Approccio diagrammatico alla Femtosecond
Stimulated Raman Spectroscopy
Lorenzo Monacelli
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Piano della presentazione
1 Processi Pump-Probe Raman Stimolato
2 Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi di Feynman
Risposta completa
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Tecnica Pump-Probe
per lo studio dei processi ultraveloci al femtosecondo
Esperimenti
Pump-Probe.
Pump - Pompaattinica
che fotoeccita il sistema. Probe - Analizza il campione fotoeccitato Probe = Spettroscopia Raman
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Tecnica Pump-Probe
per lo studio dei processi ultraveloci al femtosecondo
Esperimenti
Pump-Probe.
Pump - Pompaattinica
che fotoeccita il sistema.
Probe - Analizza il campione fotoeccitato Probe = Spettroscopia Raman
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Tecnica Pump-Probe
per lo studio dei processi ultraveloci al femtosecondo
Esperimenti
Pump-Probe.
Pump - Pompaattinica
che fotoeccita il sistema. Probe - Analizza il campione fotoeccitato
Probe = Spettroscopia Raman
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Tecnica Pump-Probe
per lo studio dei processi ultraveloci al femtosecondo
Esperimenti
Pump-Probe.
Pump - Pompaattinica
che fotoeccita il sistema. Probe - Analizza il campione fotoeccitato Probe = Spettroscopia Raman
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Tecnica Pump-Probe
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Probe: Spettroscopia Raman
Trattazione classica del Raman spontaneo
Processo anelastico di diffusione della luce
La luce diffusa
hafrequenze diverse
rispetto alla luce incidente `
E generato dalla dipendenza
non linearedella polarizzazione del campione dal campo incidente.
Il segnale Raman `e debole
L’effetto Raman `e un effettonon lineare. Ha sezione d’urto minore rispetto agli effetti lineari (Rayleigh)
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Probe: Spettroscopia Raman
Trattazione classica del Raman spontaneo
Processo anelastico di diffusione della luce
La luce diffusa
hafrequenze diverse
rispetto alla luce incidente
`
E generato dalla dipendenza
non linearedella polarizzazione del campione dal campo incidente.
Il segnale Raman `e debole
L’effetto Raman `e un effettonon lineare. Ha sezione d’urto minore rispetto agli effetti lineari (Rayleigh)
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Probe: Spettroscopia Raman
Trattazione classica del Raman spontaneo
Processo anelastico di diffusione della luce
La luce diffusa
hafrequenze diverse
rispetto alla luce incidente `
E generato dalla dipendenza
non linearedella polarizzazione del campione dal campo incidente.
Il segnale Raman `e debole
L’effetto Raman `e un effettonon lineare. Ha sezione d’urto minore rispetto agli effetti lineari (Rayleigh)
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Probe: Spettroscopia Raman
Trattazione classica del Raman spontaneo
Processo anelastico di diffusione della luce
La luce diffusa
hafrequenze diverse
rispetto alla luce incidente `
E generato dalla dipendenza
non linearedella polarizzazione del campione dal campo incidente.
Il segnale Raman `e debole
L’effetto Raman `e un effettonon lineare. Ha sezione d’urto minore rispetto agli effetti lineari (Rayleigh)
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Limiti del Raman Spontaneo
La risoluzione `e data dalla larghezza di banda del probe.
`
E limitata dal principio di indeterminazione:
τ ∆ν ≥ 1 2π Per una risoluzione di 15 cm−1 serve un Raman che duri almeno 1 ps (FWHM).
`
E impossibile studiare fenomeni con tempi caratteristici del fs.
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Limiti del Raman Spontaneo
La risoluzione `e data dalla larghezza di banda del probe.
`
E limitata dal principio di indeterminazione:
τ ∆ν ≥ 1 2π
Per una risoluzione di 15 cm−1 serve un Raman che duri almeno 1 ps (FWHM).
`
E impossibile studiare fenomeni con tempi caratteristici del fs.
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Limiti del Raman Spontaneo
La risoluzione `e data dalla larghezza di banda del probe.
`
E limitata dal principio di indeterminazione:
τ ∆ν ≥ 1 2π Per una risoluzione di 15 cm−1 serve un Raman che duri almeno 1 ps (FWHM).
`
E impossibile studiare fenomeni con tempi caratteristici del fs.
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Limiti del Raman Spontaneo
La risoluzione `e data dalla larghezza di banda del probe.
`
E limitata dal principio di indeterminazione:
τ ∆ν ≥ 1 2π Per una risoluzione di 15 cm−1 serve un Raman che duri almeno 1 ps (FWHM).
`
E impossibile studiare fenomeni con tempi
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
La Soluzione: Raman Stimolato
Il Raman Stimolato (SRS) `e ottenuto combinando il Raman con un altro impulso (Stokes).
La risoluzione `e pari al ∆ω del
Raman
Il segnale `e collineare con lo
Stokes
Miglior rapporto segnale -rumore
SRS: aggirato il principio di indeterminazione
Risoluzionetemporale e in frequenza sono determinati da impulsi diversi, non devono rispettare il principio di indeterminazione.
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
La Soluzione: Raman Stimolato
Il Raman Stimolato (SRS) `e ottenuto combinando il Raman con un altro impulso (Stokes). La risoluzione `e pari al ∆ω del
Raman
Il segnale `e collineare con lo
Stokes
Miglior rapporto segnale -rumore
SRS: aggirato il principio di indeterminazione
Risoluzionetemporale e in frequenza sono determinati da impulsi diversi, non devono rispettare il principio di indeterminazione.
