5 Considerazioni sul coefficiente di scambio di materia lato liquido 50
5.2 Stato dell’arte 58
Molti modelli di valutazione del coefficiente di scambio di massa lato liquido si rifanno all’espressione derivante dalla teoria della penetrazione e mostrata nell’Equazione 5.8. Il modello di Higbie meglio si applica quando una delle due fasi è dispersa in forma di gocce, come accade nelle spray tower o nelle torri con riempimenti di piccole dimensioni [4].
In caso di riempimenti strutturati e in presenza di un film su una parete e non di un bulk liquido, l’espressione di Higbie è ancora valida fintanto che questo spessore di liquido è maggiore della lunghezza di penetrazione del soluto [10].
La maggior parte delle correlazioni presenti in letteratura parte dalla definizione di un tempo di contatto attraverso la definizione di una velocità caratteristica e di una lunghezza caratteristica per il riempimento in esame.
Nel 1985 Bravo & al. [11] [12] sviluppano un modello chiamato SRP(I). In questo modello il coefficiente di trasferimento di massa lato gas è stato ottenuto basandosi su studi precedenti riguardanti colonne a parete bagnata mentre il coefficiente di scambio lato liquido, sulla teoria di Higbie, dove il tempo di contatto viene considerato pari al tempo di residenza del liquido nelle zone di cambiamento di pendenza dei corrugamenti.
0.0338 , , . .
(5.13)
2 Γ / (5.14)
Dove il numero di Schmidt della fase gas è dato dall’espressione:
Capitolo 5 – Considerazioni sul coefficiente di scambio di materia lato liquido
59 Con DG la diffusività del gas [m2/s], ρG e ρL le densità del gas e del liquido [kg/m3], μG e μL le
viscosità del gas e del liquido [Pa·s], Γ la portata massica di liquido perimetrale [kg/m·s], g la costante di gravità [m/s2] e deq diametro equivalente del riempimento [m]; le espressioni delle velocità effettive del gas e del liquido risultano:
, , (5.16)
, Γ
/
(5.17)
La velocità effettiva del gas risulta funzione del grado di vuoto del riempimento, della velocità superficiale del gas, indicata con UG,s [m/s] e dell’angolo α di corrugamento.
Nawrocki & al. (1991) [13] propongono una relazione simile a quelle di Bravo & al per il coefficiente di scambio lato gas ma, in aggiunta, considerano la distribuzione di liquido per dare un valore più veritiero del coefficiente di scambio lato liquido. Il coefficiente di trasferimento in fase liquida risulta funzione di VL, che è la portata volumetrica del singolo rivoletto [m3/s], ω spessore del rivoletto [m] e
δdyn spessore dinamico del film liquido [m]:
0.0338 , . .
(5.18)
2 (5.19)
De Brito & al. (1992) [14] utilizzando i dati e le condizioni operative del processo di desorbimento di ossigeno da acqua, studiato dallo stesso de Brito (1991) [15], estrapolano un modello semiempirico per predire il coefficiente di trasferimento di massa in fase liquida per i riempimenti strutturati SULZER, Mellapak 250Y e 500Y.
Capitolo 5 – Considerazioni sul coefficiente di scambio di materia lato liquido
60 Nello sviluppo del modello correlano i dati di un assorbimento chimico di anidride carbonica in soluzione di soda caustica, ottenuti nel 1991, con l’Equazione (5.8) del coefficiente di trasferimento di massa lato liquido ottenuta da Higbie. Per le caratteristiche dei riempimenti utilizzati, de Brito & al. fanno riferimento a quelle descritte da Spiegel e Meier (1987) [16].
