggio prescelto avendo cura di sistemarli con la stessa geometria utilizzata durante la taratura del rivelatore con sorgenti certificate. Il tempo di conteggio deve essere impostato in modo da raggiungere valori di

MCR inferiori al fondo medio ambientale (componente ambientale β = 1÷2⋅10-3 Bq/m3 e

componente ambientale α = 1÷2⋅10-4 Bq/m3). Tempi compresi tra 1500 e 2500 secondi sono

in genere sufficienti.

La concentrazione di attività in aria per i radionuclidi alfa o beta emettitori ℂ!,! è

calcolabile come:

ℂ

_!,!

[!" ∙ !

!!

_{] =}

!

_!,!

! −

!

!

!_!

!

_!,!

∙ ! ∙ !

_! (1)

dove !!,! rappresenta il numero di conteggi alfa o beta registrati in un tempo T, !!

rappresenta il numero di conteggi relativi al background misurati in un tempo !_!, !_!,!

rappresenta l’efficienza alfa o beta del rivelatore in termini di [cps][Bq]-1, V rappresenta il

volume di aria aspirato normalizzato alle condizioni SATP in [m]3 e εF rappresenta l’efficienza

di raccolta del filtro (fattore trascurabile se superiore al 99%).

L’attività dei campioni può essere misurata ad esempio con un contatore alfa-beta a

basso fondo a flusso di gas (tipicamente Ar/CH4 90%/10%), in regime di contatore

proporzionale. I rivelatori utilizzati devono essere tarati con sorgenti di riferimento certificate

da un laboratorio metrologico (tipicamente 36Cl, 90Sr e 137Cs per l’emissione beta e 241Am per

l’emissione alfa) che riproducano la geometria dei campioni (le sorgenti di riferimento devono essere piane e della stessa dimensione dei filtri da analizzare).

Particolare importanza riveste la corretta valutazione del coefficiente di auto-assorbimento caratteristico del filtro utilizzato, per valutare l’effettiva quantità di radioattività alfa (e beta) presente nel campione. Se tale coefficiente non è valutato sperimentalmente, per considerare l’auto-assorbimento si può procedere nel modo seguente. Come primo

passo valutare l’efficienza dello strumento in termini di cps/s-1 utilizzando l’emissione

superficiale in 2π della sorgente presente sul certificato di taratura. Per ottenere il valore di efficienza in 4π, e quindi in termini di cps/Bq, da inserire nella formula (1), moltiplicare per

0.25 s-1/Bq il valore precedentemente ottenuto relativo a radionuclidi alfa emettitori e per

0.5 s-1/Bq il valore precedentemente ottenuto relativo a radionuclidi beta emettitori.

Dal radionuclide utilizzato nella fase di taratura dipenderà il valore di !_!,! in termini di

[cps][Bq]-1 da utilizzare nella formula (1) (come anche il valore di MCR espresso nella

formula (6)). Pertanto, il valore di concentrazione in termini di alfa-beta totale ℂ!,! della

formula (1) (così come il valore di MCR) rappresenta in realtà un valore di concentrazione equivalente del radionuclide alfa o beta emettitore impiegato in fase di taratura.

Una possibile scheda in cui riportare i valori della misura di conteggio alfa-beta totale è riportata nell’Allegato I.

8.1.2. Valutazione dell’incertezza

L’incertezza su ℂ!,! è calcolata in accordo con la formula di propagazione degli errori;

supponendo le diverse grandezze indipendenti si ha:

!ℂ!,!= !!!,! !!!,!!!!⨁ !!,!!" !!_! !,!!!!⨁ !!! !!!!,!!!!⨁ !!!!! !!!!!,!!!!⨁ !!,! ! −!!!! !!,!! !!! !!!,!⨁ !!,! ! −!!!! !!,!!!!!!"⨁ !!,! ! −!!!! !!,!!!!! !!! (2)

dove !!!,! = !!,! e !!!= !! poiché errori di conteggio legati a statistica poissoniana, !",

!!!, !" e !!! sono rispettivamente gli errori legati alla misurazione dei tempi T e !!, del

volume V e dell’efficienza di raccolta del filtro. !!_!,! è l’errore sull’efficienza che

generalmente, oltre agli errori di conteggio, è il termine dominante nella formula (2). Il simbolo ⨁ indica la somma in quadratura poiché i diversi contributi sono ipotizzati indipendenti.

8.2. Spettrometria gamma

8.2.1. Valutazione dell’attività dei campioni

I filtri raccolti durante le procedure di campionamento possono essere misurati con tecniche di spettrometria gamma a basso fondo, utilizzando ad esempio un germanio iperpuro a geometria coassiale o planare oppure cristalli di ioduro di sodio o di cesio. L’apparato di rivelazione è tipicamente posto in un pozzetto al piombo per la riduzione del contributo del fondo naturale. La risoluzione intrinseca in energia di un rivelatore al germanio è sicuramente superiore a quella di un cristallo ioduro: i rivelatori al germanio oggi in

commercio hanno una risoluzione di circa 2 keV (FWHM) alla riga del 60Co (1332 keV).

