Generazione di impulsi ultravioletti al femtosecondo mediante amplificazione ottica parametrica

FACOLTÀDISCIENZE MATEMATICHE,FISICHE E NATURALI

Corso diLaureain Fisi a

Generazione di impulsi ultravioletti

al femtose ondo mediante ampli azione

otti a parametri a

Dissertazione di Laurea in Fisi a

Candidato:

Ali e Monteferri

Relatore:

Prof. TullioS opigno

Introduzione 4

1 Spettros opia Ramanstimolata onimpulsial femtose ondo 5

2 Elementidi otti anon lineare 7

2.1 Lapolarizzazioneotti anonlineareel'equazionedelleonde . . . 7

2.2 Interazioninonlinearidel se ondoordine . . . 8

2.3 Conservazione dell'energia e del momento nelle interazioni non

lineari . . . 12

3 Generazionedi impulsiultravioletti al femtose ondo 15

3.1 Teoriadell'ampli azioneparametri a . . . 15

3.2 Ar hitetturadi unOPA:primoese ondostadiodiampli azione 17

3.3 Generazionedellase ondaarmoni a . . . 20

4 Analisidi stabilità 22

4.1 Strumentid'analisi . . . 22

4.2 Presentazionedeidati . . . 22

Con lusioni 38

Negli ultimi anni il res ente interesse nei onfronti di pro essi himi i e

biologi i ultravelo i ha portato allo sviluppo di te ni he in gradodi indagare

le trasformazioni he avvengono nella materia su s ale temporali inferiori al

pi ose ondo. Inquestosensol'invenzionedeilaser heemettonoimpulsial

fem-tose ondo ha segnato il passo de isivo per la nas ita di spettros opie otti he

risolteintempo,fondatesullos hemapump-probe. Tralemodernete ni he he

onsentono di rilevarelastruttura vibrazionaledi unsistema durante reazioni

ultravelo i è molto diusa la spettros opia Raman stimolata al femtose ondo

(Femtose ond Stimulated Raman Spe tros opy-FSRS). Questo tipodi

spettro-s opiavibrazionalerisoltaintempoèrealizzatadallaboratorioFemtos opy per

analizzarel'evoluzionediuna lassediproteine,adesempioleemoproteine,tra

due ongurazionidiequilibrio.

Oltreall'impiegodiimpulsidibrevedurata,talemetodori hiedeun'estesa

tuna-bilitàinfrequenza,per hésiindu alatrasformazionesul ampioneesiottenga

eetto Raman sfruttandonele bande di assorbimento. Permanipolare lalu e

us entedaunlaseraduna ertalunghezzad'ondasiutilizzanoeettiotti inon

lineari. Nellapresentedissertazione ilimiteremoallostudiodeglieettidel

se- ondo ordine, hesono statialla basedellagenerazionedi impulsiultravioletti

dausare omepompaattini aperunesperimentodi FSRS.

La onversionedi impulsialfemtose ondo entratia

800nm

emessidaunlaser

alTi:Sa inimpulsi entratia

270nm

, he sianoadatti adinnes are ilpro esso

foto himi odi interessenelleproteine,èstatol'obiettivodelnostrolavoro

spe-rimentale. La produzione di impulsi ultravioletti è statarealizzataattraverso

il pro essodi generazione di se onda armoni a, impiegando ome ampo

fon-damentale il segnale in us ita da un ampli atore otti o parametri o (OPA).

Di questo des riveremo lo s hema ostruttivo e dis uteremo i problemi legati

all'ampli azioneparametri a onimpulsiultrabrevi.

Inneriporteremol'analisirelativaalla aratterizzazionedistabilitàdelsistema

heviene ostantemente ondotta in laboratorio, monitorandola temperatura

dell'ambiente e l'energia e la durata degli impulsi emessi dal laser, al ne di

ontrollarel'eventuale orrelazionetraidiversiparametrieassi urarelemigliori

Spettros opia Raman

stimolata on impulsi al

femtose ondo

Per omprenderelamotivazionespettros opi adelpresentelavorodi

gene-razionediimpulsiultraviolettialfemtose ondo,svoltonell'ambitodelprogetto

Femtos opy,des riviamobrevemente iprin ipidi basedellate ni aFSRS.

Nellaspettros opiaRamanspontaneaunfas iodi pump afrequenza

ω

p

in ide su un ampione, produ endo una diusione di fotoni. Come risultato dello

s atteringanelasti odellaradiazionein identevengonodiusifotoniafrequenza

minore

ω

s

e maggiore

ω

as

rispetto a quella e itatri e, detti rispettivamente Stokes e anti-Stokes. L'e ienza del pro esso spontaneo è molto bassa, ma

aumenta se lo s attering della lu e è stimolato dalla presenza di un se ondo

ampo. Quandoduefas i oerenti,unodipump afrequenza

ω

p

eunoStokesa frequenza

ω

s

,illuminanoun ampione hepresentaunafrequenzadivibrazione mole olareparia

ω

0

= ω

p

− ω

s

,vieneemessalu e oerente afrequenza

ω

s

on intensitàproporzionalealussodifotonidellapompa. Inquesto asosidi e he

l'emissionedifotoniafrequenza

ω

s

èstimolatadallapresenzadelfas ioStokes. Laspettros opiaRamantradizionale onsentedi rilevarelastruttura

vibrazio-naledel ampione,manondi risolverlaintempo.

Durantelaperturbazionediunsistemanonègeneralmentepossibilefare

misu-re, maène essario aspettare lane dellaperturbazioneper analizzarele

on-seguenze hehaavuto. Esistono, però,delletrasformazioni osìvelo irispetto

alla durata dellaperturbazione, danonpoteressere osservate,poi hédannoa

lorovoltaorigineapro essipiùlenti. Perindagarequestifenomeniultravelo i

si utilizza la te ni a di misura pump-probe. Lo s hema prevede l'impiego di

due impulsi ultrabrevi: il primo, detto di pump, investe il sistema in esame,

mettendo in attouna trasformazione; il se ondo, detto di probe, attraversail

sistema perturbato onunritardo temporaleregolabilerispettoalprimo.

Stu-diandoi ambiamentinelle aratteristi hedell'impulsodi probe infunzione del

ritardotemporale,siottengonoinformazioni sullemodi azionidelle strutture

mole olariinnes atedalpump. Larisoluzionetemporale on uisiri avanotali

via,permettel'indaginedei ambiamentistrutturalisolosus aletemporali

del-l'ordine dei pi ose ondi, poi hé il limite di Fourier impone he la durata del

probe sialimitataan hésiabbiaunabuonarisoluzionespettrale.

Late ni aFSRS onsentedisuperarequest'osta oloefornis einformazioni

sul-lastruttura vibrazionaledel ampione onunarisoluzione temporale

< 100f s

espettrale di

∼ 10cm

−1

. Un impulsoultrabreve,lapompaattini a, innes ail

pro essofoto himi o,aquestoseguono onunritardotemporaleregolabiledue

impulsi di probe (Ramanpump eRaman probe), hes andaglianoil pro esso,

onsentendodiri avarelospettrovibrazionaledellespe ietransienti. Lapompa

Raman è unimpulso di durata dell'ordine dei pi ose ondi abanda orta, he

dàinizioallos attering,mentreilRamanprobeèun ontinuum di banda

su- ientementelargaeduratadell'ordinedeifemtose ondi, heagis e ome ampo

Stokes. Quandoidue fas i sonosovrappostispazialmente etemporalmente in

Figura1.1: Duratadegliimpulsinellaspettros opiaFSRS

unmezzoRaman-attivo,ifotonivengonotrasferitidallapompaRamanpiù

in-tensa all'impulsodi probe più debole. Sonoeettuate misure su essivedello

spettro del Raman probe in assenza e in presenza del Raman pump, osì da

ottenereil guadagnoindottonellospettrodelprobe.

Raman gain

=

probe

pump on

probe

pump of f

Larisoluzionespettraleèdeterminataprin ipalmentedallalarghezzadi banda

della pompa Raman, quella temporale dal ritardo tra la pompa attini a e la

oppia diprobe.