Il coefficiente di trasferimento di massa lato liquido viene ottenuto dividendo i valori sperimentali di kLaeff per aeff area effettiva, relativa rispettivamente ai riempimenti Mellapak 250Y e 500Y e valutata
con l’equazione di de Brito (1991) [15] dove ag è l’area geometrica del riempimento:
0.465 . (5.20)
Il numero di Reynolds è definito come:
, (5.21)
La correlazione sperimentale ricavata da de Brito [14] [15] lavorando con un Ffactor pari a 0.8 è:
(5.22)
Dove B è la portata specifica di liquido in [m3/m2h], mentre le costanti C1 e C2 sono indicate in Tabella 5.1:
Tabella 5.1 Costanti relazione de Brito
Mellapak 250Y Mellapak 500Y
C1 3.62 1.42
Capitolo 5 – Considerazioni sul coefficiente di scambio di materia lato liquido
61 Per la determinazione del modello predittivo, de Brito & al. (1992) [14] partono dall’Equazione (6.8) e considerano come tempo di contatto quello proposto da Billet (1983) [17], adattandolo al riempimento strutturato Mellapak Y:
°
(5.23)
Il tempo di contatto risulta funzione dell’hold up di liquido hL [%] e della dimensione caratteristica di
contatto L [m]. I valori di L riportati da de Brito in funzione della portata specifica di liquido risultano:
Tabella 5.2 Valori di L in funzione di B
B [m3/m2 h] L·10 3 [m] 250Y 500Y 21.29 59.6 114.2 42.6 61.4 101.1 51.2 61.9 97.8 60.8 62.4 94.9
L’hold up è determinato utilizzando l’espressione di Suess & Spiegel (1992) [18]:
.
,
.
(5.24)
Dove ag è l’area geometrica del riempimento e μL e μL,0 rispettivamente, sono la viscosità del liquido
Capitolo 5 – Considerazioni sul coefficiente di scambio di materia lato liquido
62 Tabella 5.3 Costanti relazione Suess-Spiegel
UL,s <0.011m/s UL,s>0.011m/s
C 3.62 1.42
x 0.28 0.39
Seguendo i dati sperimentali l’espressione può essere correlata nella forma:
(5.25)
Tabella 5.4 Costanti relazione de Brito Mellapak 250Y Mellapak 500Y
C3 1.73 3.04
C4 0.397 0.397
L’espressione di kL viene ottenuta dalle equazioni 5.8, 5.23 e 5.25:
2 . ° (5.26)
Nel 1992, Bravo & al. [19] e Rocha & al. [20] [21] migliorano e aggiornano il modello SRP(I) proponendo il modello SRP(II); le modifiche effettuate riguardano le dimensioni caratteristiche del riempimento, sostituendo con s, side del riempimento [m] il precedente deq, la velocità effettiva di gas
e liquido, che risultano ora funzione anche dell’hold up (Equazione 5.24), ed il tempo di contatto. Le espressioni dei coefficienti di scambio di materia lato gas e liquido diventano quindi:
0.054 , , . .
Capitolo 5 – Considerazioni sul coefficiente di scambio di materia lato liquido
63
2 Γ / (5.28)
Le velocità effettive di gas e liquido sono invece espresse dalle seguenti relazioni:
, , (5.29)
, Γ
/
, (5.30)
Una caratteristica importante di questo modello è che il trasferimento di massa e le performance fluidodinamiche della colonna a riempimento vengono espresse in relazione all’hold up di liquido. Sempre negli stessi anni, Billet & Schultes [22] [23] sviluppano un modello avanzato per il calcolo dei coefficienti di scambio di massa in colonne controcorrente con riempimenti random e strutturati per un ampio range di condizioni operative.
Il modello assume che il volume vuoto in colonna sia equivalente ad un insieme di canali verticali, il liquido scorre verso il basso sulle pareti dei canali mentre il gas fluisce verso l’alto in controcorrente. Entrambe le espressioni per il kL e kG sono sviluppate a partire dalla teoria di Higbie [6], assumendo
che il coefficiente di trasferimento di massa in entrambe le fasi segua una diffusione non stazionaria.
.
, / / (5.31)
/ . , /
Capitolo 5 – Considerazioni sul coefficiente di scambio di materia lato liquido
64 Con hL hold up di liquido (Equazione 5.24) e dh diametro idraulico del riempimento [m] pari a:
(5.33)
Il numero di Schmidt della fase gas è definito dall’equazione 5.15.
Queste equazioni richiedono, oltre alla conoscenza delle condizioni operative e dell’hold up teorico, due costanti specifiche del riempimento, CG e CL, che tengono conto della forma, del
materiale e delle dimensioni. Il modello di Billet & Schultes risulta dunque limitato ai riempimenti analizzati nel loro studio (Tabelle 5.5).