Per le misure di spettrometria gamma non è strettamente necessario attendere alcun tempo dal momento del prelievo del filtro, grazie alla possibilità di discriminare i diversi contaminanti dai loro fotopicchi caratteristici. Nel caso di misura immediata del campione è infatti possibile trascurare i fotopicchi dei radionuclidi naturali presenti, ma non i relativi contributi Compton che vanno ad aumentare il continuo Compton dello spettro e dunque la MCR della misura (si veda Figura 1).

Figura 1: Rappresentazione schematica del calcolo dell'area di un picco fotoelettrico E0 in un spettro

gamma acquisito. La linea tratteggiata rappresenta lo stesso spettro acquisito a distanza di 120 ore. In quest’ultimo caso il valore di MCR della misura è inferiore rispetto a quello relativo alla prima misura (linea continua del grafico).

Alle volte, al fine della conservazione del filtro, possono essere utilizzati degli spray fissanti nebulizzati direttamente sul supporto (ad esempio prodotti fissanti per i carboncini). Tale tecnica non presenta particolari controindicazioni per le successive misure di spettrometria gamma (a differenza del caso dei conteggi alfa-beta totali, il cui risultato risulta alterato una volta applicato lo spray).

A titolo esemplificativo viene riportato brevemente il calcolo della concentrazione di attività in aria di un generico radionuclide che abbia un picco di emissione fotoelettrico i ad

una energia E0 misurato con la tecnica della spettrometria gamma (si veda Figura 1). Nello

spettro acquisito in un tempo !!!! contenente il campione si valuta il numero di conteggi

sottesi al picco CS+Be all’energia E0 (area S+Be in Figura 1). Da tale valore si calcola il numero

dei conteggi netti nell’aerea del picco CS come la differenza tra CS+Be e CBe. I software utilizzati

per l’analisi degli spettri gamma valutano il numero dei conteggi CBe a partire dai conteggi CBs

nelle bande laterali (side-bands): inserendo il valore CS così trovato nella formula che esprime

la concentrazione di attività in aria !! per il radionuclide con emissione gamma alla riga i si

ha:

!! =

!_!

!!!!∙ !!∙ ! ∙ ! ∙ !!∙ !! (3)

dove !_! è l’efficienza del rivelatore all’energia del fotopicco (in cps/[γ/s]), Y è la resa gamma

specifica per l’emissione considerata (yield della radiazione emessa, numero puro), p è la

portata della pompa espressa in m3/h, !_! è il tempo di aspirazione espresso in h e εF è

l’efficienza di raccolta del filtro (come asserito in precedenza, fattore trascurabile se

superiore al 99%). Da notare che solo esprimendo !!!! in secondi si ottengono le corrette

Nel caso in cui un determinato radionuclide presenti più di una riga i di emissione a cui

corrisponde un picco fotoelettrico nello spettro acquisito, è possibile calcolare !_! per ogni

riga; la media pesata dei valori !_! calcolati corrisponde al valore di concentrazione del

radionuclide cercato.

Una possibile scheda in cui riportare i valori delle misure di spettrometria gamma è riportata nell’Allegato II.

8.2.2. Valutazione dell’incertezza

L’incertezza su !_! è calcolato in accordo con la formula di propagazione degli errori;

supponendo le diverse grandezze indipendenti si ha:

!!!= !!! !!!!!!!"!!!!⨁ !!!!!!! !!!! !!!!"!!!!⨁ !!!!! !!!!!!!!"!!!! ⨁ !!!" !!!!!!!!!!!!!⨁ !!!" !!!!!!!!!!!!!⨁ !!!!! !!!!!!!" !! !!!⨁ !!!!! !!!!!!!"!!!!! (4)

dove !!_! è l’errore poissoniano sui conteggi netti sottesi al picco, !!_!!! e !!_! sono errori

strumentali legati alla misurazione dei tempi !_!!! e !_!, !" e !!_! gli errori sul valore della resa

gamma del picco e sull’efficienza rispettivamente ed infine !" e !!_! sono gli errori sulla

portata della pompa e sull’efficienza del filtro rispettivamente. L’incertezza sui tempi di acquisizione può essere trascurata, mentre quella sull’efficienza deve essere valutata sia dalla curva di taratura in efficienza sia dall’incertezza della sorgente utilizzata per la taratura; quella sullo yield della radiazione è reperibile dalle librerie o in letteratura.

Nel caso in cui il radionuclide abbia più di un’emissione (supponiamone n) è possibile calcolare l’incertezza sull’attività media del radionuclide considerando, oltre a quella definita in formula (4), anche la dispersione dei valori di attività forniti dalle diverse emissioni, utilizzando la seguente formula:

!"