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
La Soluzione: Raman Stimolato
Il Raman Stimolato (SRS) `e ottenuto combinando il Raman con un altro impulso (Stokes). La risoluzione `e pari al ∆ω del
Raman
Il segnale `e collineare con lo
Stokes
Miglior rapporto segnale -rumore
SRS: aggirato il principio di indeterminazione
Risoluzionetemporale e in frequenza sono determinati da impulsi diversi, non devono rispettare il principio di indeterminazione.
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
La Soluzione: Raman Stimolato
Il Raman Stimolato (SRS) `e ottenuto combinando il Raman con un altro impulso (Stokes). La risoluzione `e pari al ∆ω del
Raman
Il segnale `e collineare con lo
Stokes
Miglior rapporto segnale -rumore
SRS: aggirato il principio di indeterminazione
Risoluzionetemporale e in frequenza sono determinati da impulsi diversi, non devono rispettare il principio di indeterminazione.
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
La Soluzione: Raman Stimolato
Il Raman Stimolato (SRS) `e ottenuto combinando il Raman con un altro impulso (Stokes). La risoluzione `e pari al ∆ω del
Raman
Il segnale `e collineare con lo
Stokes
Miglior rapporto segnale -rumore
SRS: aggirato il principio di indeterminazione
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Spettroscopia Raman Stimolata al Femtosecondo
Raman stimolato negli esperimenti pump-probe
Il probedell’esperimento `e il
Raman stimolato
`
E possibile averebuona
risoluzioneanche per ∆t piccoli.
Cosa succede quando ∆t `e dell’ordine della durata dell’attinica e dello Stokes? Modello teorico che preveda la risposta del sistema
all’interazione simultanea dei tre laser.
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Spettroscopia Raman Stimolata al Femtosecondo
Raman stimolato negli esperimenti pump-probe
Il probedell’esperimento `e il
Raman stimolato
`
E possibile averebuona
risoluzioneanche per ∆t piccoli.
Cosa succede quando ∆t `e dell’ordine della durata dell’attinica e dello Stokes? Modello teorico che preveda la risposta del sistema
all’interazione simultanea dei tre laser.
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Spettroscopia Raman Stimolata al Femtosecondo
Raman stimolato negli esperimenti pump-probe
Il probedell’esperimento `e il
Raman stimolato
`
E possibile averebuona
risoluzioneanche per ∆t piccoli.
Cosa succede quando ∆t `e dell’ordine della durata dell’attinica e dello Stokes?
Modello teorico che preveda la risposta del sistema
all’interazione simultanea dei tre laser.
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Spettroscopia Raman Stimolata al Femtosecondo
Raman stimolato negli esperimenti pump-probe
Il probedell’esperimento `e il
Raman stimolato
`
E possibile averebuona
risoluzioneanche per ∆t piccoli.
Cosa succede quando ∆t `e dell’ordine della durata dell’attinica e dello Stokes? Modello teorico che preveda la risposta del sistema
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Calcolo Perturbativo della Polarizzazione
Formalismo della matrice densit`a ( Tutti i calcoli )
Il sistema reale deve essere descritto da una miscela di stati quantistici con la matrice densit`a
ρ =
n
X
i =0
pi|ψii hψi|
Il valore atteso della Polarizzazione: hPi = Tr (ρµ) Sfruttando la rappresentazione di Dirac si scrive la forma perturbativa di ρ ρ = ρ0+ ∞ X n=1 −i ~ nZ t 0 dt1 Z t1 0 · · · Z tn−1 0 dtn · [HD0 (t1), [HD0 (t2), · · · [HD0 (tn), ρ0] · · · ]]
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Calcolo Perturbativo della Polarizzazione
Formalismo della matrice densit`a ( Tutti i calcoli )
Il sistema reale deve essere descritto da una miscela di stati quantistici con la matrice densit`a
ρ =
n
X
i =0
pi|ψii hψi|
Il valore atteso della Polarizzazione: hPi = Tr (ρµ)
Sfruttando la rappresentazione di Dirac si scrive la forma perturbativa di ρ ρ = ρ0+ ∞ X n=1 −i ~ nZ t 0 dt1 Z t1 0 · · · Z tn−1 0 dtn · [HD0 (t1), [HD0 (t2), · · · [HD0 (tn), ρ0] · · · ]]
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Calcolo Perturbativo della Polarizzazione
Formalismo della matrice densit`a ( Tutti i calcoli )
Il sistema reale deve essere descritto da una miscela di stati quantistici con la matrice densit`a
ρ =
n
X
i =0
pi|ψii hψi|
Il valore atteso della Polarizzazione: hPi = Tr (ρµ) Sfruttando la rappresentazione di Diracsi scrive la forma perturbativa di ρ ρ = ρ0+ ∞ X n=1 −i ~ nZ t 0 dt1 Z t1 0 · · · Z tn−1 0 dtn · [HD0 (t1), [HD0 (t2), · · · [HD0 (tn), ρ0] · · · ]]
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Calcolo del Segnale di Raman Gain
Polarizzazione non lineare ( Tutti i calcoli )
La polarizzazione pu`o essere scritta come serie di potenze del campo elettrico:
~ P = ε0
χ~E + χ(2)E ~~E + χ(3)~E ~E ~E + · · ·
Il termine χ(3) `e il responsabile del segnale Raman.
Risolvendo le equazioni di Maxwell per il campo di Stokes si ottiene:
Es(L) = Es(0) + ∆Es
Is ∝ |Es(0)|2+ |∆Es|2+ 2Re [Es(0)∗∆Es]
Il Raman Gain: RG = ∆Is Is ∝ ω= P (3)(ω) Es(ω) !
