Le misure del fattore di struttura dinamico S(Q; !) del silicio liquido sono state e¤ettuate su un campione, in termini di purezza identico a quello uti- lizzato da Glazov per le sue misure di viscosità cinematica.(< 10 6% di
impurità).
Originariamente l’obiettivo di queste misure era quello di descrivere le eccitazioni collettive nel silicio liquido in un ampio range di Q che avrebbe spaziato …no almeno al primo massimo della S(Q). Per questo motivo si era scelto di sfruttare al meglio le prestazioni di risoluzione in energia dello spettrometro, utilizzando di conseguenza la ri‡essione del fascio di fotoni sul cristallo monocromatore (e sugli analizzatori) de…nita dagli indici di Miller (11; 11; 11), pagando però il costo di rinunciare ad una maggiore intensità del fascio incidente.
La scelta ottimale risulta chiaramente da un compromesso tra le opposte esigenze di elevata risoluzione e di buona qualità statistica dei conteggi, per- tanto l’alta risoluzione desiderata (1:5meV ) ha richiesto un parallelo incre- mento dei tempi di acquisizione. Purtroppo il tempo di acquisizione è stato in pratica limitato dalla tendenza del campione ad evaporare.
Numerosi sono stati i problemi tecnici a¤rontati durante l’esperimento, dovuti in particolare all’alta temperatura raggiunta dal campione. Questi hanno impedito una buona acquisizione dei dati e di conseguenza il consegui-
Figura 7.3: emissione nel visibile della cella a 1290K.
mento di una soddisfacente qualità statistica dei dati. In …g.7.3 la radiazione visibile emessa dalla cella ad una temperatura di 1290K.
Un primo problema, che ha rallentato molto l’acquisizione dei dati limi- tando ulteriormente l’intervallo di Q che si poteva esplorare, è dipeso dal mal funzionamento di una parte della linea: purtroppo dei 5 analizzatori disponi- bili sullo spettrometro, per motivi tecnici, se ne sono potuti utilizzare solo i primi 4. In tal modo per ogni misura si è perso uno spettro corrispondente al quinto analizzatore.
Si è stati costretti così a eseguire più misure per coprire l’intervallo di Q desiderato e dunque a spendere più tempo per l’acquisizione.
Un altro problema che ha reso complicata l’acquisizione degli spettri è legato alla volatilità del campione.
Infatti, a causa della forte evaporazione del silicio in fase liquida, dovuta alla sua alta tensione di vapore saturo, appena sopra il melting, i tempi
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di acquisizione sono stati inevitabilmente brevi a discapito dell’attendibilità statistica della forma di riga misurata.
Inoltre la procedura di acquisizione risultava sempre piuttosto laboriosa. Infatti, a causa della progressiva scomparsa del campione, erano richiesti continue ottimizzazioni dell’intensità eseguite mediante riallineamento del campione rispetto all’asse del fascio per mezzo di scansioni lungo y e z. Nel caso in cui si fosse veri…cata l’assenza totale del campione, si rendeva quindi necessaria una lenta procedura di sostituzione e di riavvio della misura.
Quest’ultima operazione era particolarmente lunga: prima di tutto bisog- nava, lentamente diminuire la temperatura sino a scendere a temperatura ambiente ed assicurarsi che l’intero forno si fosse ra¤reddato per evitare rot- ture dovute alle di¤erenti dilatazioni termiche di za¢ ro e molibdeno. Questa prima parte richiedeva circa 4 ore.
Poi, una volta aperto il forno questo doveva essere pulito con etanolo e con esso i vari schermi e passanti, le …nestre di kapton, il crogiolo di za¢ ro e la camicia di molibdeno.
In seguito avveniva il caricamento della pasticca di monocristallo di silicio, precedentemente pulita con un rapido bagno in una soluzione al 48% di acido ‡uoridrico e acido nitrico. Inserita la pasticca nel crogiolo si rimontava il tutto, e il forno veniva di nuovo collegato al goniometro della beamline e alla pompa da vuoto.
Una volta eseguiti la pulizia e il rimontaggio, la successiva evacuazione ad almeno 10 3mbar portava il tempo di attesa a circa un ora. A questo punto
si cominciava a scaldare lentamente il tutto sino ad arrivare, in circa 5 ore, alla temperatura di melting e a un vuoto di 10 6mbar tramite l’utilizzo di
una pompa turbo molecolare, connessa in serie alla rotativa precedentemente accesa.
È da tener presente che questi tempi tecnici erano stati studiati e ottimiz- zati con diverse prove fatte prima di portare tutto l’esperimento a Grenoble. Infatti, sia per la salita in temperatura che per la discesa, tempi più brevi davano come risultato la rottura del crogiolo di za¢ ro con la conseguente necessità di rimpiazzarlo.