=

!

!

− !

2

! !=1

! − 1

(5)

con

!

concentrazione di attività media relativa ai diversi picchi fotoelettrici acquisiti nello

spettro.

9. Altre tecniche di misura

Accanto alle usuali tecniche per l’analisi off-line dei campioni raccolti sopra descritte, esistono altre tecniche utilizzate per la ricerca di specifiche componenti della contaminazione dell’aria, in particolare la scintillazione liquida, la spettrometria alfa e la spettrometria di massa. Qui di seguito vengono riportate alcune caratteristiche fondamentali di ogni tecnica.

9.1. Scintillazione liquida

La scintillazione liquida è una tecnica che viene utilizzata per rintracciare la presenza di

radionuclidi emettitori beta puri, in particolare di bassa energia, come ad esempio il 3H e il

14

C. Il trizio (tempo di dimezzamento pari a 12.3 anni) presenta una energia di end-point dello

spettro pari a 18.6 keV; il trizio viene prodotto da reazioni (n,p) su 6-7Li o da reazioni di cattura

neutronica su deuterio ed idrogeno (in caso di alti flussi neutronici). Il 14C (tempo di

dimezzamento pari a 5700 anni) viene prodotto da reazioni (n,p) su 14N e presenta una

In uno scintillatore liquido un cristallo organico (soluto) è disciolto in un solvente (xilene, toluene) da cui dipende l’efficienza di scintillazione. I cristalli organici sono caratterizzati dalla presenza di anelli aromatici con elettroni di legame di tipo π, la cui transizione di stato indotta dall’energia rilasciata dalla particella ionizzante è alla base del meccanismo di scintillazione.

Generalmente nella soluzione si trovano disciolti anche composti di tipo wavelength

shifter (ad esempio POPOP), utilizzati per minimizzare il riassorbimento della luce di

scintillazione da parte del mix scintillante stesso.

Nel caso particolare della scintillazione liquida vengono utilizzati filtri di campionamento solubili nello scintillatore.

Anche se in linea di principio basterebbe avere un singolo PMT (Photo-Multiplier-Tube) affacciato sul liquido per procedere alla misura, generalmente se ne utilizzano tre complanari disposti a 120° l’uno dall’altro. Tale particolare geometria rende possibile l’utilizzo della tecnica TDCR (Triple to Double Coincidence Ratio), che permette di valutare la corretta efficienza di conteggio senza l’ausilio di una sorgente di calibrazione (altrimenti necessaria).

9.2. Spettrometria alfa

La spettrometria alfa è una tecnica che permette l’indagine e in caso la discriminazione di contaminanti alfa presenti in un campione analizzato: essa risulta particolarmente indicata

per la ricerca di 210Po, 239Pu/240Pu e 241Am nei campioni raccolti (filtri).

Il potere di discriminazione tra diversi radionuclidi alfa-emettitori dipende dalla risoluzione energetica del rivelatore utilizzato. Una risoluzione tipica di un rivelatore a semiconduttore (ad es. Canberra PIPS SPD-100-12 (partially depleted)) utilizzato a tale scopo è pari a 12 keV (FWHM) a 5 MeV.

Il campione contenente il particolato da analizzare, preparato con tecniche di separazione chimica ed elettrodeposizione, viene inserito nella camera a vuoto dello spettrometro, con la superficie da analizzare rivolta verso il rivelatore. Il vuoto (tipicamente gli spettrometri alfa acquisiscono dati non appena il valore della pressione nella camera a vuoto scende al di sotto di 100 mbar) è necessario per minimizzare l’assorbimento delle particelle alfa in aria.

Di particolare importanza per valutare l’effettiva quantità di radioattività alfa presente nel campione è la corretta valutazione della resa del processo chimico.

9.3. Spettrometria di massa al plasma accoppiato induttivamente

Tale tecnica permette di discriminare i diversi contaminanti presenti nel campione in funzione del loro rapporto m/Z, dove m è la massa dell’elemento e Z la sua carica (in unità di carica elementare e). La torcia al plasma (generalmente plasma di Ar) serve per ionizzare gli elementi presenti nel campione da analizzare: tali ioni vengono accelerati in un campo magnetico (generalmente quadrupolare), separati in funzione del loro rapporto m/Z e quindi rivelati. Le tecniche di rivelazione possono essere di tipo ottico (OES o AES) oppure di Massa (MS). Nel caso specifico delle tecniche di massa, gli ioni di un determinato tipo accelerati nel campo magnetico colpiscono un elettro-moltiplicatore a dinodi che genera in risposta un segnale elettrico. Nel caso di basse concentrazioni di un particolare elemento viene conteggiato il singolo ione (modalità digitale), in caso di concentrazioni maggiori si misura la corrente prodotta (modalità analogica). Tale tecnica risulta particolarmente efficace

per la misura di contaminanti in aria quali l’238U e l’235U.