Figura1.2: Righe di guadagno dell'impulso di probe ( ontinuum) alla frequenze di

Elementi di otti a non lineare

Nel1818Fresnels riveall'A ademiaFran esedelleS ienzediaver

osserva-to helarelazionetra lavibrazionedellalu eela onseguentevibrazionedella

materiaèlinearesololaddovenonsonodisponibilisorgentidilu eadalta

inten-sità. Tipi amentesolounfas iolaserèsu ientementeintensodamodi arele

proprietàotti hedellamateria. Perquestobisogneràaspettare losviluppodei

laserall'iniziodeglianni '60perosservareglieettigeneratidallanon

propor-zionalitàtrail ampoelettri oappli atoelapolarizzazioneindottanelsistema

materiale. Lagenerazionedi se ondaarmoni a fuil primo di questieetti ad

essereosservatoelasuas operta,adoperadiFrankennel1961,èassunta ome

datadinas itadell'otti anonlineare. Questasio upadistudiareproprioquei

fenomeni hesi manifestano quandolarispostadel sistema materiale dipende

in modo nonlineare dall'intensitàdel ampoappli ato. Neiseguenti paragra

des riveremolapropagazioneel'interazionediondeelettromagneti heinmezzi

onproprietànon lineari,soermando isuglieettidelse ondoordine.

2.1 La polarizzazione otti a non lineare e

l'equa-zione delle onde

Consideriamoun'ondaelettromagneti a heattraversaunmateriale;abasse

intensitàlarelazionetralapolarizzazioneindottaeil ampoelettri o è

P (t) = ε

0

χ

(1)

E(t)

(2.1)

dove

ε

0

è la permittività elettri a del vuoto e

χ

(1)

è la sus ettività otti a

li-neare. Quandol'intensitàaumenta,l'equazione2.1sigeneralizzaesprimendola

polarizzazioneinserie dipotenze

P (t) = ε

0

[χ

(1)

E(t) + χ

(2)

E

2

(t) + χ

(3)

E

3

(t) + . . . ]

(2.2)

in ui

χ

(2)

e

χ

(3)

sonorispettivamentelasus ettivitàlinearedelse ondoeterzo

ordine. Per sempli ità abbiamo trattato i vettori

~

P (t)

e

~

E(t)

ome quantità s alari. Nel asogenerale la sus ettivitàotti a è un tensore, quellalineare di

rango2,quellanonlinearedelse ondoordinedirango3et .

Partiamodalleequazionidi Maxwell:

∇ · ~

D = ρ

(2.3)

∇ · ~

B = 0

(2.4)

∇ × ~

E = −

∂ ~

_∂t

B

(2.5)

∇ × ~

H =

∂ ~

D

∂t

+ ~

J

(2.6)

dove

B

~

èil vettoredi induzionemagneti a,

H

~

il ampomagneti o,

E

~

il ampo

elettri o e

D

~

il vettore spostamento elettri o. Assumiamo he le regioni di

spazio trattatesiano privedi ari he e orrenti libere (

ρ = 0

e

J = 0

~

) e heil

materialenon abbiaun omportamentomagneti o(

µ

r

= 1

quindi

B = µ

~

0

H

~

). È onveniente s rivere la polarizzazione ome somma di unparte lineare edi

una non lineare:

P (t) = P

L

(t) + P

N L

(t)

. Ilvettore spostamento elettri o può essereallorade ompostonelseguentemodo

~

D = ~

D

L

+ ~

P

N L

(2.7)

essendo

D

~

L

= ε

0

E + ~

~

P

L

. Appli ando l'operatore di rotore all'equazione2.5 e sostituendovila2.6, siottienel'equazione

∇ × ∇ × ~

E + µ

0

∂

2

_D

_~

∂t

2

= 0

(2.8)

he può essere ris rittamediante la relazionevettoriale 1

∇ × ∇ × ~

E = ∇(∇ ·

~

E) − ∇

2

_E

_~

ela2.7 ome

∇

2

E −

~

1

ε

0

c

2

∂

2

_D

_~

L

∂t

2

=

1

ε

0

c

2

∂

2

_P

_~

N L

∂t

2

(2.9)

Questaèlaformapiùdiusadell'equazionedelleondeinmezziotti inonlineari,

des rivelapropagazionedi un ampoin unmateriale onrispostanon lineare

e mostra he una polarizzazione he varia nel tempo si omporta ome una

sorgentedinuove omponentidel ampoelettromagneti o.

2.2 Interazioni non lineari del se ondo ordine

Consideriamolasovrapposizionedi dueondepiane mono romati hedi

fre-quenza

ω

1

e

ω

2

elimitiamolanostraattenzionealterminedipolarizzazionenon linearedelse ondoordine

2

E(t) = E

1

e

−iω

1

t

+ E

2

e

−iω

2

t

+ c.c.

(2.10)

1

Ingeneraleinotti anonlinearel'equazionediMaxwell

∇ · ~

D

= 0

nonimpli a

∇ · ~

E

= 0

a

ausadellarelazione2.7,tuttaviaquestoterminerisultaessereidenti amentenullonellimite

diondapianaetras urabileinapprossimazionediinviluppolentamentevariabile.

2

Lasus ettivitàotti anonlinearedelse ondoordineènonnullasoltantoinmaterialinon

P

_{N L}

(2)

(t) = ε

0

χ

(2)

E

2

(t)

(2.11)

Sostituendolaprimaespressionenellase ondarelazionesitrova heil ontributo

delse ondoordineallapolarizzazioneè

P

N L

(2)

(t) = ε

0

χ

(2)

[E

1

2

e

−2iω

1

t

+ E

2

2

e

−2iω

2

t

+ 2E

1

E

2

e

−i(ω

1

+ω

2

)t

+2E

1

E

2

∗

e

−1(ω

1

−ω

2

)t

+ c.c.] + 2ε

0

χ

(2)

[E

1

E

1

∗

+ E

2

E

∗

2

]

(2.12)

Questorisultatopuòesseres rittoinmodo onvenienteusandolanotazione

P

_{N L}

(2)

(t) =

X

n

P (ω

n

)e

−iω

n

t

(2.13)

dovelasommatoriasi estende avalorisiapositivi he negatividellefrequenze

ω

n

. 3

Laampiezze omplessedelle omponentiin frequenzadellapolarizzazione

nonlinearesono:

P (2ω

1

) = ε

0

χ

(2)

E

1

2

(SHG)

P (2ω

2

) = ε

0

χ

(2)

E

2

2

(SHG)

P (ω

1

+ ω

2

) = 2ε

0

χ

(2)

E

1

E

2

(SF G)

(2.14)

P (ω

1

− ω

2

) = 2ε

0

χ

(2)

E

1

E

2

∗

(DF G)

P (0) = 2ε

0

χ

(2)

(E

1

E

1

∗

+ E

2

E

∗

2

) (OR)

Cias una aratterizzaun parti olarefenomeno, he èstato ontraddistinto da

unasigla: SHGstaperse ond-armoni generation, SFGpersum-frequen y

ge-neration,DFGperdieren e-frequen ygenerationeORperopti alre ti ation.

Sebbenelapolarizzazionenonlineare presentiquattrodierenti omponentidi

frequenza nonnulle,ingenerenonpiùdi unadiquesteèpresente

apprezzabil-mente nella radiazionegeneratanell'interazione nonlineare,poi hé l'e ienza

diunpro essononlineareèmassimaquandoèrealizzatala ondizionediphase

ma hting, la quale non può essere soddisfatta per più di una omponente di

frequenza, omevedremopiùavanti.

Esaminiamo orai pro essi di generazionedi se ondaarmoni a, generazionedi

frequenza sommaegenerazionedi frequenza dierenza. Nelprimo aso oppie

di fotoni di frequenza

ω

del fas io in idente sul ristallo vengono distrutte e

sono simultaneamente reatifotoniafrequenza

2ω

, nerisulta he lafrequenza

delfas ioin us itaèildoppiodellafrequenzadell'ondafondamentale.