Tabella 5.5 Costanti per la correlazione Billet & Schultes
Nel 1994, Hanley & al. [24] [25] simulano il flooding utilizzando un materiale permeabile e valutando il suo valore di soglia per la percolazione. Affermando che il processo sia assimilabile a quello che avviene in un riempimento strutturato, propongono le seguenti espressioni per la valutazione dei coefficienti di scambio di materia:
Capitolo 5 – Considerazioni sul coefficiente di scambio di materia lato liquido
65
, . / (5.35)
Con le seguenti espressioni per le velocità superficiali:
, / . / (5.36) , . (5.37) , (5.38)
Dove KV è un fattore correttivo per la velocità superficiale del gas [m/s], f la frazione di liquido che
riempie i canali, fc la quantità soglia di liquido oltre il quale si ha gocciolamento, P un esponente
correttivo.
Negli stessi anni, Laso & al. [26] studiano il processo di desorbimento dell’ossigeno in una corrente di aria satura per tre tipi di riempimenti: Mellapak 125Y, 250Y e 500Y e propongono una correlazione per il kLaeff in funzione della portata specifica di liquido B [m3/m2h] al variare di Ffactor. Per i
riempimenti Mellapak 250Y e 500Y, in un range di Ffactor compreso tra 0.8 e 1.4 Pa0.5, la correlazione
proposta è:
(5.38)
Tabella 5.6 Costanti per la correlazione Laso & al.
Mellapak 250Y Mellapak 500Y
C1 0.574 0713
Capitolo 5 – Considerazioni sul coefficiente di scambio di materia lato liquido
66 Nel 1996, Bravo, Rocha & Fair [21] rivalutano la correlazione presentata alcuni anni prima,
basandosi su studi recenti (Murrieta, 1991 [27]) e introducono nell’espressione del tempo di
esposizione, o tempo di contatto, un fattore correttivo CE pari a 0.9, che tiene conto di quelle parti di
riempimento che non permettono il miscelamento tra le due fasi. La nuova espressione diventa:
, (5.40)
Sostituendo l’Equazione 6.38 nella espressione di Higbie (Equazione 5.8) ottengono:
2 , (5.41)
Con UL,eff data dall’Equazione 5.30.
Nel 1997, Brunazzi & al. [28], analizzando i riempimenti strutturati SULZER Mellapak 250Y e SULZER BX, dimostrano che l’altezza del riempimento influenza il coefficiente di scambio di massa lato liquido. Questo risulta in accordo con l’analisi teorica secondo la quale il flusso di liquido è sottoforma di rivoletti. Le correlazioni precedenti, quali Bravo (1992) [19], de Brito (1994) [29], e Billet & Schultes (1993) [23], negano che il coefficiente di scambio di massa lato liquido sia dipendente dalla velocità del gas e dall’altezza del riempimento. Uno studio di Nawrocki & Chuang (1996) [30] dimostra, sia sperimentalmente che teoricamente, che la dimensione caratteristica del flusso sulla lamina inclinata è considerevolmente importante nel processo di trasferimento di massa e che quindi, essendo il riempimento composto da lamine inclinate, si può assumere che :
Capitolo 5 – Considerazioni sul coefficiente di scambio di materia lato liquido
67 Bisogna tenere presente che il riempimento è composto da molte lamine unite insieme e che nei punti di giunzione si hanno fenomeni di miscelamento del liquido. I risultati sperimentali e teorici ottenuti da Nawrocki & Chuang [30], usando aria ed acqua come fluidi di processo, dimostrano che il numero di Sherwood è funzione del numero di Reynolds e quello di Schmidt, relativi alla fase liquida e del rapporto tra lo spessore del film e la flow distance. L’analisi dimostra che l’aumento della distanza caratteristica di flusso provoca la diminuzione di kL.