Oltre agli isotopi 235U e 238U, anche il radioisotopo 234U è sempre presente in siti con

combustibili nucleari: la piccola differenza in massa atomica dei radioisotopi 235U e 234U fa si

l’234U dall’235U, comportando dunque una componente in massa relativamente costante di

234

U nel combustibile arricchito.

Da un punto di vista radioprotezionistico, l’isotopo 234U risulta particolarmente pericoloso

poiché, nonostante la sua abbondanza in natura sia pari solo allo 0.005% contro lo 0.72%

dell’235U, esso ha una attività specifica decisamente maggiore di quella dell’235U (0.23 GBq/g

contro 80 kBq/g), caratteristica che comporta una dose impegnata maggiore a parità di massa di radionuclide introdotta. Tale aspetto comporta un rischio ancora più rilevante in presenza di un alto tasso di arricchimento del combustibile nucleare. Pertanto una

valutazione della concentrazione in massa, e quindi in attività, dell’234U, che può essere

effettuata a partire dal rapporto delle concentrazioni 235U/238U misurato con la spettrometria di

massa, risulta di particolare importanza.

In particolari zone a rischio di contaminazione da uranio impoverito (235U/238U < 0.72%),

ad esempio ex teatri di guerra dove sono state utilizzate munizioni penetranti incendiarie o API – Armor Piercing Incendiary, tale tecnica è l’unica che permette una valutazione quantitativa della concentrazione di uranio depleto in aria, grazie alla possibilità di misurare il

rapporto delle concentrazioni 235U/238U.

10. Minima Concentrazione Rivelabile

Sia nel caso del conteggio alfa-beta totale che nel caso della spettrometria gamma, la Minima Concentrazione Rivelabile (MCR) è un parametro di fondamentale importanza che definisce il livello di sensibilità della misura per un dato apparato sperimentale. Inoltre, a seguito della valutazione del livello di sensibilità richiesto, è possibile a priori fissare alcuni parametri fondamentali, come ad esempio i tempi di campionamento e i tempi di conteggio.

Nel caso di misure di tipo routinario per indagini ambientali, il valore di MCR deve essere fissato a livelli inferiori ai valori caratteristici del fondo ambientale. Nel caso in cui invece si proceda ad effettuare le misure a seguito di un evento accidentale, il valore di MCR deve essere fissato tenendo conto del tempo richiesto per la misura e la valutazione della situazione, in modo da poter fornire dati con una certa rapidità, continuità temporale e con un buon grado di affidabilità.

La maggiore differenza nella definizione del parametro MCR per le tecniche considerate in questo documento risiede sia nel tipo di efficienza ! che del rateo di conteggio del fondo

!_! da considerare per il calcolo.

10.1. Calcolo del valore di MCR nelle tecniche di conteggio alfa-beta

totale

Nelle misure di radioattività alfa-beta totale, l’efficienza da considerare è quella di conteggio del rivelatore rispetto ad un determinato radionuclide utilizzato per la calibrazione.

Tipicamente come radionuclide beta emettitore di riferimento si utilizza lo 90Sr (ma possono

essere utilizzati anche il 36Cl o il 137Cs) e come radionuclide alfa-emettitore di riferimento si

utilizza l’241Am. Tali sorgenti di calibrazione devono riprodurre quanto più fedelmente

possibile la geometria dei campioni da analizzare (filtri) e devono essere corredate da un certificato di taratura di un Laboratorio Metrologico.

Il valore riscontrato di efficienza

!

_!,!, espresso in termini di [cps][Bq]-1, deve essere

!"#[!" ∙ !

!!

_{] =}

!

!

_{+ 2! !}

!

∙ !

!!!

∙ 1 +

!

!!!

_!

!

!

_!,!

∙ ! ∙ !

_!!!

∙ !

_!

(6)

dove k è un fattore statistico (pari a 1.645 per un livello di confidenza pari al 95%), !!

rappresenta il rateo di conteggio in termini di cps del fondo ambientale, !!!! e !!

rappresentano rispettivamente i tempi di misura espressi in secondi del campione sotto

indagine e del fondo ambientale (è consuetudine scegliere !_!!! uguale a !_!) e V rappresenta

il volume d’aria aspirato in m3.

A titolo di esempio, considerando valori tipici di RB pari a 0.002 cps (rateo di fondo

ambientale dovuto ad alfa emettitori) e 0.02 cps (rateo di fondo ambientale dovuto a beta

emettitori), valori di tS+B e di tB pari a 18000 s e valori tipici di efficienza pari a !!= 0.2 cps/Bq

e !_! = 0.4 cps/Bq per i sistemi di misura oggi in commercio e !_! = 0.95, i valori di MCR per

una aspirazione di circa 200 m3 permettono di raggiungere valori di MCR inferiori a

5⋅10-5 Bq/m3 per alfa totale e inferiori a 7⋅10-5 Bq/m3 per beta totale.