Nelse ondo asodue ampidi frequenza

ω

1

e

ω

2

interagis onoprodu endoun ampoafrequenza

ω

3

= ω

1

+ ω

2

. Ragionandoin termini di fotoni,due fotoni on energie

~

ω

1

e

~

ω

2

sono assorbiti ad un livello virtuale della materia eun fotone onenergia

~

ω

3

= ~ω

1

+ ~ω

2

èemesso.

3

Conquestastessanotazionesirappresentail ampoelettri ototale omesommadis reta

di omponentidifrequenza

˜

E

(

r

, t) =

X

n

E

(ω

n

)e

−

iω

n

t

=

X

n

A

(ω

n

)e

i

(

k

n

·

r

−

ω

n

t

)

Ina ordo onquestadenizionediampiezza omplessa,un'onda

˜

E

(

r

, t) = E cos(

k

·

r

−

ωt)

ha inviluppo A

(ω) =

1

2

E

,doveilfattore

1

2

es efuoridal fatto hel'ampiezza omplessaè equamentedivisatra omponentidifrequenzapositivaenegativa.

Des rizioneinterminidilivellienergeti i.

Figura2.2: Generazione di frequenza somma. (a) S hema dell'interazione. (b)

Des rizioneinterminidilivellienergeti i.

Nel pro essodi DFG, inve e, il ampoafrequenza

ω

2

perdeenergiain favore del ampo a frequenza

ω

1

e del nuovo ampo generato

ω

3

= ω

1

− ω

2

. Dal puntodi vistadellos ambiodifotoni,il fotonedi energia

~

ω

1

èassorbitoaun livellovirtuale,ilfotonedienergia

~

ω

2

stimolal'emissionediunse ondofotone alla stessa energia, in aggiunta adun terzo on energia

~

ω

3

per ompletareil de adimentoallo statofondamentale. Quandoi due ampi

ω

1

e

ω

2

nonhanno intensità omparabili,mailse ondoèmoltopiùdeboledelprimo,allorasiparla

diampli azioneotti aparametri a;attraversoquestome anismoilfas iopiù

intensotrasferis eenergiaalpiùdeboleedi pulsazioneinferioreampli andolo

egenerandounterzofas ioalla frequenzadierenza.

Forniamounatrattazionepiùdettagliatadiquestipro essi,partendodallo

stu-dio dell'equazione delle onde 2.9, he abbiamo pre edentemente ri avato, per

des rivere leinterazioniotti he nonlineari. Consideriamoil asodella

genera-zione di frequenza sommasottoleipotesi heil mezzosianon assorbente, he

i fas i in ingresso siano ollimati e mono romati i e l'in idenza normale. La

soluzione omogeneadell'equazione2.9 perun'onda piana he sipropagalungo

l'assezafrequenza

ω

3

è

E

3

(z, t) = A

3

e

i(k

3

z−ω

3

t)

+ c.c.

(2.15)

onampiezza

A

3

ostante. Seiltermineforzante, hehaoriginedallanon linea-rità,èsu ientementepi olo,lasoluzionedell'equazionedelleondehaan ora

laforma2.15,ade ezionedelfatto heoral'ampiezza

A

3

haunadipendenzada z, seppur risulti lentamente variabile. Deniamo lapolarizzazionenon lineare

Des rizioneinterminidilivellienergeti i

delse ondoordine ome

P

3

= 4ε

0

d

ef f

E

1

E

2

(2.16)

doveabbiamointrodottoil osiddettoindi edi nonlinearità

d

ef f

, heèlegato alla direzione di propagazioneedi polarizzazionedel ampotramiteil tensore

di sus ettività

χ

2

. Inserendo la 2.15 e la 2.16 nell'equazione delle onde 2.9 e usandolarappresentazione

E

i

(z, t) = A

i

e

i(k

i

z−ω

i

t)

_{+ c.c.}

peri ampiappli ati,

sitrova

[

∂

2

_A

3

∂z

2

+ 2ik

3

∂A

3

∂z

− k

2

3

A

3

+

ε(ω

3

)ω

3

2

A

3

c

2

]e

i(k

3

z−ω

3

t)

_{+ c.c. =}

−

4d

ef f

ω

2

3

c

2

A

1

A

2

e

i((k

1

+k

2

)z−ω

3

t)

+ c.c.

(2.17)

Tenendo onto he

k

2

3

=

ε(ω

3

)ω

2

3

c

2

efa endol'approssimazionediinviluppo lenta-mente variabile(slowlyvarying envelopeapproximation-SVEA)









∂

2

_A

3

∂z

2









≪









k

3

∂A

3

∂z









(2.18) l'equazione2.17diventa

∂A

3

∂z

=

2id

ef f

ω

3

2

k

3

c

2

A

1

A

2

e

i∆kz

(2.19)

nellaqualequale omparelaquantità

∆k = k

1

+ k

2

− k

3

detta phase mismat h. L'equazione mostra he l'ampiezza dell'onda

ω

3

varia in virtù del suo stretto legame on i fas i in ingresso. Analogamente

possia-mo ri avare le equazioni per i ampi

ω

1

e

ω

2

, osì da ottenere un sistema di tre equazionidierenzialia oppiate hedes rivelapropagazioneelos ambio

di energia tra i tre ampi attraverso la polarizzazione non lineare del mezzo

materiale.















∂A

1

∂z

=

2id

ef f

ω

2

1

k

1

c

2

A

3

A

∗

2

e

−i∆kz

∂A

2

∂z

=

2id

ef f

ω

2

2

k

2

c

2

A

3

A

∗

1

e

−i∆kz

∂A

3

∂z

=

2id

ef f

ω

2

3

k

3

c

2

A

1

A

2

e

i∆kz

(2.20)

le interazioni non lineari

Nellapropagazioneattraversoilmezzootti ononlinearel'ondagenerataha

latendenza,dopouna ertadistanza,adivenirefuori faserispettoalla

polariz-zazioneindotta. Sequesto avviene,lapolarizzazionegeneranuovalu enonin

faserispettoallapre edente epertantoidue ontributisielidonotra loro. Per

evitareunasimilesituazioneène essario helapolarizzazioneindottaelalu e

reataabbianolastessavelo itàdifase he,aparitàdi frequenza, orrisponde

adaverelastessovettored'onda. Sesirealizzaquesta ondizione,in uiledue

onde sono sempre in fase, allora si di e he il pro esso è phase-mat hed. Ma

fa iamodelle onsiderazionipiùdettagliatealriguardo, studiamoan orauna

volta il aso della generazione di frequenza somma. Fa iamol'ipotesi he le

ampiezzedeidue ampiiningresso,

A

1

e

A

2

,possanoessere onsiderate ostan-ti.

4

L'ampiezza del terzo ampo,

A

3

, si ottiene integrando la 2.19 tra 0 e L rispettoalla variabilez

A

3

(L) =

2id

ef f

ω

2

3

A

1

A

2

k

3

c

2

 e

i∆kL

_{− 1}

i∆k



(2.21)

pertantol'intensitàdell'onda,denita ome

I = 2nε

0

c|A|

2

,è

I

3

=

8n

3

ε

0

d

2

ef f

ω

3

4

|A

1

|

2

|A

2

|

2

k

2

3

c

3









e

i∆kL

_{− 1}

∆k









2

(2.22)

Ilmoduloquadropuò essereris rittonelseguentemodo









e

i∆kL

_{− 1}

∆k









2

= L

2

sin

2

_(∆kL/2)

(∆kL/2)

2

= L

2

_sinc

2

_(∆kL/2)

(2.23)

da uisiosserva hel'e ienzadelpro essononlinearede res eall'aumentaredi

|∆k|L

,infattiseLèmaggioreapprossimativamentedi

1/∆k

l'ondaassumeuna

dierenzadifaserispettoallapolarizzazioneforzante,perquestosiintrodu ela

osiddettalunghezza di oerenza,

L

coh

= 2/∆k

. L'intensità èmassimaquando

∆k = 0

,questasituazioneèdettadiperfettophasemat hing.