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Calcolo del Segnale di Raman Gain
Polarizzazione non lineare ( Tutti i calcoli )
La polarizzazione pu`o essere scritta come serie di potenze del campo elettrico:
~ P = ε0
χ~E + χ(2)E ~~E + χ(3)~E ~E ~E + · · ·
Il termine χ(3) `e il responsabile del segnale Raman.
Risolvendo le equazioni di Maxwell per il campo di Stokes si ottiene:
Es(L) = Es(0) + ∆Es
Is ∝ |Es(0)|2+ |∆Es|2+ 2Re [Es(0)∗∆Es]
Il Raman Gain: RG = ∆Is Is ∝ ω= P (3)(ω) Es(ω) !
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Calcolo del Segnale di Raman Gain
Polarizzazione non lineare ( Tutti i calcoli )
La polarizzazione pu`o essere scritta come serie di potenze del campo elettrico:
~ P = ε0
χ~E + χ(2)E ~~E + χ(3)~E ~E ~E + · · ·
Il termine χ(3) `e il responsabile del segnale Raman.
Risolvendo le equazioni di Maxwell per il campo di Stokes si ottiene:
Es(L) = Es(0) + ∆Es
Is ∝ |Es(0)|2+ |∆Es|2+ 2Re [Es(0)∗∆Es]
Il Raman Gain: RG = ∆Is Is ∝ ω= P (3)(ω) Es(ω) !
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Calcolo del Segnale di Raman Gain
Polarizzazione non lineare ( Tutti i calcoli )
La polarizzazione pu`o essere scritta come serie di potenze del campo elettrico:
~ P = ε0
χ~E + χ(2)E ~~E + χ(3)~E ~E ~E + · · ·
Il termine χ(3) `e il responsabile del segnale Raman.
Risolvendo le equazioni di Maxwell per il campo di Stokes si ottiene:
Es(L) = Es(0) + ∆Es
Is ∝ |Es(0)|2+ |∆Es|2+ 2Re [Es(0)∗∆Es]
Il Raman Gain: RG = ∆Is Is ∝ ω= P (3)(ω) Es(ω) !
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Diagrammi di Feynman
Rappresentazione diagrammatica della P(3) ( Calcoli Completi )
La matrice densit`a `e rappresentata da due linee verticali, a sinistra ilket, a destra ilbra
3 Interazioni con i campi prima dell’emissione del fotone finale. 2 Interazioni Raman e 2 Stokes (l’ultima `e sempre Stokes) Si specificano i livelli coinvolti dalle interazioni
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Diagrammi di Feynman
Rappresentazione diagrammatica della P(3) ( Calcoli Completi )
La matrice densit`a `e rappresentata da due linee verticali, a sinistra ilket, a destra ilbra
3 Interazioni con i campi prima dell’emissione del fotone finale.
2 Interazioni Raman e 2 Stokes (l’ultima `e sempre Stokes) Si specificano i livelli coinvolti dalle interazioni
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Diagrammi di Feynman
Rappresentazione diagrammatica della P(3) ( Calcoli Completi )
La matrice densit`a `e rappresentata da due linee verticali, a sinistra ilket, a destra ilbra
3 Interazioni con i campi prima dell’emissione del fotone finale. 2 Interazioni Raman e 2 Stokes (l’ultima `e sempre Stokes)
Si specificano i livelli coinvolti dalle interazioni
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Diagrammi di Feynman
Rappresentazione diagrammatica della P(3) ( Calcoli Completi )
La matrice densit`a `e rappresentata da due linee verticali, a sinistra ilket, a destra ilbra
3 Interazioni con i campi prima dell’emissione del fotone finale. 2 Interazioni Raman e 2 Stokes (l’ultima `e sempre Stokes) Si specificano i livelli coinvolti dalle interazioni
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Regole di Calcolo dei Diagrammi
Ogni freccia che punta a destra contribuisce con ER/S(t)e−i ωt, a
sinistra ER/S∗ (t)ei ωt
Tra una freccia e la successiva il sistema evolve senza perturbazione Ad ogni interazione si moltiplica il momento di dipolo tra stato iniziale e finale
Si moltiplica per (−1)m, con m numero di interazioni sul latobra della matrice densit`a (esclusa l’ultima)
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Regole di Calcolo dei Diagrammi
Ogni freccia che punta a destra contribuisce con ER/S(t)e−i ωt, a
sinistra ER/S∗ (t)ei ωt
Tra una freccia e la successiva il sistema evolve senza perturbazione
Ad ogni interazione si moltiplica il momento di dipolo tra stato iniziale e finale
Si moltiplica per (−1)m, con m numero di interazioni sul latobra della matrice densit`a (esclusa l’ultima)
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Regole di Calcolo dei Diagrammi
Ogni freccia che punta a destra contribuisce con ER/S(t)e−i ωt, a
sinistra ER/S∗ (t)ei ωt
Tra una freccia e la successiva il sistema evolve senza perturbazione Ad ogni interazione si moltiplica il momento di dipolo tra stato iniziale e finale
Si moltiplica per (−1)m, con m numero di interazioni sul latobra della matrice densit`a (esclusa l’ultima)
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Regole di Calcolo dei Diagrammi
Ogni freccia che punta a destra contribuisce con ER/S(t)e−i ωt, a
sinistra ER/S∗ (t)ei ωt
Tra una freccia e la successiva il sistema evolve senza perturbazione Ad ogni interazione si moltiplica il momento di dipolo tra stato iniziale e finale
Si moltiplica per (−1)m, con m
numero di interazioni sul latobra della matrice densit`a (esclusa l’ultima)
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Calcolo del Diagramma
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Calcolo del Diagramma
Diagramma che da la risposta dal lato rosso
P(3)(t) = −i ~ 3Z t −∞ dt3 Z t3 −∞ dt2 Z t2 −∞ dt1Er∗(t1)ei ωrt1e−i ˜ωab(t2−t1)
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Calcolo del Diagramma
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Calcolo del Diagramma
Diagramma che da la risposta dal lato rosso
P(3)(t) = −i ~ 3Z t −∞ dt3 Z t3 −∞ dt2 Z t2 −∞ dt1Er∗(t1)ei ωrt1e−i ˜ωab(t2−t1)·
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Calcolo del Diagramma
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Calcolo del Diagramma
Diagramma che da la risposta dal lato rosso
P(3)(t) = −i ~ 3Z t −∞ dt3 Z t3 −∞ dt2 Z t2 −∞ dt1Er∗(t1)ei ωrt1e−i ˜ωab(t2−t1)·
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Calcolo del Diagramma
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Calcolo del Diagramma
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Diagramma IRS I
ccche da la risposta a frequenze
maggiori
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Diagramma IRS I
ccche da la risposta a frequenze
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Interazione con l’attinica
Come si modificano i diagrammi per tenere conto delle interazioni con l’attinica?