Dato che non c’erano molti crogioli a disposizione, era fondamentale evi- tarne la rottura. Una volta a temperatura desiderata si procedeva ad una scansione in y e z, centrando il campione fuso sul fascio, e poi si iniziava la vera e propria misura. È chiaro che queste 10 ore di preparazione rappresen- tavano ogni volta un enorme dispendio di tempo se, come è e¤ettivamente accaduto, si dovevano ripetere per ogni singola misura. In …g.7.4 è visibile il forno montato sulla linea del fascio e collegato a tutti gli strumenti.
Figura 7.4: forno montato sulla linea del fascio e collegato a termocoppia, pompa da vuoto, sistema di ra¤reddamento e alimentazione.
Figura 7.5: esempio di cella rotta con resti di silicio amorfo.
In alcuni casi, inoltre, sebbene il silicio fosse scomparso dal fascio e quindi si era costretti a smontare tutto, ci si è in seguito accorti che la celletta in realtà non si era completamente svuotata, ma semplicemente il silicio fuso si era in…ltrato negli interstizi tra il bicchiere e il tappo del crogiolo. In fase di ra¤reddamento del forno, il silicio si solidi…cava, saldando bicchiere e tappo e rendendoli quindi inutilizzabili per un’altra ricarica (…g.7.5). Per eliminare questi resti di silicio si teneva a bagno l’intero crogiolo di za¢ ro nella stessa soluzione di HF e acido nitrico per 24 ore in modo tale che gli acidi riuscissero a rimuovere completamente il silicio liberando il crogiolo, pulendolo e rendendolo pronto ad essere riutilizzato.
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durante l’acquisizione degli spettri, il tempo rimasto a disposizione è stato purtroppo assai limitato.
Per eseguire la misura degli spettri, nel breve tempo rimasto disponibile, si è deciso di limitare l’intervallo di energie scambiate a 20meV almeno ai Q più bassi. Ciò ha permesso di ottenere comunque una misura su¢ - cientemente estesa della forma di riga ai bassi Q, viceversa, ai Q più alti la distribuzione spettrale era probabilmente troppo larga per essere studiata in modo soddisfacente in tale ristretto range di energie. Si osservi lo spettro a Q = 6:88nm 1 riportato in …g.7.12.
Gli spettri sono stati acquisiti a di¤erenti valori del momento trasferito in una regione compresa tra 1nm 1 e 11nm 1, ovvero …no a valori di Q che
si trovano quasi a metà strada rispetto alla posizione del primo massimo del fattore di struttura statico del silicio (Qm ' 28nm-1) [73] [74].
Come già discusso nel capitolo 2 le scansioni di energia sono state realiz- zate sfruttando la variazione di temperatura relativa tra il cristallo monocro- matore e gli analizzatori. Sono state eseguite quindi una serie di scansioni in temperatura, con due tipi di passi: uno, per la parte centrale dello spettro, di 5mK (esattamente 144 step successivi di integrazione su un intervallo di 720mK di variazione di temperatura relativa) ossia 0:25meV , e un secon- do, per le due code di 15mK (con quindi 30 step su un intervallo di 45mK per ogni coda) a cui corrispondono in energia 0:75meV , con un tempo d’ac- quisizione del numero di fotoni contati dai rivelatori di 100s per ogni passo elementare della scansione.
Ogni spettro copre un intervallo d’energie più o meno ampio a seconda del Q considerato e comunque compreso tra 50meV e +50meV . In particolare, per il primo tipo di scansione l’intervallo interessato è mediamente quello tra 20meV e +20meV . Per esempio, a bassi Q, come è facilmente visibile nella …g.7.12, la componente spettrale anelastica è particolarmente intensa nella regione prossima al picco elastico. Di conseguenza, per studiare la forma di riga, è su¢ ciente limitare, come accennato prima l’intervallo di energie scambiate a 20meV.
Da qui la scelta di dividere, per ogni spettro, l’acquisizione in tre parti caratterizzate da due diversi passi: uno più ampio per i due intervalli estremi corrispondenti alle code spettrali, e l’altro più piccolo per descrivere la regione di basse energie scambiate. Questa scelta è stata fatta proprio per limitare il numero al massimo il numero di punti nello spettro, ovvero di limitare i tempi di acquisizione rendendoli compatibili con il tempo di vita del campione.
Per dare un’idea dei tempi in gioco basta dire che con passo uniforme ed uguale al più piccolo utilizzato sarebbero stati necessari 220 punti. Con- siderando per ciascuno di essi 100 secondi di integrazione, si sarebbe arrivati
a un tempo totale di integrazione di 6 ore e 20 minuti. Con la soluzione adottata sono stati su¢ cienti 5 ore e 50 minuti.
Q set [nm 1] tempo totale acquisizione [h] intervallo di energia [meV ] 1; 2; 3:90; 6:88 5:8 20 +20 1:5; 4:53; 7:43; 10:41 11:6 50 +50 (7.2)
Nella tabella (7.2) sono sintetizzati per ogni set di momenti scambiati Q i tempi di integrazione totale degli spettri e l’intervallo di energie scambiate. La di¤erenza, in termini di tempo totale di acquisizione è dovuta al fatto che mentre per il secondo set è stato possibile ripetere la scansione, per il primo non lo è stato.