Eettuando glistessi ontisiaperlagenerazionedi se ondaarmoni a heper

la generazione di frequenza dierenza si ri onos e he il phase mismat h è il

parametrofondamentaleperl'e ienzadelpro essononlinearedi onversione.

La realizzazione della ondizione di phase mat hing presenta delle notevoli

di oltà. Perfas i ollineariessaassumelaforma

n

1

ω

1

c

+

n

2

ω

2

c

=

n

3

ω

3

c

(2.24)

Poi hél'indi e dirifrazioneèunafunzione monotòna res ente dellafrequenza

(peril fenomeno della dispersione normale), dall'ipotesi

ω

1

≤ ω

2

≤ ω

3

segue he

n

1

≤ n

2

≤ n

3

. Nel asodellagenerazionedise ondaarmoni a on

ω

1

= ω

2

e

ω

3

= 2ω

1

la ondizione

∆k = 0

siridu eallari hiesta

n(ω

1

) = n(2ω

1

)

4

Questaassunzioneèvalidaquandola onversionedeifas iiningressonelfas ioafrequenza

phase mismat h

laqualenonèrealizzabilequandol'indi edirifrazione res eall'aumentaredella

frequenza. Analogamentenel asodellagenerazionedi frequenzasommanonè

possibilesoddisfare la ondizionedi phasemat hing,poi hédovrebbeessere

n

3

=

n

1

ω

1

+ n

2

ω

2

ω

3

ovvero

n

3

− n

2

= (n

1

− n

2

)

ω

1

ω

3

(2.25)

Èevidente hea ausadelladispersionenormalequestaequazionenonpossiede

soluzioni,essendoilsegnodelmembrodidestraoppostoalsegnodelmembrodi

sinistra. Poi hélavorando on materialiisotropinonsipuòraggiungerela

on-dizionediphasemat hing,siri orreall'usodi ristallibirifrangenti,neiqualiper

unadatadirezionedipropagazionedellalu einingressosonopossibilidue

diver-sivaloridellavelo itàdifaseasso iatiapolarizzazionimutuamenteortogonali. 5

In virtùdel fatto he in un ristallouniassi o l'indi e di rifrazioneordinario è

dierentedaquellostraordinarioeil ampoelettri osipropaga onunindi edi

rifrazione hedipendedalladirezionedellapolarizzazione,èpossibile

individua-re l'angoloopportuno tra lapolarizzazionedel ampo elettri o el'asse otti o,

he permette di soddisfare la ondizione ri hiesta. In base alla polarizzazione

assuntadaitre ampi,sipossonorealizzareduediverse ongurazioni:

•

ilphasemat hing ollineareditipoI,nelqualeleondeafrequenzaminore sonopolarizzateparallelamente.

•

ilphasemat hing ollineareditipoII,nelqualeleondeafrequenzaminore sonopolarizzateortogonalmente.

Nonostantesiastataosservatalapossibilitàdigarantireilphasemat hing,

esi-stono una serie di problemi he limitano l'e ienza del pro esso non lineare.

Tra questi vi è il walk o, ioè la perdita della sovrapposizione iniziale tra i

5

Inlineadiprin ipiosarebbepossibilesoddisfare la ondizione

∆k = 0

an hesfruttando

nell'utilizzodi ristalli lunghi. Un altro osta oloè la dispersione dellevelo ità

di gruppo (GVM-Group Velo ity Mismat h), ovvero la dierenza tra l'inverso

dellevelo itàdi gruppodeifas iinteragenti.

Ora prendiamoin onsiderazionegli aspettienergeti i dellamutuainterazione

ditreonde hesipropaganoattraversounmezzootti ononlineareenon

assor-bente. Sivuoleri avarelavariazionespazialedell'intensitàasso iataa ias una

onda. Partendo dalladenizionedi intensità

I

i

= 2n

i

ε

0

cA

i

A

∗

i

, on

i = 1, 2, 3

, siha

∂I

i

∂z

= 2n

i

ε

0

c



A

∗

i

∂A

i

∂z

+ A

i

∂A

∗

i

∂z



(2.26)

Fa endousodelleequazionidia oppiamentoperl'ampiezza,siri avaun

siste-madia oppiamentoan heperleintensitàdei ampi







∂I

1

∂z

= 4ε

0

d

ef f

ω

1

(iA

3

A

∗

1

A

∗

2

e

−i∆kz

− iA

1

A

2

A

∗

3

e

i∆kz

)

∂I

2

∂z

= 4ε

0

d

ef f

ω

2

(iA

3

A

∗

1

A

∗

2

e

−i∆kz

− iA

1

A

2

A

∗

3

e

i∆kz

)

∂I

3

∂z

= −4ε

0

d

ef f

ω

3

(iA

3

A

∗

1

A

∗

2

e

i∆kz

− iA

1

A

2

A

∗

3

e

−i∆kz

)

(2.27)

Deniamo l'intensità totale

I = I

1

+ I

2

+ I

3

, e al oliamo la sua variazione spaziale

∂I

∂z

=

∂I

1

∂z

+

∂I

2

∂z

+

∂I

3

∂z

= 0

(2.28)

dovesièusatoilfatto he

ω

3

= ω

1

+ ω

2

. Siosserva henelpro essononlineare l'energia è onservata; l'in remento dell'intensità di un ampo è ompensato

dalla riduzione degli altrio vi eversa. Dal sistema di equazioni a oppiate si

ottengonoinoltrelerelazioninote omeequazioni diManley-Rowe:

∂

∂z

 I

1

ω

1



=

∂

∂z

 I

2

ω

2



= −

_∂z

∂

 I

_ω

3

3



(2.29)

Questesono onsistenti onl'interpretazione orpus olare,se ondolaqualeper

ias un fotone afrequenza

ω

3

assorbitoad unlivello virtuale,un fotone a

ω

1

e uno a

ω

2

sono simultaneamente emessi, infatti denendo il usso di fotoni,

Φ =

~

I

ω

, omeil numerodi fotoniin identisuunasuper ieunitariaperunità di tempo,siottiene

∂Φ

1

∂z

=

∂Φ

2

∂z

= −

∂Φ

3

∂z

(2.30)

da ui si evin e he durante la propagazione ad un variazione dell'intensità

orrisponde una variazione del numero di fotoni, nel rispetto della legge di

Generazione di impulsi

ultravioletti al femtose ondo

Nelpre edente apitoloabbiamoa ennatoalme anismo

dell'ampli azio-neotti aparametri a;inun ristallononlineareunfas ioaintensitàpiù

eleva-ta, dettopump,trasferis eenergiaadunse ondofas io di intensitàinferioree

frequenza regolabile,il osiddetto signal, ampli andoloe generando

nell'inte-razioneunterzofas io,l'idler. Signal eidler gio anounruolointers ambiabile.

Ilpro essodi ampli azione parametri a onsente di ottenereimpulsi tunabili

in frequenza. An hél'e ienza siaottimale, bisognadisporre di unapompa

molto intensa, perquesto il pro essoèimplementatoin sistemi laseral

femto-se ondo,iqualipermettonodiotteneregrandivaloridell'intensitàapartireda

energiemodeste.

Il termine parametri o sta ad indi are he gli stati quanto-me ani i iniziali

e nali del sistema sono identi i. In un pro esso parametri o la popolazione

puòessererimossadallostatofondamentaleedo uparelivellivirtualisoloper

intervallidi tempomolto limitati, dell'ordine di

~

/δE

,dove

δE

èladierenza

di energiatra il livello virtuale e eil livello reale piùvi ino, in a ordo onil

prin ipiodiindeterminazione. Uneettoparametri oèsempredes rittodauna

sus ettivitàotti arealeein essol'energiafotoni aèsempre onservata.