(5.43)
Avendo definito i seguenti gruppi adimensionali:
(5.44)
(5.45)
(5.46)
Inoltre, trattandosi di un liquido Newtoniano ed essendo in regime laminare, il numero di Reynolds e quello di Schmidt risultano così definiti:
,
(5.47)
Capitolo 5 – Considerazioni sul coefficiente di scambio di materia lato liquido
68 Brunazzi & al. [28] definiscono le grandezze utili per la determinazione del Reynolds, ovvero la dimensione caratteristica del film liquido e la sua velocità effettiva, nel seguente modo:
4 (5.49)
, , (5.50)
In caso di miscelamento completo la dimensione caratteristica H è funzione della dimensione caratteristica del canale; nel caso di miscelamento parziale, invece, deve essere valutata come la distanza coperta dal liquido che scende lungo la colonna, ovvero il percorso della fase liquida dalla testa al fondo colonna:
(5.51)
Dove Z è l’altezza totale del riempimento e γ si considera pari a 60° per riempimenti di tipo Y e a 69° per riempimenti di tipo X.
Se il flusso è laminare e il fluido è Newtoniano, lo spessore del film risulta determinato dall’Equazione 5.52:
, . (5.52)
Lo spessore del film risulta funzione dell’hold up definito tramite l’Equazione (5.24) e della velocità superficiale del liquido.
Capitolo 5 – Considerazioni sul coefficiente di scambio di materia lato liquido
69
, (5.53)
Con LV si indica la portata volumetrica di liquido [m3/s] e con SC la sezione della colonna [m2].
Per la determinazione di kLaeff è necessario disporre di una correlazione per il calcolo dell’area
effettiva:
.
,
.
(5.54)
Dove α è l’inclinazione del flusso rispetto all’asse orizzontale, ovvero l’angolo di corrugamento. In tale correlazione, sviluppata da Brunazzi & al. (1995) [31] [32], de è la dimensione caratteristica del
canale, definita come:
(5.55)
Nello stesso anno, Shetty & Cerro [33] [34] propongono un modello non empirico per la
determinazione del kL; questo è stato possibile attraverso lo studio della complessa geometria della
superficie del riempimento e, conseguentemente, del flusso del liquido sulla superficie. La dimensione caratteristica utilizzata da Shetty & Cerro è b, la base geometrica del canale del riempimento:
Capitolo 5 – Considerazioni sul coefficiente di scambio di materia lato liquido
70 Dove q è la portata di liquido per unità di lunghezza [m3/m2] e lratio, funzione dell’angolo di
corrugamento, è il rapporto tra la lunghezza reale percorsa dal liquido tra due creste successive e la distanza che il liquido percorrerebbe se attraversasse le lamine perpendicolarmente ai corrugamenti.
3.7617 0.12299 0.001976 1.1167 · 10 (5.57)
Per l’espressione del coefficiente di scambio di materia lato gas Shetty & Cerro considerano valida l’Equazione 5.27 di Bravo & al [19] e Rocha & Fair [20] [21].
Un altro modello molto utilizzato è il modello Delft sviluppato da Oluijc [35] e rivisto più volte negli anni dall’autore stesso. Questo modello, sviluppato per riempimenti corrugati, considera il flusso di gas come un continuo zigzag attraverso un canale di forma triangolare e tiene conto esplicitamente di ogni effetto sullo scambio da parte della macro geometria.
Nel modello Delft l’hold up di liquido è definito:
(5.58)
Per la caratterizzazione dello spessore del film, Olujic parte dalla espressione di Nusselt per un film che scende su una parete verticale e la riadatta al caso di lamina inclinata, ottenendo:
, / (5.59)
Utilizzando l’equazione (5.55), il diametro idraulico del canale di forma triangolare in cui passa il gas risulta pari a:
Capitolo 5 – Considerazioni sul coefficiente di scambio di materia lato liquido
71
. (5.60)
L’equazione proposta da Olujic per la determinazione del kLaeff risulta essere:
2 ,
. (5.61)
dove la velocità effettiva del liquido risulta pari a:
, , (5.62)
E l’area effettiva viene valutata tramite l’Equazione 5.63:
Ω
/ , (5.63)
Dove Ω è la frazione di area del riempimento occupata dai fori, pari al 10% dell’area geometrica, e le costanti sono:
Tabella 5.7 Costanti modello di Olujic1997
Costanti Valore
A 2.143·10-6
Capitolo 5 – Considerazioni sul coefficiente di scambio di materia lato liquido
72 Nel 2000, Fair & al. [36] propongono alcune considerazioni per il miglioramento del modello precedente in seguito alla comparazione dei modelli SRP(II) e Delft.