Si aggiungono altre due interazioni (diagramma al quinto ordine)
Il numero di diagrammi totale `e 6n2n−1= 124416
Per fortuna possiamo fare qualche approssimazione: Sono 22 nuovi diagrammi su RRS e 22 su IRS.
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Interazione con l’attinica
Come si modificano i diagrammi per tenere conto delle interazioni con l’attinica? Si aggiungono altre due interazioni (diagramma al quinto ordine)
Il numero di diagrammi totale `e 6n2n−1= 124416
Per fortuna possiamo fare qualche approssimazione: Sono 22 nuovi diagrammi su RRS e 22 su IRS.
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Interazione con l’attinica
Come si modificano i diagrammi per tenere conto delle interazioni con l’attinica? Si aggiungono altre due interazioni (diagramma al quinto ordine)
Il numero di diagrammi totale `e 6n2n−1 = 124416
Per fortuna possiamo fare qualche approssimazione: Sono 22 nuovi diagrammi su RRS e 22 su IRS.
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Interazione con l’attinica
Come si modificano i diagrammi per tenere conto delle interazioni con l’attinica? Si aggiungono altre due interazioni (diagramma al quinto ordine)
Il numero di diagrammi totale `e 6n2n−1 = 124416
Per fortuna possiamo fare qualche approssimazione:
Sono 22 nuovi diagrammi su RRS e 22 su IRS.
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Interazione con l’attinica
Come si modificano i diagrammi per tenere conto delle interazioni con l’attinica? Si aggiungono altre due interazioni (diagramma al quinto ordine)
Il numero di diagrammi totale `e 6n2n−1 = 124416
Per fortuna possiamo fare qualche approssimazione: Sono 22 nuovi diagrammi su RRS e 22 su IRS.
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Risposta sul lato Gain
ωR |ai hb| ωA |ai hd| ωA |ai hb| ωS |ai hc| ωR |bi hc|
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Risposta sul lato Gain
−880 −860 −840 −820 −800 −780 −760 −740 −720 Raman Shift cm−1 −6 −4 −2 0 2 4 6 Ra ma n G ain
1e−8 Risposta dal lato gain
∆t=−0.10 ps ∆t=−0.09 ps ∆t=−0.08 ps ∆t=−0.07 ps ∆t=−0.06 ps ∆t=−0.05 ps ∆t=−0.04 ps −830 −820 −810 −800 −790 −780 −770 Raman Shift [cm−1] −0.10 −0.05 0.00 0.05 0.10 ∆ tatt Uscita RRS −6 −4 −2 0 2 4 6 1e−7
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Risposta sul lato Gain
0.0 0.5 1.0
Spostamento del picco
xe−x2
e−x2
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Oscillazioni
Comportamento del picco con attinica che posticipa lo Stokes
ωR |ai he| ωS |ai hc| ωA |ai hb| ωR |ei hb| ωA |ei hc| Sperimentalmente si osservano oscillazioni quando l’attinica posticipa lo Stokes.
La frequenza delle oscillazioni cresce al crescere del ritardo temporale
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Oscillazioni
Comportamento del picco con attinica che posticipa lo Stokes
ωR |ai he| ωS |ai hc| ωA |ai hb| ωR |ei hb| ωA |ei hc| Sperimentalmente si osservano oscillazioni quando l’attinica posticipa lo Stokes.
La frequenza delle oscillazioni cresce al crescere del ritardo temporale
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Oscillazioni
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Oscillazioni
Comportamento del picco con attinica che posticipa lo Stokes
0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
1.2 Oscillazioni sulla base
0.05sin(5x) e−x2
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Conclusioni
−830 −820 −810 −800 −790 −780 −770 Raman Shift [cm−1] −0.10 −0.05 0.00 0.05 0.10 ∆ tatt Uscita RRS −6 −4 −2 0 2 4 61e−7 La teoria prevede che il segnale sul
Gain sia modificato dalla presenza dell’attinica:
Il picco si sposta verso frequenze pi`u alte
Quando l’attinica posticipa la Stokes si generano oscillazioni alla base del picco.
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Conclusioni
La teoria prevede che il segnale sul Gain sia modificato dalla presenza dell’attinica:
Il picco si sposta verso frequenze pi`u alte
Quando l’attinica posticipa la Stokes si generano oscillazioni alla base del picco.