Il set up he realizza l'ampli azione parametri a è detto Opti al Parametri

Amplier (OPA). 1

Nell'esperimentodispettros opiaFSRSrealizzatoin

labora-torioèimpiegatoperlaproduzionedellapompaattini a, ovverodelfas io he

ha una frequenza tale da innes are la trasformazione nel ampione in esame.

Di seguito des riveremo ome èstatopossibile, mediante ampli azioneotti a

parametri a,generareunfas iodi pump nell'ultravioletto.

3.1 Teoria dell'ampli azione parametri a

Abbiamo già dis usso la teoriagenerale dell'otti a non lineare e abbiamo

analizzatoindettaglio ilfenomenodellagenerazionedi frequenzasomma. Con

un metodo analogo vogliamo ottenere le equazioni he des rivono

l'ampli a-zione parametri a. Indi hiamo on

ω

p

la pulsazione della pompa, on

ω

s

la 1

Undispositivoalternativo heimplemental'ampli azioneotti aparametri aèl'opti al

pulsazione del segnale e inne on

ω

i

quella dell'idler. Per i ampi appli ati usiamo la rappresentazione

E

i

(z, t) = A

i

e

i(ω

i

t−k

i

z)

_{+ c.c.}

e pro ediamo ome

visto nelse ondo apitolo. Nell'approssimazionedi pompa ostante,ilsistema

di a oppiamentoassumelaforma:











∂A

s

∂z

= −

2id

ef f

ω

2

s

k

s

c

2

A

p

A

∗

i

(z)e

−i∆kz

∂A

i

∂z

= −

2id

ef f

ω

2

i

k

i

c

2

A

p

A

∗

s

(z)e

−i∆kz

∂A

p

∂z

= 0

(3.1)

dove

∆k = k

p

−k

i

−k

s

. Assumiamo, ome ondizionial ontorno, heall'istante

iniziale non siapresente il fas io di idler

A

i

(z = 0) = 0

eindi hiamo on

A

s

₀

l'ampiezza iniziale del segnale. Derivando la prima equazione del sistema e

sostituendovilase onda,siottiene

∂

2

_A

s

∂z

2

= −i∆k

∂A

s

∂z

+ Γ

2

_A

s

(3.2)

in ui ompareilfattore

Γ

2

,denito ome

Γ

2

=

2d

2

ef f

ω

i

ω

p

c

3

_ε

0

n

s

n

i

n

p

I

s

Risolvendol'equazionedierenzialeeusandoladenizionedi intensità,

I = 2nε

0

c|A|

2

,si al ola hel'intensitàdelsegnaledopoessersipropagatoinun ristallodilunghezzaLè

I

s

(L) = I

s

0

"

1 +



Γ

g

sinh(gL)



2

#

(3.3) on

g =

q

Γ

2

₋

∆k

2

2

. Nell'ipotesi hesiag

L ≫ 1

l'equazione3.3diventa

I

s

(L) =

1

4

 Γ

g



2

I

s

0

e

(2gL)

(3.4)

Quando è soddisfattala ondizione di phase mat hing,

∆k = 0

, g è massimo

(g

= Γ

)el'intensitàrisultaessere

I

s

(L) =

1

4

I

s

0

e

(2ΓL)

(3.5)

pertantol'intensità delsegnale res eesponenzialmente onlalunghezzaL del

ristallo. Possiamo denire sotto tali ondizioni il guadagno parametri o di

segnaleG:

G =

I

s

(L)

I

s

0

=

1

4

e

(2ΓL)

(3.6)

Questo fattore mostra una dipendenza di tipo esponenziale dal parametro

Γ

,

attraversoilqualeèinuenzatodal oe ienteotti odelse ondoordineproprio

del ristallo(

d

ef f

)dallaradi equadratadell'intensitàdellapompa(

pI

p

)edalla radi equadratadelprodottodellefrequenze

ω

i

e

ω

s

(

√

_ω

i

ω

s

).

Un'osservazioneapartevafattaperla res itaesponenziale onlalunghezzadel

fas i. Gliimpulsi disegnaleediidlersipropaganoavelo itàdierentirispetto

alla pompa, separandosene dopo un erto intervallo di tempo. Consideriamo

unaduratadegliimpulsi

τ

e hiamiamo

l

jp

ladistanzadopolaqualeilsegnale (ol'idler) siseparadallapompa,siosserva he

l

jp

=

τ

δ

jp

dove

δ

jp

è il GVM tra il segnale (o l'idler) e la pompa. L'uso di ristalli di lunghezzasuperioreallalunghezza aratteristi adiseparazionetraifas irende

il pro essomeno e iente. Il group velo ity mismat h tra il segnale el'idler,

inve e,poneunlimiteallalarghezzadellabandadiguadagno. Immaginiamodi

aversoddisfattola ondizione di phase mat hing per ledate frequenze,

∆k =

k(ω

p

) − k

(

ω

s

) − k(ω

i

)

. Supponiamo helafrequenzadelsegnaleaumentidiuna quantità

∆ω

, per la onservazione dell'energia la frequenza dell'idler diventa

ω

i

− ∆ω

. Se

∆ω

èpi olo,ilmismat h delvettored'ondapuòesseresviluppato alprimoordine

∆k ∼

=

−

_∂ω

∂k

s

s

∆ω +

∂k

i

∂ω

i

∆ω

(3.7)

inserendoquestosvilupponell'espressione delguadagno,sitrova helarghezza

amezzaaltezzadellagaussianain frequenzaè:

∆ν =

2(ln2)

1/2

π



Γ

L



1/2

1







1

ν

gs

−

1

ν

gi







(3.8)

da uisiosserva heungrandeGVMridu elalarghezzadibandadiguadagno.

3.2 Ar hitettura di un OPA: primo e se ondo

stadio di ampli azione

UnOPA,rispettoal lassi oampli atoreotti obasatosull'inversionedi

po-polazione,presentailvantaggiodiavereunafrequenzadiguadagnononssata.

Los hemadi funzionamentodiunOPAprevedelagenerazionedelsegnaleela

suaampli azioneattraversoduestadi. L'utilizzodi due ristalli piuttosto he

unodi lunghezzadoppiaperrealizzarel'ampli azioneparametri adelsegnale

onsente dilimitareleproblemati helegate alGVMequindiottenererisultati

migliori. L'OPAutilizzatoinlaboratorioèalimentatodaimpulsia800nmdella

durata dell'ordinedei femtose ondi,provenientidaunasorgentelaser

ostitui-ta daunos illatoreatitaniozaro(Ti:Sa) edaunampli atorerigenerativo.

Tramite un beam splitter una frazione del fas io in ingresso nel dispositivo è

indirizzataefo alizzatasuunmaterialetrasparente,un ristallodi2mmdi

zaf-ro nelnostro aso, per lagenerazionedi un ontinuum di lu e bian a (white

light ontinuum-WLC)dautilizzare omesegnale. 2

Essendoquestoun

pro es-soasoglia,l'energiadell'impulsoin identeelasuafo alizzazionedevonoessere

regolati in modotale da ottenere unsolo lamento di lu e bian a. Unavolta

he il segnale èstato generato,viene diretto tramite spe hi di argento su un

ristallodiBBOperl'ampli azioneparametri a.

2

Laproduzionedisegnale onunforteallargamentospettralesipuòottenerean hetramite

Ilfas io laser entrante nell'OPA è diviso da unprimo beam splitter: il

fa-s iotrasmessovaarealizzareilprimostadio,quelloriessovieneimpiegatonel

se ondo. La lu e trasmessa in ontra un ulteriore beam splitter, he onsente

di sfruttarneuna parteperlagenerazionedel segnale,l'altra ome pompa del

primostadio. Quest'ultimofas iopassaattraversounalineadiritardoedin ide

suun ristallodiBBOtagliatoperilphasemat hingditipoIperlaSHG.Dopo

lagenerazionedi se ondaarmoni aunltrosopprimelafondamentale.