10.2. Calcolo del valore di MCR nelle tecniche di spettrometria gamma

Nel caso della spettrometria gamma il valore di MCR dipende dall’efficienza di foto-picco del rivelatore alla particolare energia di emissione del radionuclide che si intende misurare e dal rateo di conteggio del fondo inteso come conteggi gamma sotto il picco in considerazione. Risulta sempre valida la formula generica (6) definita per la tecnica alfa-beta

totale (per la spettrometria gamma !_!!! è sempre uguale a !_! poiché il continuo Compton

viene valutato utilizzando lo spettro stesso del campione), ma può essere utile anche una forma più compatta per esprimere il valore di MCR:

!"# [!" ∙ !

!!

_{] =}

!

! ∙ !

_!

∙ !

_!

(7)

dove N, valore in termini di [Bq][h]1/2, è una costante che dipende dalle caratteristiche del

rivelatore (in particolare dall’efficienza), del filtro e del radionuclide, p è la portata della

pompa espressa in [m]3[h]-1,

!

_! il tempo di aspirazione espresso in [h] e

!

_! il tempo di

conteggio espresso in [h]. Fissato un tempo t totale, pari alla somma di

!

_! e

!

_!(

! = !

_!

+ !

_!),

è possibile valutare quali debbano essere le frazioni di tempo

!

_! e

!

_! rispetto al tempo totale

che permettano di minimizzare il valore di MCR e dunque raggiungere la maggiore sensibilità

della tecnica di misura. A tal fine, definendo la variabile ! = !!/! tale che ! = !!+ !! = !" +

1 − ! !, è possibile procedere alla minimizzazione della formula (7) sostituendo ta=xt e tc

=(1-x)t. Si ottiene:

!"#$

!"

=

!

!"

!

! !

!

_!

!

_{− !}

!

_!

!

= 0 ⇒ !

!"#

= 2/3

(8)

È dunque possibile concludere che una suddivisione asimmetrica dell’intervallo temporale con 2/3 del tempo di misura totale dedicato all’aspirazione e il rimanente 1/3 dedicato al conteggio permette la minimizzazione del valore di MCR e dunque la maggiore sensibilità di rivelazione.

Nel caso di un elevato numero di conteggi, quando è possibile trascurare il termine

considerando che il prodotto ! ∙ !! nella formula (7) corrisponde al volume aspirato V nella

formula (6) e che, logicamente, !_! = !_!!!, è possibile esplicitare il valore della costante N

della formula (7):

! =

2! !

!

∙ 1 +

!

!!!

_!

!

! ∙ !

_! (9)

Da notare che solo esprimendo l’efficienza ! associata al radionuclide di interesse in

termini di [cps][Bq]-1 si ottengono le giuste dimensioni per N in accordo con quanto indicato

per la formula (7).

11. Sistemi CAM

Nell’ambito di un programma di monitoraggio dell’aria in continuo, raccomandato nel caso in cui l’attività di un radionuclide introdotta nell’individuo possa raggiungere o superare il valore di ALI, sono generalmente impiegati sistemi CAM (Continuos Air Monitoring) dotati di allarmi sonori e visivi. Tali sistemi sono costituiti da un rivelatore (generalmente un device in silicio) affacciato su un filtro su cui viene raccolto il particolato atmosferico e dall’elettronica di gestione e slow-control del sistema. Data la considerevole differenza in termini di energia di ionizzazione tra particelle ! e !, il rivelatore discrimina le due tipologie di particelle attraverso l’impostazione di una soglia in voltaggio sul segnale raccolto. La circolazione forzata dell’aria all’interno di un sistema CAM è realizzata collegando in serie al rivelatore una pompa di

aspirazione con portate tipiche dell’ordine di qualche m3/h.

Il filtro sul quale viene raccolto il particolato può essere un nastro in fibra di cellulosa o in fibra di vetro che viene automaticamente esposto dal sistema con un motore passo-passo: ad intervalli di tempo prestabiliti (tipicamente 24h) la porzione del filtro esposta viene sostituita automaticamente dal sistema con una nuova porzione. La componente naturale dovuta ai prodotti di radon e toron presente sul filtro è in genere dinamicamente sottratta dal sistema, tramite ulteriori misure sul filtro effettuate in parallelo dal sistema stesso e modelli matematici. I sistemi CAM sono tipicamente dotati di uno o più display a cristalli liquidi su cui si possono facilmente visionare i risultati delle misure e dove è anche possibile impostare le funzioni di controllo. Su tale sistema è possibile impostare delle soglie di allarme basate sui valori di DAC (o valori di DAC⋅h) di cui al paragrafo 12 per la radioattività alfa e beta superate le quali il sistema fornisce un allarme sonoro e visivo. Le soglie di allarme sono impostate a priori su opportuni valori, determinati dall’Esperto Qualificato, al fine di prevenire dosi ai lavoratori che eccedano i limiti di legge.