Processi Pump-Probe Teoria quantistica del Raman Stimolato Diagrammi al quinto ordine
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Appendici
4 Teoria quantistica SRS Raman Gain
5 Da dove vengono i diagrammi?
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Introduzione degli strumenti matematici
Le miscele statistiche di stati del sistema sono descritte attraverso lamatrice densit`aρ
ρ(t) =X
k
pk|ψk(t)i hψk(t)|
Il valore atteso di un operatore `e: hAi = Tr (ρA)
L’evoluzione temporale di ρ `e data dal Teorema di Ehrenfest: d
dtρ = − i ~[H, ρ] Soluzione per sviluppo in serie:
ρ(t) = ρ0+ ∞ X n=1 −i ~ nZ t 0 dt1 Z t1 0 dt2· · · Z tn−1 0 dtn [H(tn), [H(tn−1), · · · , [H(t1), ρ0] · · · ]]
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Introduzione degli strumenti matematici
Le miscele statistiche di stati del sistema sono descritte attraverso lamatrice densit`aρ
ρ(t) =X
k
pk|ψk(t)i hψk(t)|
Il valore atteso di un operatore `e: hAi = Tr (ρA)
L’evoluzione temporale di ρ `e data dal Teorema di Ehrenfest: d
dtρ = − i ~[H, ρ] Soluzione per sviluppo in serie:
ρ(t) = ρ0+ ∞ X n=1 −i ~ nZ t 0 dt1 Z t1 0 dt2· · · Z tn−1 0 dtn [H(tn), [H(tn−1), · · · , [H(t1), ρ0] · · · ]]
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Introduzione degli strumenti matematici
Le miscele statistiche di stati del sistema sono descritte attraverso lamatrice densit`aρ
ρ(t) =X
k
pk|ψk(t)i hψk(t)|
Il valore atteso di un operatore `e: hAi = Tr (ρA)
L’evoluzione temporale di ρ `e data dal Teorema di Ehrenfest: d
dtρ = − i ~[H, ρ]
Soluzione per sviluppo in serie: ρ(t) = ρ0+ ∞ X n=1 −i ~ nZ t 0 dt1 Z t1 0 dt2· · · Z tn−1 0 dtn [H(tn), [H(tn−1), · · · , [H(t1), ρ0] · · · ]]
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Introduzione degli strumenti matematici
Le miscele statistiche di stati del sistema sono descritte attraverso lamatrice densit`aρ
ρ(t) =X
k
pk|ψk(t)i hψk(t)|
Il valore atteso di un operatore `e: hAi = Tr (ρA)
L’evoluzione temporale di ρ `e data dal Teorema di Ehrenfest: d
dtρ = − i ~[H, ρ] Soluzione per sviluppo in serie:
∞
X
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Teoria perturbativa
L’hamiltoniana pu`o essere scritta: H(t) = H0+ H0(t)
H0 `e l’hamiltoniana del sistema imperturbato
H0(t) `e la perturbazione dipendente dal tempo
Larappresentazione di Dirac permette di ricavare un espressione
convergente per ρ(t): ρ(t) = ρ0+ ∞ X n=1 −i ~ nZ t 0 dt1 Z t1 0 dt2· · · Z tn−1 0 dtnU0(t, t0) H0 D(tn), [HD0 (tn−1), · · · , [HD0 (t1), ρ0] · · · ] U0+(t, t0)
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Teoria perturbativa
L’hamiltoniana pu`o essere scritta: H(t) = H0+ H0(t)
H0 `e l’hamiltoniana del sistema imperturbato
H0(t) `e la perturbazione dipendente dal tempo
Larappresentazione di Dirac permette di ricavare un espressione
convergente per ρ(t): ρ(t) = ρ0+ ∞ X n=1 −i ~ nZ t 0 dt1 Z t1 0 dt2· · · Z tn−1 0 dtnU0(t, t0) H0 D(tn), [HD0 (tn−1), · · · , [HD0 (t1), ρ0] · · · ] U0+(t, t0)
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Teoria perturbativa
L’hamiltoniana pu`o essere scritta: H(t) = H0+ H0(t)
H0 `e l’hamiltoniana del sistema imperturbato
H0(t) `e la perturbazione dipendente dal tempo
Larappresentazione di Dirac permette di ricavare un espressione
convergente per ρ(t): ρ(t) = ρ0+ ∞ X n=1 −i ~ nZ t 0 dt1 Z t1 0 dt2· · · Z tn−1 0 dtnU0(t, t0) H0 D(tn), [HD0 (tn−1), · · · , [HD0 (t1), ρ0] · · · ] U0+(t, t0)
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Teoria perturbativa
L’hamiltoniana pu`o essere scritta: H(t) = H0+ H0(t)
H0 `e l’hamiltoniana del sistema imperturbato
H0(t) `e la perturbazione dipendente dal tempo
Larappresentazione di Dirac permette di ricavare un espressione
convergente per ρ(t): ρ(t) = ρ0+ ∞ X n=1 −i ~ nZ t 0 dt1 Z t1 0 dt2· · · Z tn−1 0 dtnU0(t, t0) H0 0 0 ] · · · ] U+
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Teoria perturbativa
La perturbazione introdotta dal campo `e H0(t) = µE (t)
Con questa perturbazione l’espressione di ρ diventa:
ρ(t) = ρ0+ ∞ X n=1 −i ~ nZ t 0 dt1 Z t1 0 dt2· · · Z tn−1 0 dtnE (tn) · · · E (t1) U(t, t0) [µD(tn), [µD(tn−1), · · · , [µD(t1), ρ0] · · · ]] U0+(t, t0)
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Teoria perturbativa
La perturbazione introdotta dal campo `e H0(t) = µE (t) Con questa perturbazione l’espressione di ρ diventa:
ρ(t) = ρ0+ ∞ X n=1 −i ~ nZ t 0 dt1 Z t1 0 dt2· · · Z tn−1 0 dtnE (tn) · · · E (t1) U(t, t0) [µD(tn), [µD(tn−1), · · · , [µD(t1), ρ0] · · · ]] U0+(t, t0)
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Polarizzazione non lineare
La polarizzazione pu`o essere scritta come serie di potenze del campo elettrico:
~ P = ε0
χ~E + χ(2)E ~~E + χ(3)~E ~E ~E + · · ·
I termini pari di χ(n) si annullano nei mezzi asimmetria di inversione.
