Il quadro generale
La comunità scientifica ha sviluppato, negli anni, una molteplicità di approcci computazionali diversi. Gli esempi più significativi sono: i calcoli di energia totale o struttura elettronica da principi primi; le simulazioni atomistiche di dinamica molecolare; i metodi statistici basati su applicazioni del metodo Monte Carlo; la modellazione multi-scala.
La chiave del successo è la combinazione ottimale tra modello fisico e schema computazionale/algoritmico, che ne rappresenta la controparte numerica. La collaborazione, sempre più stretta, tra gli application scientist e gli esperti in calcolo ad alte prestazioni è di reciproco beneficio: tanto spesso la formulazione del problema fisico suggerisce una strategia di programmazione innovativa, quanto frequentemente una nuova soluzione algoritmica consente lo studio di situazioni fisiche altrimenti non trattabili per l’eccessivo costo computazionale.
In questo quadro generale siamo testimoni di un’esperienza singolarmente fruttuosa di collaborazione conti-nuativa tra enti di ricerca accademici e il CASPUR, in particolare con il gruppo di Scienza dei Materiali, che, in quasi vent’anni, ha toccato temi al confine tra fisica, chimica e scienza dei materiali e ha visto maturare una visione condivisa del ruolo del calcolo numerico nella scienza.
In questo breve articolo ripercorreremo questa entusiasmante esperienza, attraverso la presentazione di tre diversi case report scientifici.
Meccanica quantistica a basso prezzo
La descrizione microscopica più rigorosa della materia in fase condensata deve utilizzare metodi di meccanica quantistica; basti, ad esempio, pensare al calcolo della configurazione elettronica, allo studio del legame chimico e della coesione interatomica, alla caratterizzazione delle modalità di interazione radiazione-materia. La traduzione del formalismo quantistico in codici numerici è ormai operazione di routine, ma comporta oneri computazionali pesanti, occasionalmente così impegnativi da non essere perseguibili nella pratica.
A partire dalla prima metà degli anni novanta, la nostra collaborazione ha sviluppato una soluzione interme-dia, ora universalmente nota come “dinamica molecolare tight-binding” (TBMD) [1]. Questo schema teorico, La fisica computazionale dei materiali persegue un
obiettivo ambizioso: la predizione tramite esperimenti condotti al calcolatore delle proprietà strutturali, mecca-niche, elettromecca-niche, ottiche, magnetiche e di trasporto di un insieme di atomi/molecole coesi in qualsiasi stato di aggregazione, ordinamento micro-strutturale, condizioni termodinamiche o sotto l’azione di campi perturbativi. Da un lato, questa ricerca è focalizzata sullo studio delle proprietà fondamentali della materia in fase condensata; dall’altro, costituisce un mezzo per ilmaterials-by-design che, oggi, sottintende gran parte della ricerca in campo nano-tecnologico.
FISICA COMPUTAZIONALE DEI MATERIALI:
UN’ESPERIENZA DI COLLABORAZIONE VINCENTE
Luciano Colombo
Dipartimento di Fisica, Università di Cagliari
Alessandro Mattoni
[email protected] Istituto Officina dei Materiali (Unità di Cagliari), CNR
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pur descrivendo il complesso delle interazioni a livello quantistico, applica importanti semplificazioni e tratta al-cune grandezze chiave a livello empirico, considerandole parametri da fissare ad hoc. Il risultato è uno schema che si colloca a metà strada tra i metodi classici (basati su potenziali interatomici puramente fenomenologici) e quelli da principi primi, sia per la tipologia di modello fisico, sia per il relativo costo computazionale. Ad esem-pio, le simulazioni TBMD di sistemi a base silicio o carbonio garantiscono una notevole accuratezza nella descri-zione delle caratteristiche chimico-fisiche del legame interatomico covalente, ma al contempo consentono buona efficienza computazionale.
Per sfruttare al meglio le moderne architetture di calcolo è stato necessario implementare la TBMD secondo algoritmi scalabili rispetto al numero di atomi e di processori. Questi algoritmi sfruttano al meglio i diversi livelli di parallelismo offerti dalle moderne macchine basate su chip multicore. Dalla nostra collaborazione è nata una famiglia di codici TBMD basati su metodi convenzionali e a bassa complessità (algoritmi linear scaling), cosa che ha permesso di simulare sistemi contenenti fino a parecchie migliaia di atomi, per tempi di osservazione fino al centinaio di nanosecondi, un traguardo ancora irraggiungibile per la maggior parte dei codici di comunità operanti a livello di simulazioni da principi primi [2].
Le versioni più recenti dei codici TBMD sono basate sulla libreria CMSapi (CASPUR Materials Science application program interface) [3], che fornisce moduli ad alta efficienza computazionale per il rapido sviluppo di software per le simulazioni atomistiche di dinamica molecolare. Questa libreria implementa potenziali fenomenologici e potenziali tight-binding e contiene moduli per l’integrazione simplettica delle equazioni del moto nei più comuni ensemble termodinamici (NVE, NVT, NPH, NPT).