Nel 2002, Olujic [37] modifica il modello Delft variando l’espressione dell’area effettiva utile per la determinazione del kL.
L’approccio di Xu & al. (2000) [38] parte da un processo di distillazione e basandosi su studi precedenti (Shi & Mersmann [39]; Rocha & al. [21]), propongono una nuova equazione per il calcolo dell’hold up di liquido:
4 / , (5.64)
Dove Ft è il fattore di correzione per l’hold up totale e geff è la gravità effettiva [m/s2].
. . .
. . . . (5.65)
1 (5.66)
(5.67)
Con β angolo di contatto tra la lamina e il liquido, Δp/Δz le perdite di carico lungo il riempimento [Pa/m], WeL numero di Weber lato liquido pari a:
Capitolo 5 – Considerazioni sul coefficiente di scambio di materia lato liquido
73 E FrL numero di Froude calcolabile come:
, (5.69)
Unendo le Equazioni 5.31, 5.32 e 5.33 di Billet & Shultes [23] con la 5.64, Xu & al. [38] ottiene la seguente correlazione per il coefficiente di scambio di massa lato liquido:
2 ,
/ , / (5.70)
Con l lunghezza caratteristica del riempimento [m].
Nel 2006, Del Carlo & al. [40] si basano sul modello di Brunazzi & al. (1997) [28] ma calcolano l’altezza caratteristica, utile per la determinazione del numero di Graetz (Equazione 5.45) , come l’altezza dell’unità di riempimento:
Definendo:
(5.71)
Il numero di Graetz risulta:
·
Capitolo 5 – Considerazioni sul coefficiente di scambio di materia lato liquido
74 Dove ReL e ScL sono espressi attraverso le equazioni (5.47) e (5.48) e γ è l’angolo di discesa
suggerito da Brunazzi e al (1997) [28].
Burattini (2008) [41] parte dall’equazione (5.5) e, utilizzando le equazioni (5.24) per l’hold up, (5.59) per lo spessore del film e (5.53) per la velocità superficiale del liquido, ottiene la seguente espressione per il coefficiente di scambio di massa lato liquido:
2 , , (5.73)
Tabella 5.8 Costanti relazione Burattini
Mellapak Y BX
CL 0.075 0.8
αL 0.67 0.265
L’equazione per il calcolo della velocità effettiva del liquido ha la stessa forma dell’equazione (5.50) dove però l’angolo effettivo di discesa del liquido è valutato secondo l’equazione di Spekuljak (1986) [42].
· (5.74)
Dove α, angolo di corrugamento, è 41°.
Capitolo 5 – Considerazioni sul coefficiente di scambio di materia lato liquido
75 2 · · (5.75)
La distanza caratteristica percorsa dal liquido risulta funzione del side e del lratio, quindi è solo
funzione della geometria del riempimento. Il lratio è calcolabile tramite l’equazione 5.57 di Shetty &
Cerro [33] [34]. L’equazione utilizzata per la determinazione dell’area effettiva è la (5.54).
Nel 2011, Hanley & Chen [52], ritenendo che le correlazioni presenti in letterature per i coefficienti di trasferimento di massa non fossero valide per sistemi in cui è presente una reazione chimica e in condizioni di operabilità diverse da quelle usate per sviluppare la correlazione, decidono di
sviluppare un modello affidabile e dimensionalmente coerente correlando le espressioni dei coefficienti di trasferimento di massa e l’area interfacciale per riempimenti random, strutturati a lamine e strutturati a garze usando una nuova procedura di analisi dei dati.
Essi affermano che il loro modello possa essere applicato ad un vasto range di sistemi chimici e di condizioni operative. Hanley & Chen [43] considerano una distillazione binaria a riflusso totale, valutano la correlazione per la determinazione del coefficiente globale di trasferimento di massa utile al calcolo dell’HETP e assumono costanti i flussi molari costanti lungo la colonna. L’approccio è di tipo dimensionale, ovvero assumono che i coefficienti di trasferimento di massa kx e ky dipendono da
sette grandezze fisiche e che quindi risulta possibile applicare il teorema π di Buckingam. Le relazioni ottenute sono:
(5.76)
(5.77)
Dove cG e cL sono le concentrazioni molari del gas e del liquido [mol/m3] e de è calcolabile con
l’Equazione 5.55.