Il primo termine non lineare `e χ(3), ed `e il responsabile del segnale Raman.
La polarizzazione macroscopica `e il valore atteso del momento di dipolo microscopico:
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Polarizzazione non lineare
La polarizzazione pu`o essere scritta come serie di potenze del campo elettrico:
~ P = ε0
χ~E + χ(2)E ~~E + χ(3)~E ~E ~E + · · ·
I termini pari di χ(n)si annullano nei mezzi a simmetria di inversione.
Il primo termine non lineare `e χ(3), ed `e il responsabile del segnale Raman.
La polarizzazione macroscopica `e il valore atteso del momento di dipolo microscopico:
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Polarizzazione non lineare
La polarizzazione pu`o essere scritta come serie di potenze del campo elettrico:
~ P = ε0
χ~E + χ(2)E ~~E + χ(3)~E ~E ~E + · · ·
I termini pari di χ(n)si annullano nei mezzi a simmetria di inversione.
Il primo termine non lineare `e χ(3), ed `e il responsabile del segnale Raman.
La polarizzazione macroscopica `e il valore atteso del momento di dipolo microscopico:
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Polarizzazione non lineare
La polarizzazione pu`o essere scritta come serie di potenze del campo elettrico:
~ P = ε0
χ~E + χ(2)E ~~E + χ(3)~E ~E ~E + · · ·
I termini pari di χ(n)si annullano nei mezzi a simmetria di inversione.
Il primo termine non lineare `e χ(3), ed `e il responsabile del segnale Raman.
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Polarizzazione non lineare
La polarizzazione al terzo ordine `e calcolabile dalla formula: P(3)(t) = −i ~ 3Z t 0 dt1 Z t1 0 dt2 Z t2 0 dt3E (t3)E (t2)E (t1) Tr (µD(t) [µD(t3), [µD(t2), [µD(t1), ρ0]]])
Introducendo la funzione di risposta:
S(3)(t1, t2, t3) = Tr (µD(t) [µD(t3), [µD(t2), [µD(t1), ρ0]]]) Si ottiene P(3)(t) = −i ~ 3Z t 0 dt1 Z t1 0 dt2 Z t2 0 dt3E (t3)E (t2)E (t1)S (t1, t2, t3)
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Polarizzazione non lineare
La polarizzazione al terzo ordine `e calcolabile dalla formula: P(3)(t) = −i ~ 3Z t 0 dt1 Z t1 0 dt2 Z t2 0 dt3E (t3)E (t2)E (t1) Tr (µD(t) [µD(t3), [µD(t2), [µD(t1), ρ0]]])
Introducendo la funzione di risposta:
S(3)(t1, t2, t3) = Tr (µD(t) [µD(t3), [µD(t2), [µD(t1), ρ0]]]) Si ottiene P(3)(t) = −i ~ 3Z t 0 dt1 Z t1 0 dt2 Z t2 0 dt3E (t3)E (t2)E (t1)S (t1, t2, t3)
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Polarizzazione non lineare
La polarizzazione al terzo ordine `e calcolabile dalla formula: P(3)(t) = −i ~ 3Z t 0 dt1 Z t1 0 dt2 Z t2 0 dt3E (t3)E (t2)E (t1) Tr (µD(t) [µD(t3), [µD(t2), [µD(t1), ρ0]]])
Introducendo la funzione di risposta:
S(3)(t1, t2, t3) = Tr (µD(t) [µD(t3), [µD(t2), [µD(t1), ρ0]]]) Si ottiene P(3)(t) = −i ~ 3Z t 0 dt1 Z t1 0 dt2 Z t2 0 dt3E (t3)E (t2)E (t1)S (t1, t2, t3)
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Calcolo del Raman Gain
Sviluppando le equazioni di Maxwell si ricava l’equazione: ∂2E ∂z2 − 1 c ∂2E ∂t2 = µ0 ∂2Pnl ∂t2
Scriviamo il campo elettrico complessivo come la sovrapposizione di quattro campi (four wave mixing, 2 Raman e 2 Stokes)
E = 1 2
h
2Ar(z)ei (ωrt−krz)+ 2As(z)ei (ωst−ksz)+ c.c.
i
Sostituendo nella prima equazione otteniamo: ∂AS
∂z = −i αχ
(3)|A r|2As
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Calcolo del Raman Gain
Sviluppando le equazioni di Maxwell si ricava l’equazione: ∂2E ∂z2 − 1 c ∂2E ∂t2 = µ0 ∂2Pnl ∂t2
Scriviamo il campo elettrico complessivo come la sovrapposizione di quattro campi (four wave mixing, 2 Raman e 2 Stokes)
E = 1 2
h
2Ar(z)ei (ωrt−krz)+ 2As(z)ei (ωst−ksz)+ c.c.
i
Sostituendo nella prima equazione otteniamo: ∂AS
∂z = −i αχ
(3)|A r|2As
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Calcolo del Raman Gain
Sviluppando le equazioni di Maxwell si ricava l’equazione: ∂2E ∂z2 − 1 c ∂2E ∂t2 = µ0 ∂2Pnl ∂t2
Scriviamo il campo elettrico complessivo come la sovrapposizione di quattro campi (four wave mixing, 2 Raman e 2 Stokes)
E = 1 2
h
2Ar(z)ei (ωrt−krz)+ 2As(z)ei (ωst−ksz)+ c.c.