La flessibilità offerta da CMSapi ha permesso di realizzare alcuni progetti scientifici, difficili da mettere a punto con codici commerciali o general purpose, tra i quali lo studio delle modalità di evoluzione microstrutturale di silicio danneggiato per bombardamento ionico [4], il processo di transformazione di fase da amorfo a cristallino di nanoparticelle di silicio immerse in ossido di silicio [5] o il processo di formazione di grosse molecole fulle-reniche a partire da fase vapore [6]. Recentemente, alcuni di questi moduli sono stati portati nel codice di co-munità LAMMPS1, col quale stiamo studiando il processo di formazione di film di silicio cristallino attraverso la
deposizione di cluster [7].
Nanomateriali per l’energia
La moderna società industrializzata avanza una richiesta di energia sempre più consistente, la cui produzione sia, per ovvi motivi di sostenibilità, a ridotto impatto ambientale. Una delle risposte più promettenti a questa doppia sfida è la produzione di energia tramite conversione fotovoltaica della luce solare, soluzione caratterizzata da ridottissimo impatto ambientale e illimitata disponibilità. Allo stato attuale, il materiale più utilizzato per i dispositivi a cella solare è il silicio cristallino che, tuttavia, richiede film spessi ed è caratterizzato da costi di produzione molto alti.
Al fine di superare i limiti delle tecnologie fotovoltaiche convenzionali, è stata proposta la realizzazione di celle solari basate su strati sottili (pochi micrometri di spessore) di punti quantici. Agendo sulla morfologia dei 58
punti quantici cristallini è infatti possibile aumentare l’assorbimento della radiazione solare e modularlo nelle regioni dello spettro solare che più interessano.
Queste esigenze tecnologiche stimolano ricerche predittive di carattere teorico-computazionale, finalizzate alla comprensione dettagliata delle proprietà fotovoltaiche di materiali nanostrutturati. La sfida scientifica ri-siede nel calcolo accurato delle proprietà elettroniche di punti quantici embedded in matrice a stato solido, cosa che richiede la disponibilità di schemi di calcolo quantistici a scalabilità lineare rispetto al numero dei costituenti atomici.
La nostra collaborazione ha sviluppato uno schema di calcolo Divide-and-Conquer [8] che permette di sud-dividere un sistema di grandi dimensioni in sottosistemi più piccoli. Il calcolo di struttura elettronica, condotto secondo lo schema tight-binding, richiede la diagonalizzazione di una matrice di dimensioni proporzionali al numero N di atomi presenti nel sistema. Il metodo Divide-and-Conquer consente, quindi, di scomporre il pro-blema originale – la cui complessità scala come O(N3) – in un opportuno numero k di problemi più piccoli,
cia-scuno associato a una partizione contenente solo n atomi. Il guadagno computazionale risulta evidente: k O(n3)
< O(N3) per ogni possibile valore di k, purchè n<<N.
Questo metodo si basa sul principio fisico di località che, nel caso di sistemi a legame covalente quale il si-licio, sostanzialmente sancisce la dipendenza delle proprietà elettroniche (e, dunque, ottiche) locali dalla sola porzione di sistema nelle immediate vicinanze, come conseguenza del carattere localizzato delle funzioni d’onda elettroniche. Tale principio fisico ha trovato naturale collocazione formale nel metodo tight-binding e ha consentito la soluzione numerica nei termini della strategia Divide-and-Conquer. Insomma: un altro ottimo esempio di combinazione tra aspetti scientifici e calcolo ad alte prestazioni.
Con questa metodologia abbiamo studiato [9] le proprietà di assorbimento ottico locale in un modello ato-mistico di 105atomi di silicio nanocristallino a punti quantici, in funzione dell’evoluzione microstrutturale indotta
dalla temperatura. In particolare, per la prima volta, abbiamo dimostrato che una matrice di confinamento for-mata da silicio amorfo confina efficacemente le buche (cioè i portatori di carica positiva in un semiconduttore) nei punti quantici.
Ordinare in modo intelligente… conviene!
Per poter sfruttare al meglio i moderni calcolatori è necessario scrivere codici che accedano a dati contigui in memoria. Per le simulazioni di dinamica molecolare (dove bisogna integrare numericamente le equazioni del moto di un insieme di atomi interagenti) questo significa richiedere che a particelle vicine nello spazio fisico cor-rispondano dati (posizioni, velocità ed accelerazioni atomiche) vicini in memoria.
Sfortunatamente, nei sistemi “diffusivi”, quali ad esempio i liquidi, questa condizione non può essere soddisfatta lungo tutta la dinamica, cioè per tutte le configurazioni atomiche istantanee sperimentate durante la simulazione. Infatti, anche se all’inizio della simulazione scegliessimo una disposizione ideale dei dati, a
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causa del fenomeno di diffusione presto risulterebbero vicini nello spazio atomi i cui dati sono lontani in memoria, e viceversa.