L'onda generatavieneindirizzatasul ristallodi BBOperl'ampli azione

pa-rametri a, on parti olare ura nelrealizzareunaperfettasovrapposizione on

il fas io di segnale. Ridu endo al minimo l'angolo tra la pompa e il segnale,

si ries e amassimizzare lalunghezza di interazione tra i fas i. Il ristalloper

l'ampli azioneparametri aètagliatoinmodotale henell'interazionesiabbia

lagenerazionedelverde on lunghezzad'ondaparia

540nm

.

Ilfas ioriessodalprimobeamsplitter in idesuun ristallodiBBOperla

SHG. Ilfas io generatoviene a ostituire la pompa del se ondo stadio, passa

attraversounteles opio onlentidisili e, heneridu eledimensioni,e

per or-reuna lineadi ritardo herealizza lasovrapposizionetemporale onil segnale

us ente dalprimo stadio. Lase ondaarmoni a (

400nm

) eil segnale

attraver-sanoun ristallodi BBOperl'ampli azioneparametri a,tagliatoperilphase

mat hing di tipoI.Lasovrapposizionespazialetra pompaesegnaleèregolata

orientando glispe hi hera olgonoil fas iodalprimostadio eloindirizzano

sul ristallo. Inquestomodoilsegnaledilunghezzad'ondaparia

540nm

viene

ampli ato edèprontoadus iredall'OPA perinnes are latrasformazione nel

ampionestudiatonell'esperimentodi FSRS.

Tramite l'OPA è statopossibile ampli arelelunghezze d'onda nel

visibi-le vi ine al verde (

λ ∼ 540nm

), utili alla fotolisi di parti olariproteine ome

la mioglobina. Il nostro obiettivo è mostrare he la tunabilità degli

impul-si si può an ora estendere alla regionedell'ultravioletto al ne di indagare le

trasformazionidiunadiversa lassedisistemi.

Perfar questoabbiamosfruttato l'eetto di se ondarmoni generation perla

produzione di impulsi di lunghezza d'onda pari a

270nm

, ponendo in us ita

dall'OPAun ristallodiBBO.Lafondamentale(

540nm

)èstatasoppressaper

mezzodi spe hi di roi i,inoltre a ausadel grandeassorbimentodi raggiUV

dapartedial unimaterialièstatone essariounparti olarea orgimento: l'uso

di lenti di quarzo, heè trasparente alleradiazioni di lunghezza d'ondano a

180nm

ir a.

Figura3.3: Curvaspettraledel oe ienteditrasmissionedelquarzo

Conunenergymetersisonomisurativaloridell'energiadegliimpulsiattorno

ai

5µJ

. Peranalizzarelospettrodellalu egeneratasièusatoun

mono roma-tore. Questostrumento permette dis omporreunfas iodi lu epoli romati a

nellesue omponenti spettrali; lalu eentranel dispositivoattraversouna

fes-sura e viene inviata su un reti olo di dirazione he la disperde in angoloin

funzione dellalunghezzad'onda. Ilrivelatoreè ostituitodauna ameraCCD

(Charged Coupled Devi e),ovveroun ir uitointegratoformatoda unagriglia

dielementisemi onduttori hea umulano ari heelettri heproporzionalmente

allalu ein idente. Glielementisonoa oppiati, ias unotrasferis elapropria

ari aaquelloadia ente,inus itasihaunsegnaleelettri o he orrispondealla

matri edeipixel he ompongonol'immagine hesiformasullasuper iedella

CCD.Conungrating di1200sièottenutolospettroingura3.4.

Ilgra omostra unrisultato sperimentale in buon a ordo onquanto

aspet-tato,siosservainfatti unpi o diintensitàin orrispondenzadi

269, 7nm

. Per

omoditàabbiamoassuntoperlospettrounprologaussiano,an hesela

pre-senza di ripple suggeris e una situazione di non perfetto phase mat hing. La

larghezzaamezzaaltezzadelpi oèparia15,7nm,talebandaèsu ienteper

eettuarela ompressione,inmododaottenereimpulsiultra orti.

armoni a della

540nm

presentano valori di energia elunghezza d'onda he

ri-spondonoinmodosoddisfa entealle aratteristi heri hiesteperessereutilizzati

omepompaattini anell'esperimento.

255

260

265

270

275

280

285

0

1

2

3

4

5

6

x 10

4

FHMW 15.7221

Lunghezza d’onda (nm)

Intensità (unità arb.)

Figura3.4: Spettrodellalu einus itadal ristalloperlaSHGpostoallanedell'OPA.

Analisi di stabilità

4.1 Strumenti d'analisi

Illavorodi laboratorioprevedeunattentoequotidiano ontrollodell'intero

setupsperimentale. Perstabilirel'e ienzadell'apparatoeassi urarela

rius i-ta dell'esperimento è di fondamentale importanza ontrollarelastabilità degli

impulsi hesonostati prodottialunghezzad'ondadi

∼ 270nm

. La

aratteriz-zazionedelsistemaèstataeettuatara ogliendoidatirelativiall'energiadella

se ondaarmoni aealla duratadegliimpulsi emessidallaser.

Ivaloridell'energiasonomisuratipermezzodiunpowermeter,postoin us ita

dell'OPA dopoil ristalloperlaSHG, mentrelamisura delladuratadegli

im-pulsiinus itadallaservieneeettuatatramiteunauto orrelatore. L'ideaèdi

prendereunimpulsoeutilizzarlopermisuraresestessoneldominiodeltempo.

Perfarquesto siprodu onodue repli hedell'impulso, onun ertoritardo

re-lativo

τ

, hesi sovrappongonospazialmente su un ristallo non lineare perla

generazionedise ondaarmoni a. Lafunzionedi auto orrelazione, heesprime

l'intensitàdelsegnaleus entedal ristalloin funzionedelritardotemporale,è:

A

(2)

_{(τ ) =}

Z

_{I(t)I(t − τ) dt}

(4.1)

È evidente he se gli impulsi non sono sovrapposti temporalmente, non si ha

al unaintensitàdise ondaarmoni ae hel'auto orrelazioneèmassimaquando

τ = 0

. Assumendouna parti olare forma temporale dell'impulso, ad esempio

gaussiana,e al olandolalarghezzaamezzaaltezzadi

A

(2)

_{(τ )}

,èpossibile

ri a-vareladurata.

Oltre ad eettuare queste misure di energia e durata, viene ostantemente

monitoratalatemperaturadell'ambientepermezzodi unatermo oppia.

4.2 Presentazione dei dati

Nelpresenteparagrafoanalizziamoe onfrontiamoquattrodellera oltedati

eettuate in laboratorio, per ias una delle quali abbiamoosservato gli

anda-mentitemporali, ostruitogliistogrammiestudiatole orrelazionitraenergia,

Laprimara oltamostranellafaseinizialedelleos illazionipatologi hedella

temperatura,laqualevariainunintervallodi ir a

1

◦

_C

. Tale omportamento,

adunaprimaanalisi,sembraindurreuna orrelazione onl'energiadegliimpulsi

di se ondaarmoni aa

270nm

e onladurata degliimpulsi dellafondamentale

inus itadallaser. Poi hédallagura4.3sievidenziaeettivamentel'esistenza

di orrelazionetrai tre parametri, abbiamode isodi entrarepiùneldettaglio

on entrando la nostra attenzione su due zone di interesse, rispettivamente i

primiegliultimitrentaminutidellapresadati. Igra irelativiallafaseiniziale

dellara oltaindi ano heenergiaeduratadell'impulsosonodisa oppiatienon

'è orrelazione onlatemperatura,al ontrarionellafasenalesiri onos eun

legametragliandamentidi temperaturaedurata dell'impulso.

Dagli istogrammi siosserva hegli impulsi in us ita dal lasera

800nm

hanno

una durata media di

42, 68f s

e tramite il set up realizzato danno origine ad

impulsi dise ondaarmoni a onenergiamediaparia

5, 37µJ

.