i
Sostituendo nella prima equazione otteniamo: ∂A
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Calcolo del Raman Gain
Soluzione: As(L) = As(0) − i αχ(3)|Ar|2As(0)L = As(0) + ∆As(0)
La quantit`a misurabile sperimentalmente `el’intensit`a: Is ∝ |As(0)|2+ |∆As|2+ 2Re [As(0)∗∆As]
Guadagno di intensit`a sullo Stokes (Raman Gain): RG = ∆Is
Is(0)
∝ ωχ(3)immIrL
Usando la relazione che lega χ(3) alla P(3):
P(3) = ε0χ(3)IrAs RG ∝ ω=
P(3) As(ω)
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Calcolo del Raman Gain
Soluzione: As(L) = As(0) − i αχ(3)|Ar|2As(0)L = As(0) + ∆As(0)
La quantit`a misurabile sperimentalmente `el’intensit`a: Is ∝ |As(0)|2+ |∆As|2+ 2Re [As(0)∗∆As]
Guadagno di intensit`a sullo Stokes (Raman Gain): RG = ∆Is
Is(0)
∝ ωχ(3)immIrL
Usando la relazione che lega χ(3) alla P(3):
P(3) = ε0χ(3)IrAs RG ∝ ω=
P(3) As(ω)
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Calcolo del Raman Gain
Soluzione: As(L) = As(0) − i αχ(3)|Ar|2As(0)L = As(0) + ∆As(0)
La quantit`a misurabile sperimentalmente `el’intensit`a: Is ∝ |As(0)|2+ |∆As|2+ 2Re [As(0)∗∆As]
Guadagno di intensit`a sullo Stokes (Raman Gain): RG = ∆Is
Is(0)
∝ ωχ(3)immIrL
Usando la relazione che lega χ(3) alla P(3):
P(3) = ε0χ(3)IrAs RG ∝ ω=
P(3) As(ω)
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Calcolo del Raman Gain
Soluzione: As(L) = As(0) − i αχ(3)|Ar|2As(0)L = As(0) + ∆As(0)
La quantit`a misurabile sperimentalmente `el’intensit`a: Is ∝ |As(0)|2+ |∆As|2+ 2Re [As(0)∗∆As]
Guadagno di intensit`a sullo Stokes (Raman Gain): RG = ∆Is
Is(0)
∝ ωχ(3)immIrL
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Teoria Quantistica per il Raman Stimolato
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Sviluppo dei termini perturbativi
Per calcolare il Raman Gain occorre conoscere la P(3)
P(3)(t) = −i ~ 3Z t 0 dt1 Z t1 0 dt2 Z t2 0 dt3E (t3)E (t2)E (t1)S (t1, t2, t3)
La funzione di risposta contiene la traccia dei commutatori: S(3)(t1, t2, t3) = Tr (µD(t) [µD(t3), [µD(t2), [µD(t1), ρ0]]])
Ciascun commutatore da luogo a 2 termini, sono 3 commutatori, totale 23 = 8 termini (4 + 4 compessi coniugati).
Ciascun campo elettrico `e la sovrapposizione di tre campi (four-wave-mixing):
E (t) = E1(t) ei ωrt+ e−i ωrt+E2(t) ei ωst+ e−i ωst+E3(t) ei ωst+ e−i ωst
Ciascun termine E (ti) ha 6 termini.
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Sviluppo dei termini perturbativi
Per calcolare il Raman Gain occorre conoscere la P(3)
P(3)(t) = −i ~ 3Z t 0 dt1 Z t1 0 dt2 Z t2 0 dt3E (t3)E (t2)E (t1)S (t1, t2, t3)
La funzione di risposta contiene la traccia dei commutatori: S(3)(t1, t2, t3) = Tr (µD(t) [µD(t3), [µD(t2), [µD(t1), ρ0]]])
Ciascun commutatore da luogo a 2 termini, sono 3 commutatori, totale 23 = 8 termini (4 + 4 compessi coniugati).
Ciascun campo elettrico `e la sovrapposizione di tre campi (four-wave-mixing):
E (t) = E1(t) ei ωrt+ e−i ωrt+E2(t) ei ωst+ e−i ωst+E3(t) ei ωst+ e−i ωst
Ciascun termine E (ti) ha 6 termini.
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Sviluppo dei termini perturbativi
Per calcolare il Raman Gain occorre conoscere la P(3)
P(3)(t) = −i ~ 3Z t 0 dt1 Z t1 0 dt2 Z t2 0 dt3E (t3)E (t2)E (t1)S (t1, t2, t3)
La funzione di risposta contiene la traccia dei commutatori: S(3)(t1, t2, t3) = Tr (µD(t) [µD(t3), [µD(t2), [µD(t1), ρ0]]])
Ciascun commutatore da luogo a 2 termini, sono 3 commutatori, totale 23 = 8 termini (4 + 4 compessi coniugati).
Ciascun campo elettrico `e la sovrapposizione di tre campi (four-wave-mixing):
E (t) = E1(t) ei ωrt+ e−i ωrt+E2(t) ei ωst+ e−i ωst+E3(t) ei ωst+ e−i ωst
Ciascun termine E (ti) ha 6 termini.