12. Concentrazione Derivata in Aria

La Concentrazione Derivata in Aria (DAC, Derived Air Concentration) rappresenta un

valore derivato della concentrazione di attività (Bq/m3) di uno specifico radionuclide sospeso

in aria. Lo scenario di riferimento utilizzato per il calcolo di tale valore considera un individuo impegnato in attività lavorative in una zona classificata avente una concentrazione di attività di un determinato radionuclide pari al valore di DAC durante un intero anno lavorativo (2000 ore). Al termine dell’anno lavorativo per tale individuo si avrebbe una dose efficace impegnata pari a 20 mSv.

Il valore di DAC per un determinato radioisotopo è espresso dalla formula:

!"#[!" ∙ !!!_{] =} 0.02 [!"]

ℎ ! ! !" ∙ !"!! ∙ ![!!ℎ!!] ∙ ![ℎ] (10)

dove h(g)j è il coefficiente di dose efficace impegnata per unità di introduzione per inalazione,

r è il rateo di respirazione e T il carico di lavoro annuale espresso in ore (generalmente T =

2000 h/y). Al numeratore della formula

(10

)

è presente 0.02 Sv, che rappresenta il valore del limite annuale di dose per un

lavoratore esposto.

I valori h(g)j sono tabulati per i lavoratori in tabella IV.1 dell’All. IV al D. Lgs. 230/95 e

ss.mm.ii. e sono espressi sia in funzione del valore di AMAD (Activity Median Aerodynamic Diameter, che può essere uguale ad 1 μm oppure 5 μm - indice j nella formula), sia in funzione del tipo di assorbimento (Fast, Moderate, Slow). In accordo con le indicazioni dell’ICRP 66, per i lavoratori esposti il valore di AMAD da considerare in siti nucleari è pari a

5 μm mentre il valore del rateo di respirazione è pari a 1.2 m3/h. Nel caso in cui per un

radionuclide vi sia più di una modalità di assorbimento, cautelativamente si può scegliere il

valore massimo di h(g)5μm tabulato se non è conosciuta la modalità di assorbimento.

Nella tabella sottostante a titolo di esempio sono riportati i valori di DAC per i radionuclidi

maggiormente interessanti dal punto di vista radioprotezionistico: i beta-emettitori 60Co, 90Sr.

131

I e 137Cs, e gli alfa-emettitori 234U, 238U, 239-240Pu e 241Am.

Radioisotopo Tipo Emissione Tipo di assorbimento h(g)5μm [Sv/Bq] DAC [Bq/m3] 60 Co β S 1.7E-08 490 90 Sr β S 7.7E-08 110 131 I β F 1.1E-08 760 131 I gassoso β V 2.0E-08 420 137 Cs β F 6.7E-09 1200 234 U α S 6.8E-06 1.2 238 U α S 5.7E-06 1.5 239-240 Pu α M 3.2E-05 0.26 241 Am α M 2.7E-05 0.31

Tabella 1: Valori di DAC per i radionuclidi maggiormente interessanti dal punto di vista radioprotezionistico.

13. Livelli di riferimento

13.1. Soglie di allarme per sistemi CAM

Nell’ambito del monitoraggio in continuo del particolato radioattivo sospeso in aria, i dispositivi CAM permettono di impostare le soglie di allarme basate sui valori di DAC per la radioattività alfa e beta totale, superate le quali il sistema fornisce un allarme sonoro e visivo. Tali soglie devono segnalare una situazione di reale pericolo per il personale all’interno degli ambienti di lavoro classificati. Al suono dell’allarme (che equivale al superamento della soglia impostata) del sistema di monitoraggio, quindi, il personale e gli utenti devono immediatamente cessare le loro attività in sicurezza e lasciare gli ambienti di lavoro. Tale superamento può comportare la predisposizione immediata di ulteriori interventi di radioprotezione. Per un carico di lavoro pari a 2000 ore annue e in caso di esposizione ad un singolo radionuclide, come soglie di allarme possono essere utilizzati i valori riportati in Tabella 1. In caso di esposizione ad una miscela di radionuclidi alfa e beta emettitori, come soglie di allarme possono essere cautelativamente utilizzati il valore più basso relativo ai radionuclidi beta emettitori e il valore più basso relativo ai radionuclidi alfa emettitori, ulteriormente da dividere per un fattore due. A titolo di esempio, nel caso di ambiente ove siano potenzialmente presenti tutti i radionuclidi riportati in Tabella 1, i valori a cui impostare

le soglie di allarme sono 55 Bq/m3 (90Sr) per gli emettitori beta e 0.13 Bq/m3 (239-240Pu) per gli

emettitori alfa, in caso di carico di lavoro annuo pari a 2000 ore. Tali valori devono essere ulteriormente ridotti se è anche presente negli ambienti di lavoro il rischio di irraggiamento esterno.