Dalle equazioni (5.76) e (5.77) è possibile determinare i coefficienti molari di scambio di massa lato liquido e lato gas, [mol/m2s], per riempimenti strutturati a lamine corrugate:
Capitolo 5 – Considerazioni sul coefficiente di scambio di materia lato liquido
76
0.0084 / . (5.78)
0.33 / (5.79)
I coefficienti di trasferimento di materia lato liquido e lato gas, [m/s], sono:
(5.80)
(5.81)
Lo stesso approccio dimensionale è stato utilizzato per la determinazione dell’area effettiva per il Mellapak di tipo Y è:
0.539 . . . .
.
(5.82)
Con ReL, WeL e FrL calcolabili rispettivamente tramite le equazioni 5.47, 5.68 e 5.69 e ReG dato da:
Capitolo 5 – Considerazioni sul coefficiente di scambio di materia lato liquido
77 Nello stesso anno, Valenz & Linek [44] propongono un nuovo modello per la determinazione del coefficiente di trasferimento di massa studiando i riempimenti strutturati Mellapak 250Y, 350Y, 452Y e 500 Y.
Prendendo in esame il processo di desorbimento di O2 da una corrente di aria satura in N2 (Linek, 1984 [45]),determinano l’espressione per la valutazione del kLaeff:
, (5.84)
Indicando con H l’altezza del riempimento tra le due prese per il campionamento, UL,S la velocità
superficiale del liquido e CO2i, CO2u le concentrazioni di O2 presenti rispettivamente in testa e sul fondo della colonna.
L’area interfacciale viene invece determinata impiegando due differenti sistemi di chemisorbimento, come suggerito da Linek (1984) [45]:
- Corrente di CO2 / aria in soluzione di NaOH - Corrente di O2 in soluzione di Na2SO3
Per il primo sistema, basandosi su analisi fatte da Rejil & al. [46] [47] e note le concentrazioni di anidride carbonica uscente ed entrante in colonna, l’espressione dell’area interfacciale risulta:
· , (5.85)
Capitolo 5 – Considerazioni sul coefficiente di scambio di materia lato liquido
78 Con COH,av viene indicata la concentrazione media della soluzione alcalina in colonna, con kOH la
costante cinetica del II ordine della reazione tra CO2 e OH- con He la costante di Henry.
Valenz & Linek [46] hanno determinato un valore sperimentale di K pari a (2.24±0.08)·10-3 [m/s] relativo a COH=1 [kmol/m3] (Linek & al., 1984 [54]), in accordo con quello calcolabile dall’espressione
(5.86) usando i valori suggeriti da Pohorecki & Moniuk (1988) [48].
Il secondo processo, studiato precedentemente da Linek, permette di determinare un’area interfacciale la cui espressione risulta essere funzione di CNa2SO3u e CNa2SO3i concentrazioni di
Na2SO3 in ingresso ed uscita dalla colonna, di N (flusso di O2), di H altezza del riempimento e dell’effetto del miscelamento assiale del liquido.
, ,
(5.87)
Linek & Valenz [46] utilizzando le relazioni (5.84) e (5.85) e i dati sperimentali ottenuti, sviluppano un modello sia per la valutazione del kLaeff che per l’area effettiva in funzione della portata di liquido
specifica in colonna (B):
(5.88)
(5.89)
Ca po so pr ba m co apitolo 5 – Cons I risultati otte ortate di liquid opra di 350 m ratica second asse, non inte
inore area sp Si mostra inf oefficienti in e siderazioni sul c a1·10 b enuti in quest do inferiori a m2/m3 non si r do Valenz & L ensifica il tra pecifica. fine un grafic esame predic Fig. coefficiente di s Tabel 03 (s-1) α b1 β to studio con 10 [m3/m2h] riflette in un a Linek [46] è c sferimento d co comparativ cano valori d 5.6 Confront scambio di mat lla 5.9 Costan Mellapak 50 0.075 0.816 0.417 0.116 fermano que un aumento aumento cor che utilizzare i massa rispe vo di alcune istanti tra lor
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eria lato liquido
nti relazione Li
00Y
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Capitolo 5 – Considerazioni sul coefficiente di scambio di materia lato liquido
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