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Sviluppo dei termini perturbativi
Per calcolare il Raman Gain occorre conoscere la P(3)
P(3)(t) = −i ~ 3Z t 0 dt1 Z t1 0 dt2 Z t2 0 dt3E (t3)E (t2)E (t1)S (t1, t2, t3)
La funzione di risposta contiene la traccia dei commutatori: S(3)(t1, t2, t3) = Tr (µD(t) [µD(t3), [µD(t2), [µD(t1), ρ0]]])
Ciascun commutatore da luogo a 2 termini, sono 3 commutatori, totale 23 = 8 termini (4 + 4 compessi coniugati).
Ciascun campo elettrico `e la sovrapposizione di tre campi (four-wave-mixing):
E (t) = E1(t) ei ωrt+ e−i ωrt+E2(t) ei ωst+ e−i ωst+E3(t) ei ωst+ e−i ωst
Ciascun termine E (ti) ha 6 termini.
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Sviluppo dei termini perturbativi
Per calcolare il Raman Gain occorre conoscere la P(3)
P(3)(t) = −i ~ 3Z t 0 dt1 Z t1 0 dt2 Z t2 0 dt3E (t3)E (t2)E (t1)S (t1, t2, t3)
La funzione di risposta contiene la traccia dei commutatori: S(3)(t1, t2, t3) = Tr (µD(t) [µD(t3), [µD(t2), [µD(t1), ρ0]]])
Ciascun commutatore da luogo a 2 termini, sono 3 commutatori, totale 23 = 8 termini (4 + 4 compessi coniugati).
Ciascun campo elettrico `e la sovrapposizione di tre campi (four-wave-mixing):
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Sviluppo dei termini perturbativi
Per calcolare il Raman Gain occorre conoscere la P(3)
P(3)(t) = −i ~ 3Z t 0 dt1 Z t1 0 dt2 Z t2 0 dt3E (t3)E (t2)E (t1)S (t1, t2, t3)
La funzione di risposta contiene la traccia dei commutatori: S(3)(t1, t2, t3) = Tr (µD(t) [µD(t3), [µD(t2), [µD(t1), ρ0]]])
Ciascun commutatore da luogo a 2 termini, sono 3 commutatori, totale 23 = 8 termini (4 + 4 compessi coniugati).
Ciascun campo elettrico `e la sovrapposizione di tre campi (four-wave-mixing):
E (t) = E1(t) ei ωrt+ e−i ωrt+E2(t) ei ωst+ e−i ωst+E3(t) ei ωst+ e−i ωst
Ciascun termine E (ti) ha 6 termini.
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Rappresentazione Diagrammatica
Diagrammi di Feynman per descrivere i termini perturbativi
Il primo termine della funzione di risposta S(3):
SI(3) = Tr [µD(t)µD(t2)µD(t1)µD(0)ρ0]
Esplicitiamo larappresentazione di Dirac:
SI(3) = TrU0+(t, 0)µU0(t, 0)U0+(t2, 0)µU0(t2, 0)
U0+(t1, 0)µU0(t1, 0)µρ0
Questa scrittura si presta ad un interpretazione fisica: SI(3) = Tr µU0(t, t2)µU0(t2, t1)µU0(t1, 0)µρ0U0+(t, 0)
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Rappresentazione Diagrammatica
Diagrammi di Feynman per descrivere i termini perturbativi
Il primo termine della funzione di risposta S(3):
SI(3) = Tr [µD(t)µD(t2)µD(t1)µD(0)ρ0]
Esplicitiamo larappresentazione di Dirac:
SI(3) = TrU0+(t, 0)µU0(t, 0)U0+(t2, 0)µU0(t2, 0)
U0+(t1, 0)µU0(t1, 0)µρ0
Questa scrittura si presta ad un interpretazione fisica: SI(3) = Tr µU0(t, t2)µU0(t2, t1)µU0(t1, 0)µρ0U0+(t, 0)
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Rappresentazione Diagrammatica
Diagrammi di Feynman per descrivere i termini perturbativi
Il primo termine della funzione di risposta S(3):
SI(3) = Tr [µD(t)µD(t2)µD(t1)µD(0)ρ0]
Esplicitiamo larappresentazione di Dirac:
SI(3) = TrU0+(t, 0)µU0(t, 0)U0+(t2, 0)µU0(t2, 0)
U0+(t1, 0)µU0(t1, 0)µρ0
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Rappresentazione Diagrammatica
Diagrammi di Feynman per descrivere i termini perturbativi
SI(3)= Tr µU0(t, t2)µU0(t2, t1)µU0(t1, 0)µρ0U0+(t, 0)
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Rappresentazione Diagrammatica
Diagrammi di Feynman per descrivere i termini perturbativi
SI(3)= Tr µU0(t, t2)µU0(t2, t1)µU0(t1, 0)µρ0U0+(t, 0)
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Rappresentazione Diagrammatica
Diagrammi di Feynman per descrivere i termini perturbativi
SI(3)= Tr µU0(t, t2)µU0(t2, t1)µU0(t1, 0)µρ0U0+(t, 0)
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Setup Sperimentale (1)
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
Setup Sperimentale (2)
Legenda
Laser al Titanio-Zaffiro: tunabile tra i 650 nm ai 1100 nm (rosso-infrarosso) impulsato a 1kHz.
Ramanpulse generato con la tecnica del “Spectral Compression”
(SC) attraverso un cristallo di β-Borato di Bario (BBO)
Due amplificatori OPA (Optical Parametric Amplifier) prima del SC per aumentare la banda sintonizzabile del Raman.
Stokes (banda larga) generato focalizzando la frequenza
fondamentale del laser in una lastra di zaffiro o CaF2.
Raman e Stokes focalizzate sul campione non collinearmente Raman Gain rilevato da un detector CCD (charge-coupled device) a freddo (Risoluzione di 3-5 cm−1)
Teoria quantistica SRS Da dove vengono i diagrammi? Setup sperimentale