15.5

16

16.5

17

17.5

18

18.5

40

42

44

46

Durata impulso (fs)

15.5

4

16

16.5

17

17.5

18

18.5

5

6

Energia (µJ)

15.5

16

16.5

17

17.5

18

18.5

27

27.5

28

28.5

Temperatura (°C)

Tempo (h)

Figura4.1: Andamenti in funzione del tempo (ra olta A):in rosso la durata degli

impulsiemessidallaser,inverdel'energiadellase ondaarmoni a(

270nm

), inblulatemperatura

41.5

0

42

42.5

43

43.5

44

44.5

500

1000

1500

2000

2500

3000

µ

=42.6785

σ

=0.32694

Durata impulso (fs)

4

4.2

4.4

4.6

4.8

5

5.2

5.4

5.6

5.8

6

0

50

100

150

200

250

300

350

400

450

500

µ

=5.3742

σ

=0.1939

Energia (µJ)

27.2

0

27.4

27.6

27.8

28

28.2

28.4

28.6

5

10

15

20

25

30

35

40

45

µ

=27.9595

σ

=0.15725

Temperatura (°C)

Figura4.2: Istogrammi(ra oltaA):inaltoladuratadegliimpulsiemessidallaser,al

27.2

27.4

27.6

27.8

28

28.2

28.4

28.6

42

42.2

42.4

42.6

42.8

43

43.2

43.4

43.6

43.8

Temperatura (°C)

Durata impulso (fs)

27.2

27.4

27.6

27.8

28

28.2

28.4

28.6

4.9

5

5.1

5.2

5.3

5.4

5.5

5.6

5.7

Temperatura (°C)

Energia (µJ)

4

4.2

4.4

4.6

4.8

5

5.2

5.4

5.6

5.8

6

42

42.2

42.4

42.6

42.8

43

43.2

43.4

43.6

43.8

Energia (µJ)

Durata impulso (fs)

Figura4.3: Correlazioni tra durata e temperatura, energia e temperatura, durata e

27.2

27.4

27.6

27.8

28

28.2

28.4

28.6

42.2

42.4

42.6

42.8

43

43.2

43.4

43.6

Temperatura (°C)

Durata impulso (fs)

27.2

27.4

27.6

27.8

28

28.2

28.4

28.6

5

5.1

5.2

5.3

5.4

5.5

5.6

5.7

5.8

Temperatura (°C)

Energia (µJ)

4.5

5

5.5

6

42.2

42.4

42.6

42.8

43

43.2

43.4

43.6

Energia (µJ)

Durata impulso (fs)

Figura4.4: Correlazioni tra duratae temperatura,energia e temperatura, energia e

27.65

27.7

27.75

27.8

27.85

27.9

27.95

28

28.05

42.6

42.8

43

43.2

43.4

43.6

43.8

44

Temperatura (°C)

Durata impulso (fs)

27.65

27.7

27.75

27.8

27.85

27.9

27.95

28

28.05

4.7

4.8

4.9

5

5.1

5.2

5.3

5.4

5.5

Temperatura (°C)

Energia (µJ)

4

4.2

4.4

4.6

4.8

5

5.2

5.4

5.6

5.8

42.5

43

43.5

44

Energia (µJ)

Durata impulso (fs)

Figura4.5: Correlazioni tra duratae temperatura,energia e temperatura, energia e

Questara olta è stataeettuata in un ar otemporale piùbreve rispetto

allaprima. Si ontraddistingueperlagrandestabilitàinfatti,nonostanteil

ru-more, non si osservano salti oaltri tipi di anomalie. La temperaturavaria al

massimodi

0, 4

◦

_C

, attestandosiattornoai

28

◦

_C

.

Gliistogrammimostranodellebuonedistribuzioniepresentanovalorimedidella

duratadegliimpulsiemessiedell'energiadellase ondaarmoni a,

rispettivamen-te paria

43, 52f s

ea

4, 13µJ

, hebensiadattanoainostris opi.

I gra iin gura4.11 onfermano labontà diquesta ra olta,evidenziandola

man anzadi orrelazione.

15.2

15.3

15.4

15.5

15.6

15.7

15.8

42

43

44

45

Durata impulso (fs)

15.2

15.25

15.3

15.35

15.4

15.45

15.5

15.55

15.6

15.65

15.7

3.5

4

4.5

5

Energia (µJ)

15.2

15.3

15.4

15.5

15.6

15.7

15.8

27.5

28

28.5

Temperatura (°C)

Tempo (h)

Figura4.6: Andamenti in funzione del tempo (ra olta B): in rosso la durata degli

impulsiemessidallaser,inverdel'energiadellase ondaarmoni a(

270nm

), inblulatemperatura

42

42.5

43

43.5

44

44.5

45

0

50

100

150

200

250

µ

=43.5198

σ

=0.41782

Durata impulso (fs)

3.4

3.6

3.8

4

4.2

4.4

4.6

4.8

0

20

40

60

80

100

120

µ

=4.1287

σ

=0.13069

Energia (µJ)

27.85

0

27.9

27.95

28

28.05

28.1

28.15

28.2

28.25

28.3

1

2

3

4

5

6

µ

=28.086

σ

=0.07679

Temperatura (°C)

Figura4.7: Istogrammi (se onda ra olta B): inalto la durata degli impulsi emessi

dal laser, al entrol'energiadella se ondaarmoni a(

270nm

),inbassola temperatura

27.85

27.9

27.95

28

28.05

28.1

28.15

28.2

28.25

28.3

42.6

42.8

43

43.2

43.4

43.6

43.8

44

44.2

44.4

Temperatura (°C)

Durata impulso (fs)

27.85

4

27.9

27.95

28

28.05

28.1

28.15

28.2

28.25

28.3

4.05

4.1

4.15

4.2

4.25

4.3

Temperatura (°C)

Energia (µJ)

3.4

3.6

3.8

4

4.2

4.4

4.6

4.8

42.6

42.8

43

43.2

43.4

43.6

43.8

44

44.2

44.4

Energia (µJ)

Durata impulso (fs)

Figura4.8: Correlazioni tra durata e temperatura, energia e temperatura, durata e

La ra olta C è si uramente quella di maggiore interesse. Gli andamenti

temporali dei tre paramenti presentano undrift molto lento e suggeris onola

presenzadi orrelazione: alpassaredel tempola temperatura res e,l'energia

diminuis e,mentreladurataaumenta. Aragionediquestiandamenti

tempora-li, il orrispettivogruppodi istogrammi(fgura4.10)mostradelledistribuzioni

nonunimodali. Latemperaturanel orsodeltempovariainunintervallo

mag-gioredi

0, 5

◦

_C

;questofatto,inlinea onquantoosservatonellealtrera olte, i

indu eapensare heunauttuazionedellatemperaturamaggioredimezzo

gra-dopossadestabilizzareil sistema. Le misuredi energia,analogamente, adono

inunintervallopiuttostoampio,inoltreillorovaloremediorisulta

notevolmen-te piùbasso rispetto agli altri asi onsiderati, essendo pari asoli

2, 81µJ

. Il

valoremedio delladurata degliimpulsi nonsi dis ostadallemedie pre edenti,

risultando paria

42, 61f s

., nonostante il parametrosubis auna lenta res ita

neltempo.

Lagura4.11 onfermain modoevidentelapresenzadi orrelazionetratutt'e

treparametri. Inparti olareosserviamo hela orrelazionetraenergiaedurata

dell'impulsohasenso,poi hé iaspettiamo heall'aumentaredelladuratadegli

impulsiin us itadallaserdiminuis al'e ienzadelpro essononlinearedi

ge-nerazionedise ondaarmoni ae he,pertanto,diminuis ailvaloredell'energia

degliimpulsia

270nm

.