La nostra collaborazione ha affrontato e risolto questo problema sviluppando un metodo di reordering on-the-fly [10] che permette una disposizione dei dati sempre ottimale. Abbiamo dimostrato che quest’ordinamento, ci-clicamente ripetuto durante il run di dinamica molecolare, non comporta un significativo extra-costo in termini di onere computazionale associato e, invece, aumenta le prestazioni fino a quattro volte rispetto alla stessa simu-lazione eseguita senza reordering grazie al più efficiente accesso ai registri di memoria dove è stoccata l’infor-mazione fisica necessaria al calcolo della dinamica degli atomi.
Tale metodo è oggi usato da migliaia di scienziati di tutto il mondo in quanto implementato in diversi codici di comunità (quali, ad esempio, LAMMPS e GROMACS). Gli stessi principi valgono anche per il GPGPU computing e, in-fatti, schemi di reordering, alcune volte diversi nel dettaglio implementativo ma comunque ispirati al nostro, sono stati recentemente implementati anche in codici sviluppati per queste architetture di calcolo (e.g. HOOMD-Blue). Conclusioni
L’approccio computazionale ha rivoluzionato in profondità il modo di fare fisica della materia. Tramite un espe-rimento numerico si possono “misurare” teorie fisiche e studiare situazioni altrimenti non accessibili sperimen-talmente. Inoltre, tramite la simulazione è possibile sviluppare il virtual prototyping di nuovi materiali, ottimizzandone le proprietà per la specifica applicazione di interesse.
I risultati veramente innovativi possono essere raggiunti unicamente combinando, in un’ottica di collaborazione inter-disciplinare, le competenze specifiche di fisica della materia e di calcolo ad alte prestazioni. Quindi, agli appli-cation scientist si richiede una sempre maggiore conoscenza delle caratteristiche hardware e software delle moderne architetture di calcolo e all’esperto di calcolo numerico una robusta formazione scientifica di base e una articolata conoscenza di causa dello specifico problema fisico che deve contribuire a risolvere.
Gruppi di ricerca accademici e Centri di Supercalcolo come il CASPUR devono collaborare e crescere insieme, cia-scuno portando specificità disciplinari, ma aprendo le prospettive mentali anche oltre tali peculiarità. Non si produce buona scienza né si fa calcolo numerico di gran livello limitandosi a usare (o installare) “scatole nere”.
NOTE
1 I Potenziali EDIP (Bazant, M.Z., et al. (1997). Phys. Rev. B 56, 8542) e Augmented-Tersoff (Billeter, S., et al.
(2006). Phys. Rev. B 73, 155329), presenti nella libreria CMSapi, sono stati recentemente portati in LAMMPS e sono disponibili nella distribuzione ufficiale del software.
BIBLIOGRAFIA ESSENZIALE
[1] Colombo, L. (2005). Tight-binding molecular dynamics: a primer. Rivista Nuovo Cimento 28(10), 1-59. [2] Marx, D., Hutter, J. (2009). Ab Initio Molecular Dynamics: Basic Theory and Advanced Methods. Cambridge
University Press.
[3] Meloni, S., Rosati, M., Federico, A., Ferraro, L., Mattoni, A., Colombo, L. (2007). Computational Materials Science application programming interface (CMSapi): a tool for developing applications for atomistic simulations. Com-puter Physics Communications 169, 462-466.
[4] Colombo, L. (2002). Tight-binding theory of native point defects in silicon. Annu. Rev. Mater. Sci. 32, 271. [5] Orlandini, S., Meloni, S., Colombo, L. (2011). Order-disorder phase change in embedded Si nano-particles.
Phys. Rev. B 83, 235303.
[6] Yamaguchi, Y., Colombo, L., Piseri, P., Ravagnan, L., Milani, P. (2007). Growth of sp-sp2nanostructures in a
carbon plasma. Phys. Rev. B 76, 134119.
[7] Ferraro, L., Colombo, L., Meloni, S., Landing of Si-nc on (100) and (111) Si surface, work in progress.
[8] Mattoni, A., Ferraro, L., Colombo, L. (2009). Calculation of the local optoelectronic properties of nanostructured silicon. Phys. Rev. B 79, 245302.
[9] Bagolini, L., Mattoni, A., Fugallo, G., Colombo, L., Poliani, E., Sanguinetti, S., Grilli, E. (2010). Quantum Confi-nement by an Order-Disorder Boundary in Nanocrystalline Silicon. Phys. Rev. Lett. 104, 176803.
[10] Meloni, S., Rosati, M., Colombo, L. (2007). Efficient particle labeling in atomistic simulations. J. Chem. Phys. 126, 121102.
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