Oltre alle soglie di allarme, per poter evidenziare anomalie, possono essere impostati livelli di registrazione e livelli di indagine, tipicamente fissati al 10% e al 30% delle soglie di allarme, rispettivamente.

I dispositivi CAM permettono di impostare le soglie di allarme anche in termini di esposizione a concentrazione o di numeri di DAC-h (DAC-ora). Tale quantità, espressa in

[Bq][h][m]-3, può essere definita come una concentrazione radioattiva media integrata per un

tempo (di permanenza), oppure l’attività del particolato depositato su filtro in unità di rateo di aspirazione. L’utilità di tale unità di misura risiede nel fatto che la relativa misura risulta essere un integrale a tutti gli effetti e non un valore istantaneo come il DAC e che essa è direttamente proporzionale all’intake da inalazione del lavoratore, allorché sia verificata la rappresentatività del campionamento dello strumento rispetto alla effettiva inalazione del lavoratore.

Il valore della esposizione CT si ottiene integrando la concentrazione istantanea C(t)

rispetto al tempo di esposizione (t-t0)in accordo con l’equazione:

!" !" ∙ ℎ ∙ !!! ₌ !_{! !}! _!"′

!! (11)

L’intervallo di integrazione, misurato in ore, è scelto in accordo con i tempi di esposizione del filtro (e del personale). Si può poi esprimere la esposizione CT come “numeri di DAC-h” (# DAC-h) dividendo il valore calcolato per il valore di DAC-h individuato per il radionuclide e la forma fisica dell’aerosol considerato

#!"# − ℎ = !"

Si può infatti parlare di “numeri di DAC-h giornalieri” (esposizione del filtro di 8 oppure 24 ore), settimanali o annuali. Considerando lo stesso esempio citato in precedenza, i valori a

cui impostare le soglie di allarme sono 440 Bq⋅h/m3 (90Sr) per gli emettitori beta

corrispondenti a 4 DAC-h, e 1 Bq⋅h/m3 (239-240Pu) per gli emettitori alfa, sempre corrispondenti

a 4 DAC-h, in caso di cambio filtro con frequenza giornaliera e carico di lavoro annuo pari a 250 giornate lavorative. Si consideri che in presenza di entrambi i radionuclidi con una esposizione totale giornaliera pari a 8 DAC-h (corrispondenti a 80 µSv di dose efficace impegnata), ripetuta per tutti i 250 giorni dell’anno, si determinerebbe il raggiungimento da parte del lavoratore del limite di 20 mSv.

Tali valori di soglia possono essere ulteriormente ridotti se è anche presente negli ambienti di lavoro il rischio di irraggiamento esterno.

Si specifica che i valori di DAC-h associati alle soglie di allarme non sono dei veri e propri limiti, ma sono impiegati per attivare una serie di azioni nel caso di un loro superamento. L’Esperto Qualificato, nell’esercizio della sua funzione, può variare tali valori (che si specifica risultano essere cautelativi), tenendo conto sia delle condizioni operative in cui viene svolto il lavoro (assenza/presenza di esposizione esterna o utilizzo di specifici dispositivi di protezione individuale), sia delle caratteristiche delle contaminazioni aeriformi (per esempio possono essere presenti soltanto specifici beta-emettitori), sia di altri fattori (per esempio carico di lavoro annuale inferiore a 250 giornate lavorative). Ad ogni modo, una impostazione diversa, dai valori citati in precedenza, delle soglie di allarme deve sempre avere come riferimento il limite di dose efficace a corpo intero di 20 mSv/anno.

13.2. Livelli notificabili per la popolazione

Per quanto riguarda un programma di monitoraggio della radioattività in aria rivolto alla popolazione, i valori di DAC a cui fare riferimento sono i livelli notificabili indicati nella Raccomandazione della Commissione dell’8/6/2000 documento 2000/473/Euratom e fedelmente riportati in Tabella 2. In particolare per l’aria i valori di riferimento sono fissati per

l’attività beta totale (sulla base dello 90Sr) e per l’attività di 137Cs. Il non superamento di tali

livelli garantisce la non rilevanza radiologica ai sensi del D. Lgs. 230/95 e ss.mm.ii..

Radioisotopo Livelli Notificabili [mBq/m3] β totale

(sulla base di 90Sr) 5

137

Cs 30

Tabella 2: Livelli notificabili per l’aria per la popolazione (Allegato III di Euratom 2000/473).