10.5

11

11.5

12

12.5

13

13.5

14

14.5

15

40

42

44

46

Durata impulso (fs)

10.5

0

11

11.5

12

12.5

13

13.5

14

14.5

15

5

10

Energia (µJ)

10.5

11

11.5

12

12.5

13

13.5

14

14.5

15

27

27.5

28

28.5

Temperatura (°C)

Tempo (h)

Figura4.9: Andamenti in funzione deltempo (ra olta C): in rosso la durata degli

impulsiemessidallaser,inverdel'energiadellase ondaarmoni a(

270nm

), inblulatemperatura

40.5

0

41

41.5

42

42.5

43

43.5

44

44.5

45

200

400

600

800

1000

1200

1400

1600

1800

2000

µ

=42.613

σ

=0.57516

Durata impulso (fs)

0

1

2

3

4

5

6

7

0

50

100

150

200

250

µ

=2.8111

σ

=1.4728

Energia (µJ)

27.4

0

27.5

27.6

27.7

27.8

27.9

28

28.1

28.2

28.3

2

4

6

8

10

12

14

16

18

20

µ

=27.7898

σ

=0.17813

Temperatura (°C)

Figura4.10: Istogrammi(ra oltaC):inaltoladuratadegliimpulsiemessidallaser,al

27.4

27.5

27.6

27.7

27.8

27.9

28

28.1

28.2

28.3

41.5

42

42.5

43

43.5

44

Temperatura (°C)

Durata impulso (fs)

27.4

27.5

27.6

27.7

27.8

27.9

28

28.1

28.2

28.3

0

1

2

3

4

5

6

Temperatura (°C)

Energia (µJ)

0

1

2

3

4

5

6

7

41.5

42

42.5

43

43.5

44

Energia (µJ)

Durata impulso (fs)

Figura4.11: Correlazioni traduratae temperatura,energiae temperatura,durata e

Nellapresentera oltasiris ontraunadis ontinuitànellatra iatemporale

dei tre parametri in orrispondenza dello stesso tempo (

t ∼ 18, 75h

); questo

omportamentoadunaprimaanalisisembralegatopiùaduna ausame ani a

he ad una orrelazione on la temperatura. Il relativogruppodi istogrammi

(gura 4.7) presenta, a ragione di questo salto, dei proli bimodali. Il valor

medio dell'energia degli impulsi di se onda armoni a è pari a

4, 80µJ

, quello

delladuratadegliimpulsiemessidallaserèdi

43, 20f s

.

L'analisidelle orrelazionimostra hedurataeenergiasonoa oppiate. Invirtù

del fatto he il gra oasso iatoalla loro orrelazionerispe hiala bimodalità

degliistogrammi,abbiamo onsideratoseparatamente lemisure prese

rispetti-vamente primaedopoiltempo riti o. Dallagura4.15 siosserva henon vi

èreale orrelazionetra ivaloridelledurata ei valoridell'energianelledue fasi

heabbiamoindividuato. An ora unavolta, quindi,pervariazionidell'energia

entroilmezzogradononvengonoindottirealieettidi orrelazionesulsistema.

18.4

18.5

18.6

18.7

18.8

18.9

19

19.1

19.2

19.3

42

43

44

45

Durata impulso (fs)

18.4

3

18.5

18.6

18.7

18.8

18.9

19

19.1

19.2

19.3

4

5

6

Energia (µJ)

18.4

18.5

18.6

18.7

18.8

18.9

19

19.1

19.2

19.3

27.5

28

28.5

Temperatura (°C)

_{Tempo (h)}

Figura4.12: Andamentiinfunzionedeltempo(ra oltaD):inrossoladuratadegli

im-pulsiemessidallaser,inverdel'energiadellase ondaarmoni a(

270nm

), inblulatemperatura

42.2

0

42.4

42.6

42.8

43

43.2

43.4

43.6

43.8

44

44.2

100

200

300

400

500

600

700

800

µ

=43.1985

σ

=0.29518

Durata impulso (fs)

3.5

4

4.5

5

5.5

6

0

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

µ

=4.8065

σ

=0.29254

Energia (µJ)

27.65

0

27.7

27.75

27.8

27.85

27.9

27.95

28

28.05

28.1

28.15

2

4

6

8

10

12

µ

=27.9326

σ

=0.078269

Temperatura (°C)

Figura4.13: Istogrammi(ra oltaD):inaltoladuratadegliimpulsiemessidallaser,al

27.65

27.7

27.75

27.8

27.85

27.9

27.95

28

28.05

28.1

28.15

42.6

42.8

43

43.2

43.4

43.6

43.8

44

Temperatura (°C)

Durata impulso (fs)

27.65

27.7

27.75

27.8

27.85

27.9

27.95

28

28.05

28.1

28.15

4.4

4.5

4.6

4.7

4.8

4.9

5

5.1

5.2

Temperatura (°C)

Energia (µJ)

3.5

4

4.5

5

5.5

6

42.6

42.8

43

43.2

43.4

43.6

43.8

44

Energia (µJ)

Durata impulso (fs)

Figura4.14: Correlazioni traduratae temperatura,energiae temperatura,durata e

3.8

4

4.2

4.4

4.6

4.8

5

5.2

5.4

5.6

5.8

42.2

42.4

42.6

42.8

43

43.2

43.4

43.6

Energia (µJ)

Durata impulso (fs)

3.4

3.6

3.8

4

4.2

4.4

4.6

4.8

5

5.2

5.4

42.8

43

43.2

43.4

43.6

43.8

44

44.2

Energia (µJ)

Durata impulso (fs)

Figura4.15: Correlazionitradurataeenergiadell'impulsonellaprimaparte(inalto)

Lane essitàdi manipolarelalu e us ente dallaser perottenere impulsi a

lunghezzed'onda he onsentano,ase ondadel ampione,didare inizioadun

pro essofoto himi o, ihaspintiadimplementareunos hemaoperativoperla

generazionediimpulsitunabilinell'ultravioletto onduratatemporale

< 100f s

.

Lostudiodeglieettiotti inonlinearidelse ondoordineèstatoallabase dei

nostriobiettivi. Abbiamoosservatodavi inoilfunzionamentodiunOPAadue

stadi, ne abbiamo sperimentato la riti ità dell'allineamento, ma ne abbiamo

an heapprezzatoilgrande vantaggiodi produrreimpulsitunabiliinfrequenza

lavorandosul phase-mat hing. Ilsegnaleottenutoin us itadall'OPAa

540nm

è stato utilizzato per la generazione di se onda armoni a, siamo osì rius iti

aprodurre impulsi ultravioletti entrati a

∼ 269, 7nm

e larghezzadi bandadi

15, 7nm

. La aratterizzazionedelsistema haevidenziatouna dis retastabilità

dellase ondaarmoni a onvalorimedidell'energiaattornoa

4 − 5µJ

eunbuon

lavorodellaser onmediedelladuratadegliimpulsiparia

42 − 43fs

.

I risultatisperimentaliraggiuntimostranol'appli abilità delpro essodi

gene-razione di se onda armoni a, in seguito ad ampli azione otti a parametri a,

perlaproduzione di impulsi ultra ortida impiegare ome pompaattini aper

unesperimentodispettros opiavibrazionale oerenterisoltaintempo.

L'analisi ondotta ihafornitoinoltreimportantiinformazionisulle

riper ussio-ni hehalatemperaturadell'ambientedilavorosulsistema. Quantoosservato,

infatti, fa supporre he una variazione della temperatura maggiore di mezzo

grado possa avere onseguenze sull'andamento di durata e energiaindu endo

orrelazione,pertantoèbene helatemperaturadellaboratoriosimantengail

[1℄ BoydR.W.,NonlinearOpti s(3rded.),A ademi Press,2008

[2℄ RullièreC.,Femtose ondLaserPulses(2nded.), Springer,2005

[3℄ Cerullo G., De Silvestri S., Ultrafast opti al parametri ampliers, Rev.

S i. Instrum.74,2003

[4℄ Trebino R., Frequen y Resolved Opti al Gating: the Measurament of

UltrashortLaserPulses, KluwerA ademi Publishers,2000

[5℄ BadioliM.,Gernerazionidiimpulsitunabilialpi osendoperspettros opia

Ramanrisoltaintempo,Tesidi LaureaMagistrale

[6℄ Fowles.G.R,Introdu tiontomodernopti s(2nded.),DoverPubli ations,

1975

[7℄ Kukura P., M Camant D. W., Matheis R. A., Femtose ond Stimulated