Nella raccomandazione Euratom non sono riportati livelli notificabili per alfa totale, in quanto i valori risulterebbero inferiori o almeno confrontabili sia con il valore di MCR raggiungibile dalle tecniche di conteggio alfa totale sia con la componente naturale riscontrabile dalla stessa tecnica (indicato nel paragrafo 8.1.1). Tuttavia per alcuni specifici radionuclidi emettitori alfa, la cui presenza in aria può essere rivelata per mezzo di tecniche dedicate (indicate nel capitolo 9) aventi valori di MCR inferiori a quelli della tecnica di conteggio alfa totale, possono essere calcolati i livelli notificabili a partire dalla formula

(10

)

. Nello specifico si sostituisce al numeratore 0.020 Sv il valore 10-5 Sv (valore della

non rilevanza radiologica), e si può considerare cautelativamente per ogni radionuclide il valore massimo dei coefficienti h(g) tabulati in tabella IV.3 nell’All. IV al D. Lgs. 230/95 e ss.mm.ii. (per il plutonio e l’americio l’assorbimento polmonare è verosimilmente di tipo M).

lavoro annuale” il valore pari a 8760 ore, si ottengono i livelli notificabili per alfa totale per la popolazione riportati in Tabella 3.

Radioisotopo Tipo di assorbimento h(g) Livelli per la popolazione [mBq/m3] 234 U S 9.4E-06 0.13 238 U S 8.0E-06 0.15 239 Pu/240Pu M 5.0E-05 0.02 241 Am M 4.2E-05 0.03

Allegato I

Modello di scheda per la raccolta dei dati delle misure di conteggio α-β totale.

Str um en to Nu mero d i mi su ra (g g/ m m /aa) Pu nto D i Mi su ra Tipo di Filtr o * As pir azi on e (hh: mm) In izi o co ntato re (m 3 ) o ( l ) Fine co ntato re (m 3 ) o ( l ) Volum e (m 3 ) o ( l ) Mi su ra (hh: mm) α to tal e (Bq/m 3 ) β to tal e (Bq/m 3 ) MC R (Bq/m 3 ) C CA V i : i : α: ε α _ε β □ □ □ f : f : β: C CA V i : i : α: ε α _ε β □ □ □ f : f : β: C CA V i : i : α: ε α _ε β □ □ □ f : f : β: C CA V i : i : α: ε α _ε β □ □ □ f : f : β: C CA V i : i : α: ε α _ε β □ □ □ f : f : β: C CA V i : i : α: ε α _ε β □ □ □ f : f : β: C CA V i : i : α: ε α _ε β □ □ □ f : f : β: * C C ellu lo sa, C A C ar bo ne A tti vo , V Fib ra di V etr o 6 __/ __/ __ 7 __/ __/ __ Vo lu m e d 'ar ia (m 3 ) o ( l ) 5 __/ __/ __ Co nt ami na zi on e a ria : mi su re co ncen tra zi on e a ttivi tà α, β totale de l par tic olato atm osf eric o 4 __/ __/ __ 1 __/ __/ __ 2 __/ __/ __ 3 __/ __/ __ Co nc en tr azi on e A tti vità (B q/ m 3 )

Allegato II

Modello di scheda per la raccolta dei dati delle misure di spettrometria γ. In caso di nessuna presenza rivelabile di radionuclidi del campione, è buona norma indicare il valore di MCR

relativo al 137Cs e 60Co. Nu mero d i mi su ra (g g/ m m /aa) Pu nto D i Cam pio nam en to Tip o d i F iltr o * As pir azi on e (hh: mm) In izi o co ntato re (m 3 ) o ( l ) Fine co ntato re (m 3 ) o ( l ) Volum e (m 3 ) o ( l ) Mi su ra (hh: mm) Rad io nu clid e En erg ia (ke V) Atti vità (B q) Co nc en tr azi o ne d i A tti vità (Bq/m 3 ) MC R (B q/ m 3 ) 137 Cs 661. 7 60 Co 1332. 5 137 Cs 661. 7 60 Co 1332. 5 137 Cs 661. 7 60 Co 1332. 5 137 Cs 661. 7 60 Co 1332. 5 137 Cs 661. 7 60 Co 1332. 5 * C C ellu lo sa, C A C ar bo ne A tti vo , V Fib ra di V etr o In cas o d i n es su na pr es en za riv elab ile d i rad io nu clid i n el c am pio ne , è b uo na no rm a in dic ar e il val or e d i MC R re lati vo al 137 Cs e 60 Co i : □ □ □ f : f : Co nt ami na zi on e a ria : mi su re d i sp et tro met ria γ 5 __/ __/ __ C CA V i : i : f : i : f : C CA V □ □ □ 1 __/ __/ __ 2 __/ __/ __ C CA V □ □ □ i : i : f : f : 3 __/ __/ __ C CA V i : □ □ □ f : i : f : 4 __/ __/ __ C CA V i : Vo lu m e d 'ar ia (m 3 ) o ( l ) Co nc en tr azi on e A tti vità (B q/ m 3 ) i : □ □ □ f : f :